何宇 陈伟斌 洪宾 黄文涛 张昆† 陈磊 冯学强李博 刘菓 孙笑寒 赵萌 张悦‡

1) (北京航空航天大学集成电路科学与工程学院,费尔北京研究院,空天信自旋电子技术工业和信息化部重点实验室,北京 100191)

2) (山东大学物理学院,晶体材料国家重点实验室,济南 250100)

3) (北京航空航天大学合肥创新研究院,合肥 230012)

1 引言

以磁隧道结 (magnetic tunnel junction,MTJ)为核心的磁随机存储器 (magnetic random access memory,MRAM) 因具有非易失、低功耗、高速度等优势得到广泛的关注,有望运用到未来的人工智能芯片当中[1,2].MTJ 器件的特征尺寸和磁矩翻转功耗决定了MRAM 的集成密度和功耗水平这两个重要指标.反铁磁/铁磁界面的交换偏置效应能够令铁磁层保持强磁各向异性,从而增大器件的抗外场干扰的能力,并提高器件的可微缩性;同时,利用电流能够高效驱动反铁磁/铁磁界面的交换偏置场Heb和铁磁磁矩的180°翻转,进而实现低功耗信息写入.最近,研究人员在具有垂直磁各向异性的Pt/Co/IrMn[3–6],IrMn/CoFeB[7],IrMn/CoTb[8]以及Pt/IrMn/[Co/Pt]2/Co[9]等多层膜结构中利用自旋轨道矩 (spin-orbit torque,SOT) 实现了垂直Heb的翻转,为电控Heb提供了一条可行的路径.众所周知,在具有垂直磁各向异性的重金属/铁磁体系中利用SOT 实现磁矩的确定性翻转需要面内磁场或者等效面内场的相关作用打破SOT 的面内对称性[10–15],而利用SOT 实现垂直方向Heb的翻转面临相同的问题,这不利于其实际应用.为了将电控Heb翻转实际应用到自旋电子器件当中,北京航空航天大学科研团队[16,17]提出了基于面内磁各向异性的重金属/反铁磁/铁磁薄膜结构的磁隧道结器件,利用电流在无磁场辅助下驱动Heb翻转.该三端MTJ 器件具备抗强磁场干扰、无需外磁场辅助以及与现有CMOS 工艺兼容等优势,并且能够解决现有面内SOT-MRAM 的尺寸微缩问题.

在非磁/铁磁异质结中,热效应虽然能辅助SOT 降低磁矩翻转的电流密度[18,19],但并不是磁矩翻转的必要因素.然而在非磁/反铁磁/铁磁多层膜结构中,阻塞温度Tb对反铁磁的厚度敏感,例如IrMn 的厚度为几纳米时,其Tb小于500 K[20–22],远小于CoFeB,Fe,Co 等常见铁磁薄膜的居里温度[23,24].所以,在SOT 翻转过程中,非磁/反铁磁/铁磁体系比非磁/铁磁体系更容易受到热效应的影响,尽管一些研究[25–27]认为热效应在电流翻转反铁磁/铁磁薄膜的Heb过程中起主要作用,但仍然缺乏直接的证据和系统的研究.因此,有必要系统研究电流翻转反铁磁/铁磁界面Heb过程中的热效应作用机制和磁矩翻转机理.

为此,制备了一系列具有不同IrMn 厚度的Pt/IrMn/Py 薄膜,系统性地研究热效应在Heb翻转过程中的作用,不仅实现了电流驱动Heb和Py 磁矩的180°翻转,而且阐明了脉冲电流产生的焦耳热能够解耦交换偏置耦合,对Heb的翻转起显著作用.并且,发现在Heb的翻转过程中,由于IrMn/Py界面的交换耦合作用和铁磁材料内部直接交换相互作用之间的相互竞争关系与温度有关,因此各向异性磁电阻(anisotropic magnetoresistance,AMR)曲线呈现温度相关的两步磁化翻转现象.本文厘清了热效应在电控Heb翻转过程中的作用机制,将激发更多基于Heb调控的高性能自旋电子应用.

