周广亮，董 杰，王文俊，卜志扬，李伯耿

(浙江大学化学工程与生物工程学系，化学工程联合国家重点实验室，浙江 杭州 310027)

泰勒反应器中流体的停留时间分布研究

周广亮，董 杰，王文俊，卜志扬，李伯耿

(浙江大学化学工程与生物工程学系，化学工程联合国家重点实验室，浙江 杭州 310027)

采用脉冲示踪法，实验考察了泰勒反应器结构参数、操作参数和物料粘度对其停留时间分布的影响规律,发现泰勒反应器中物料的混合程度随泰勒数(Ta)的增大而增大、轴向雷诺数(Reax)的增大而减弱。进一步采用多级混合模型，将泰勒反应器的当量全混釜数(N)与反应器结构参数、泰勒数和轴向雷诺数相关联,提出了一个N的测算公式。在实验考察的范围(Ta=280～3 230; Reax=0.89～6.78)内，由该式计算的N值与实验值很好地相符，具有广泛的适用性。

泰勒反应器 停留时间分布 当量全混釜数

泰勒反应器是一种由内外同轴双圆筒组成的连续反应器，它通过内外筒的相对旋转(一般为内筒转动而外筒固定)而使环隙中的物料被搅动，并与连续的进出料相叠加，使反应器内的物料出现Taylor涡流、Couette流和Poiseuille流的组合。Andereck等[1]曾系统地总结了泰勒反应器中物料的流型。Giordano等[2,3]则深入研究了该类反应器的传质特性与停留时间分布，发现增加内筒的转速，即可将物料的停留时间分布(RTD)从典型的平推流改变为全混流。同时，泰勒反应器具有传热面大、剪切力（对物料破环）小、粘壁少等优点，因而在生物化学、酶催化化学、医学、光催化化学及聚合反应等领域有良好的应用前景[1,4-8]。

对于聚合反应，连续反应器中物料的 RTD十分重要，它不仅影响到反应器出口的转化率，而且很大程度上决定了聚合产物的分子量及其分布、共聚组成及其分布（对于共聚合反应），以及颗粒粒径及其分布（对于非均相聚合）。泰勒反应器如此灵活可调的 RTD，对于聚合工艺和聚合反应器研究者来说，无疑具有很大的吸引力。Nomura等[5]研究了泰勒反应器当量全混釜数N与泰勒数Ta、平均停留时间θ及反应器内外筒径比r之间的关系，提出了一个以泰勒漩涡数N0为参数的关联式。该参数虽几乎等于两圆筒环隙宽与反应器长度之比，但实际应用时仍需由实验观察来确定。冯等[9]也实验研究了泰勒反应器RTD与 Ta数及轴向雷诺数Reax的关系，并用计算流体力学的方法模拟了反应器内物料的流型，揭示了Ta数与涡流及涡流间传质系数间的关系，但没有给出 RTD与反应器结构及操作参数之间的关联式。同时，这些研究都以水为流体，未考察粘度的影响。

为了准确而又清晰地表达泰勒反应器中物料 RTD与反应器结构参数、操作参数和物性间的关系，以供人们在应用泰勒反应器时灵活地调节RTD，进而调控反应产物的结构，我们采用脉冲示踪法，在两个不同结构尺寸的泰勒反应器中深入考察了Ta数、Reax数对物料RTD的影响，提出了一个泰勒反应器当量全混釜数N与反应器结构参数、Ta和Reax的关系式。

1 实验部分

1.1 反应器结构

泰勒反应器的基本结构如图1。Snyder[10]认为，当反应器长与其内外圆筒环隙宽之比值（L/b）大于10时，可以忽略反应器的末端效应。Coles[11]则指出，在没有轴向流的情况下，如果反应器的内筒外径与外筒内径之比（Di/Do）小于 0.71时将不会有涡流产生。为确保泰勒反应器的特性，我们将两种实验用的反应器A、B分别设计如表1。为考察本研究提出的模型的适用范围，同时将文献[9]所用反应器C的结构参数列入表1。