2 实验方法

样品沉积和器件制备: 利用Singulus 超高真空磁控溅射系统 (基本压强为5×10–8Torr (1 Torr=133 Pa) 在热氧化硅衬底上沉积Pt/IrMn/Py/MgO/Ru 薄膜;Pt,IrMn,Py 和Ru 靶材采用直流溅射,速率分别为2.16,15.36,9.66,1.44 nm/min,MgO靶材采用射频溅射,速率为2.04 nm/min.利用紫外光刻和氩离子刻蚀技术将薄膜加工成5 μm 线宽的霍尔条器件,随后利用电子束蒸发系统沉积20 nm Ti 和80 nm Au 并剥离制备成电极.

磁性和电输运测量: 薄膜的磁性通过振动样品磁强计(vibration sample magnetometer,VSM)来表征;器件的电输运测量在综合物性测量系统(physical property measurement system,PPMS)中完成,Keithley 6221 电流源施加直流电流和脉冲电流,Keithley 2182A 用于检测器件电压降.

3 实验结果与分析

3.1 薄膜的结构、磁性表征及电流驱动Heb 翻转

按照如图1(a)所示的膜层结构,利用磁控溅射生长了一系列薄膜: SiO2/Pt (5 nm)/IrMn (3,4,6,8 nm)/Py (4 nm)/MgO (1.5 nm)/Ru (1.5 nm).图1(b)是利用VSM 测量的Pt/IrMn (6 nm)/Py薄膜的面内磁滞回线,薄膜具有面内磁各向异性,由于未经磁场下的高温退火处理,Heb为零.图1(c)为电学测试所用的霍尔条器件和测试结构示意图,器件x方向的长轴接6221 电流源,短轴接2182A电压表.为了测量Heb在电流作用下的翻转,首先沿着霍尔条x方向的长轴施加脉宽长度为10 ms的电流脉冲信号,随后通100 μA 的直流,测量同侧两短轴之间的电压降,计算得到电阻值,并同时沿着y方向扫磁场得到器件的AMR 曲线,然后通过AMR 曲线相对于零磁场是否发生偏移来判断Heb是否翻转.

图1 (a) Pt/IrMn/Py/MgO/Ru 膜层结构示意图;(b) Pt/IrMn (6 nm)/Py 薄膜的面内磁滞回线;(c) 霍尔条器件和测试结构图;Pt/IrMn (6 nm)/Py 器件(d) 初始状态和(e)施加不同电流脉冲情况下的AMR 曲线;(f) Heb 随Ipulse 的变化曲线Fig.1.(a) Schematic illustration of the Pt/IrMn/Py/MgO/Ru sample;(b) in-plane magnetic hysteresis loop of Pt/IrMn (6 nm)/Py film;(c) schematic of Hall bar device and electrical transport measurement;AMR curves of the Pt/IrMn (6 nm)/Py device under(d) initial state and (e) after applying a current pulse Ipulse;(f) Heb as a function of Ipulse.

图1(d)展示了Pt/IrMn (6 nm)/Py 器件在未施加任何电流脉冲情况下的AMR 曲线,与初始状态下的磁滞回线相一致,AMR 曲线的峰未呈现出明显的偏移,表明Heb=0 Oe.紧接着,测量了Pt/IrMn (6 nm)/Py 器件在施加电流脉冲后所测得的AMR 曲线,如图1(e)所示.首先,沿着–x方向施加一个电流脉冲Ipulse=–32 mA,AMR 曲线结果表明该脉冲电流产生了一个沿着+y方向的交换偏置场+Heb;然后,沿+x方向施加电流脉冲,发现随着电流脉冲的增大AMR 曲线发生偏移,最终产生一个沿–y方向的交换偏置场–Heb;紧接着,沿着器件–x方向施加电流脉冲,最终Heb从沿–y方向翻转到沿+y方向.上述结果表明Heb的翻转极性取决于电流方向.图1(f)总结了器件的Heb随Ipulse的变化曲线,从中可以清晰地发现当脉冲电流达到30 mA,Heb发生快速且陡峭的翻转,所产生的Heb值高达450 Oe,与相同体系中磁场热退火产生Heb值相当[28–30].