图1 泰勒反应器的结构示意Fig.1 The configuration of Taylor reactor

表1 所用反应器的结构参数Table1 Structure parameters of the investigated Taylor reactors

1.2 RTD与N的测定

采用脉冲示踪法测定物料的停留时间分布(RTD)。茜素红为示踪剂，UNICO 2802H紫外分光光度计进行浓度的标定。实验发现，茜素红水溶液在293.0 nm处存在最大的吸收，且标准曲线线型很好。 以水为流体考察反应器A的RTD变化规律；以不同粘度的水-甘油混合物为流体考察反应器B的RTD变化规律。

用计量泵将流体以恒定流速注入一个预热器（确保恒定的温度乃至物料的粘度），然后再注入泰勒反应器进料口，同时控制内筒转速恒定，且由夹套保温；经过3倍以上平均停留时间，待泰勒反应器中流场得到充分发展并稳定后，用注射器将1mL已知含量的茜素红溶液迅速的打入进料口，并开始计时；然后每隔一定时间从出料口处取样，将收集到的样品用紫外-可见分光光度计在293.0 nm下进行测定，得到停留时间分布密度函数E(θ)。

平推流和全混流是连续反应器的两个极端的返混状态，实际反应器多介于这两者之间。将这些实际的反应器看成是N个相同体积的全混流反应釜的串联，即可用下式来描述它们的停留时间分布密度函数[12]：

式中，N为当量全混釜数，θ为时间与平均停留时间的比值（即θ=t/τ）。根据实验数据由式（1）可拟合得不同条件下反应器的当量全混釜数N。N越大，反应器内物料的返混越弱，物料越接近于平推流；反之N＝1时，物料的返混达到极限，流体呈全混流。

2 结果与讨论

2.1 Ta和Reax对N的影响

用无量纲的泰勒数Ta和轴向雷诺数Reax来表征泰勒反应器的结构特性与操作条件。泰勒数的物理意义为周向惯性力与粘滞力之比，含义类似于周向雷诺数

式中Ri为内筒半径，m；b为两筒环隙间的宽度，m；ν为动力学粘度，m2/s；ω为内桶转速，r/min。

轴向雷诺数的物理意义为轴向惯性力与粘滞力之比

式中uax为轴向流速，m/s。

采用A、B两反应器，分别通过改变物料运动粘度ν、流速（对应于τ）和内筒转速ω，考察泰勒数和轴向雷诺数对反应器当量全混釜数NE（下标E代表实验值）的影响，结果见表2。

从表2中的A、B两反应器栏的数据可见，轴向雷诺数Reax不变，增加内筒转速以增大Ta值时，NE值减小；表明增加内筒转速可明显增大物料的返混程度。如在反应器A中，Reax=3.72时，Ta从280增加到2 784，其对应的当量全混釜数从10.6降到1.5，接近于一个全混釜。而当Ta值基本不变，降低物料流速（也即延长平均停留时间）或增大物料粘度以减小Reax时，NE值同样减小，混合程度增加；但Ta值较大时，这一趋势渐不明显。文献[4,9]也报道了类似的结论，但他们仅通过流速来改变Reax值，未考察粘度的影响。

2.2 N与Ta和Reax的关联

式中，C与反应器结构参数r有关。

根据表2中的实验数据（其中C栏实验数据来自文献[9]），分别将ln NE对lnTa、和）作图，得：α=-0.6；β=0.5；γ=0.2。进一步根据A、B和C三反应器的尺寸得：。代入式（4），得：

式中，r、L和b为泰勒反应器的结构参数，它们错误！未找到引用源。的物理意义见图1和表1。

将A、B和C三反应器的结构参数和各操作条件代入到式（5）中，反算得当量全混釜数NC（下标C代表计算值），列于表2实验值（NE）的左侧。为了更直观考察式（5）的适用性，将NC对NE作图（如图2）。可见，式（5）可以较准确地计算出不同操作条件下泰勒反应器中流体的当量全混釜数。尤其当N≤8时，计算值与实验值更为接近。

图2 各反应器计算当量全混釜数与实测当量全混釜数的比较Fig.2 Comparison between NCand NEfor Reactor A, B and C

表2 不同条件下反应器的当量全混釜数Table2 The number of equivalent CSTRs at different conditions

分别选取（a）ν=6.6×10-7，τ=40 min，ω=36 r/min(即 Reax=3.72，Ta=280)以及（b）ν=2.77×10-6，τ=40 min，ω=201 r/min（即Reax=1.58，Ta=2 785）两个实验条件，由式（5）计算得当量全混釜数NC分别为9.7和1.3，代入多级混合模型的停留时间分布密度函数表达式（式（1）），计算两条件下的停留时间分布，结果与实验值比较，如图3。可见，由式（5）和（1）所表述的停留时间分布与实验结果十分相近。