3.2 热效应在电流驱动Heb 翻转中的作用机制

为了分析热效应在电控Heb中的作用,测量了不同环境温度下具有不同IrMn 厚度样品的Heb和器件温度随Ipulse的变化曲线.图2(a)展现了300 K温度下Pt/IrMn (3,4,6,8 nm)/Py 器件的Heb随电流脉冲Ipulse的变化曲线.为了准确地表征器件温度Td,首先通入小的直流电流测量器件在不同环境温度下的电阻,得到器件的电阻随环境温度的变化关系,随后测量不同电流下器件的电阻,最后根据这两步的测试结果便可得到Td随电流脉冲Ipulse的变化曲线,如图2(b)所示.结合图2(a)和图2(b),可得到Heb翻转时临界电流Ic对应的器件温度T*随着IrMn 厚度tIrMn的增大而增大.进一步研究了Pt/IrMn (6 nm)/Py 器件在不同恒温器温度Tc下的Heb翻转曲线和器件温度Td,如图2(c)和图2(d)所示,尽管Ic会随Tc的增大而减小,但是T*依然保持不变.

图2 Pt/IrMn (3,4,6,8 nm)/Py 器件的(a) Heb 和(b) Td 随Ipulse 的变化;Pt/IrMn (6 nm)/Py 器件的(c) Heb 和(d) Td 在Tc=200,300,400 K 时随Ipulse 的变化;(e) 不同IrMn 厚度器件的Heb 随Tc 大小的变化;(f)T∗ 和Tb 随tIrMn 大小的变化Fig.2.(a) Heb and (b) Td vary with Ipulse of Pt/IrMn (3,4,6,8 nm)/Py devices;(c) Heb and (d) Td vary with Ipulse for Pt/IrMn(6 nm)/Py device at Tc=200,300,400 K;(e) dependence of Heb on Tc for the Pt/IrMn (3,4,6,8 nm)/Py devices;(f)T∗ and Tb as a function of tIrMn.

通过测量不同Tc下的AMR 曲线,可以得到Heb随Tc的变化曲线,如图2(e)所示,显然随着Tc的升高,Heb在减小,并且在相同Tc下,tIrMn越大,Heb越大.Heb降为零时对应的温度即为反铁磁/铁磁异质结的阻塞温度Tb[31],由图2(e)可知tIrMn=3 nm 和tIrMn=4 nm 时,Tb分别为360 和400 K.由于测试条件所限,无法继续升温测量tIrMn=6 nm 和tIrMn=8 nm 时器件的Tb,但根据相关文献报道[20],tIrMn=6 nm 和tIrMn=8 nm 时,Tb分别为480,540 K.图2(f)总结了T∗和Tb随IrMn厚度的变化关系,随着IrMn 厚度增加,两者都呈现出增大趋势,但是当IrMn 厚度相同时，T∗均大于Tb.上述结果直接表明,在电流驱动Heb翻转过程中,热效应足以使得IrMn/Py 界面的Heb为零,解除IrMn/Py界面的交换耦合作用,促进Heb翻转.

为了进一步研究电流驱动Heb翻转机制,测量恒定电流脉冲下Heb随着外磁场Hext的响应关系.如图3(a)所示,在零磁场的环境下沿着Pt/IrMn(6 nm)/Py 器件的–x方向施加该器件的临界翻转电流脉冲Ipulse=–32 mA 将器件初始化,器件产生沿+y方向的交换偏置场+Heb.紧接着沿+x方向通入+32 mA 的电流脉冲并同时沿–y方向施加外磁场,发现随着外磁场的逐渐增大,Heb的翻转极性被改变.图3(b)总结了在恒定电流脉冲Ipulse=–32 mA 或Ipulse=+32 mA 下,Heb随外磁场Hext的变化曲线,当Hext足够大时,Heb的翻转极性完全由外磁场决定,不取决于电流极性.上述实验结果说明当电流产生的焦耳热效应将器件Td升温至超过器件的Tb使得Heb为零时,如果电流产生的有效场能够克服矫顽场Hc即可实现Heb的翻转.

图3 (a) Pt/IrMn (6 nm)/Py 器件在不同外磁场Hext 下的AMR 曲线;(b) 恒定电流脉冲Ipulse=–32 mA 或Ipulse=+32 mA 下,Heb 随Hext 大小的变化关系;(c) 施加不同大小电流时Pt/IrMn (3 nm)/Py 器件的AMR 曲线;(d) Heb 翻转时器件的Hc、电流产生的HOe 以及改变Heb 翻转极性的Hext 大小随IrMn 厚度的变化关系Fig.3.(a) AMR curves of the Pt/IrMn (6 nm)/Py device under a constant current pulse Ipulse=+32 mA and varying Hext;(b) Heb varies with Hext for the Pt/IrMn (6 nm)/Py device under Ipulse=±32 mA;(c) AMR curves of the Pt/IrMn (3 nm)/Py device under different Ipulse;(d) HOe,Hc and Hext of the Pt/IrMn (3,4,6,8 nm)/Py devices when Heb switches.