图3 RTD的计算与实验数据的比较Fig.3 Comparison of RTDs between calculated results and experimental data

本研究引言部分提到，Nomura等[5]曾进行过类似的工作，并得到如下关系式：

式中，N0为泰勒漩涡数，可由实验目测的方法获得，据称几乎等于L/b值；τ为平均停留时间，min。

事实上，通过实验目测获得N0，需要建立透明筒壁的反应器冷模装置。这几乎失去了该式预测泰勒反应器当量全混釜数，进而预测其RTD的意义。我们根据他们提出的(N0≈L/ b)的假设，由该式计算了A、B、C三种泰勒反应器各操作条件下的当量全混釜数，结果列为表2的最后一列。可见，其与实验值相差甚大，尤其在较高Ta 条件下得到了N小于1的计算结果，完全失去了N的物理意义。

究其原因，我们发现，其所选用的反应器的内外圆筒间的环隙b较小，导致了其r值在0.43～0.76、Ta在54～71之间，与我们的反应器结构参数和操作条件相差甚远。

大量研究均指出，只有当泰勒数达到一定的临界值时，才会出现泰勒涡流。Prima等[13]计算发现，泰勒反应器出现泰勒漩涡的临界值为51.3。文献[5]则认为这个临界值在46～60之间。Kataoka等[4]曾归纳了泰勒反应器中几种物料流型的Ta数范围，即：Ta为50～500时，物料呈层状泰勒涡流（Laminar Taylor Vortex Flow）；Ta为500～900时，物料呈单个周期波动的涡流（Singly Periodic Wavy Vortex Flow）；Ta为900～1 500时，物料呈准周期波动的涡流（Quasi-Periodic Wavy Vortex Flow）；Ta大于1 500时，物料呈弱湍动的涡流（Weakly Turbulent Wavy Vortex Flow）。显然，文献[5]考察的是泰勒漩涡临界值附近的情况，式（6）也仅仅适用于这一范围。然而，泰勒反应器实际应用时，其操作条件多在较高的泰勒数范围。本研究提出的泰勒反应器的当量全混釜数计算公式适合于多种流型，更具实用价值。

3 结 论

采用脉冲示踪法，考察了泰勒反应器结构参数、操作参数和物料粘度对其停留时间分布的影响规律；发现泰勒反应器中物料的混合程度随泰勒数Ta的增大而增大、轴向雷诺数Reax的增大而减弱。采用多级混合模型，将泰勒反应器的当量全混釜数N与反应器结构参数、Ta 和Reax相关联，提出了一个N的测算公式。在Ta为280～3 230、Reax为0.89～6.78的范围内，由该式计算的N值与实验值很好地相符，该式适合于泰勒反应器的多种流型。

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Study on Residence Time Distribution of Fluid in the Taylor Reactor

Zhou Guangliang，Dong Jie，Wang Wenjun，Bu Zhiyang，Li Bogeng
(State Key Laboratory of Chemical Engineering, Department of Chemical and Biological Engineering, Zhejiang University,Hangzhou 310027, China)

Tracer pulse-input method was used to investigate the effects of structure and operation parameters and fluid viscosity of Taylor reactor on the fluid residence time distribution . It has been found that the flow mixing was enhanced with an increase in Taylor number (Ta) and a decrease in axial Reynolds number (Reax). Based on the tanks-in-series model, an expression was presented to describe the relationship among number of equivalent CSTRs, rector structure parameters, Taylor number and axial Reynold number. The results show that the N value calculated under the investigated conditions (Ta=280-3 230, Reax=0.89-6.78) agrees with experimental data very well and the equation can be applied widely.

Taylor reactor; tracer pulse-input method; number of equivalent CSTRs

TQ027.1

A

1001—7631 ( 2012) 03—0280—06

2012-04-23;

2012-06-01。

周广亮(1987-)，男，硕士研究生；李伯耿(1958-)，男，教授，通讯联系人。E-mail:bgli@zju.edu.cn。

国家自然科学基金资助（20876135）。