为了表征器件的Heb翻转时Hc的大小,在器件中施加大电流测量Td=T∗时器件的AMR曲线.如图3(c)所示,随着施加电流的增大,Pt/IrMn (3 nm)/Py 器件的Hc和Heb因器件温度的升高在逐渐地降低,当电流大小为18.5 mA,接近器件的Ic=22 mA 时,Heb几乎为零,Hc大约为13 Oe,即,当电流产生的有效场大于13 Oe 时,即可实现铁磁磁矩翻转,进而诱导Heb翻转.因此,利用安培定律HOe=I/2w计算临界翻转电流所产生的奥斯特场HOe,其中w为器件的线宽.计算时需要充分考虑电流的分流作用,确定流经不同金属层的电流大小,然后分别计算Pt,IrMn 中电流产生的HOe,两者的和为即为作用于Py 的HOe.虽然HOe在z方向上的分布是不均匀的,但是薄膜的厚度在纳米量级,Py 层受到的HOe可以按照Pt,IrMn 上表面中心产生的HOe计算,误差可忽略不计.在计算过程中Pt,IrMn 和Py 的电阻率取值分别为 29.6 μΩ·cm,229.3 μΩ·cm 和130 μΩ·cm.图3(d)总结了Pt/IrMn (3,4,6,8 nm)/Py 器件的Heb翻转时器件的Hc,作用于Py 的HOe以及改变器件翻转极性的Hext大小,从图中可知在Heb翻转时Hext和HOe均大于Hc,均可以翻转Py 的磁矩,进而能够决定Heb的翻转极性.需要注意的是IrMn 和Pt 具有正的自旋霍尔角,分别为0.07[32]和0.056[33],产生的自旋流对Py 磁矩的翻转极性与HOe一致,所产生的SOT有效场也能够驱动Py 磁矩翻转,需要进一步的表征手段,例如二次谐波测试,测量电流所产生的SOT有效场的大小.并且,根据图3(d)发现Hc+HOe＞Hext,该结果似乎违背Hext改变Heb翻转极性时需要满足的条件Hc+HOe＜Hext,这是因为当电流脉冲撤掉后,作用于Py 的HOe也同时降为零,但此刻的Td不会立刻降到室温,器件在短时间内依然处于高温状态,而Hext是恒定磁场,因此只需要满足条件Hc＜Hext,Heb的翻转极性便会被改变.

以上的实验结果说明宽电流脉冲下,电流产生的焦耳热效应对于IrMn/Py 界面的Heb翻转起主要作用,其作用在于通过将器件升温至超过Tb来解除IrMn 与Py 之间的交换耦合,Heb的翻转极性由电流产生的HOe和SOT 有效场翻转Py 磁矩的方向决定,而且实验结果表明即使没有SOT 的存在,电流产生的HOe也足以翻转Py 的磁矩来决定Heb的翻转极性.需要指出的是,随着脉冲宽度不断减小,特别是在纳秒脉冲下,电流产生的焦耳热不足以使得交换偏置耦合解除,此时交换偏置翻转机制为: 在SOT 作用下,反铁磁序和铁磁序的进动频率不一致,进而解除交换偏置耦合,并且电流产生的奥斯特场和SOT 有效场使得铁磁磁矩发生确定翻转,脉冲结束后,诱导产生新的Heb[17].

3.3 电控Heb 中的两步翻转现象

在电流驱动Heb翻转的过程中,发现了显著的两步翻转现象,随着Tc增大,两步翻转现象消失,为了厘清上述翻转过程,进行了实验研究和系统分析.图4(a)展示了Pt/IrMn (4 nm)/Py 器件在Tc=300 K 时施加电流脉冲后测得的AMR 曲线.当通入的电流脉冲Ipulse=–28 mA 和Ipulse=–29 mA时,可以明显地观测到AMR 曲线的“双峰”沿着正磁场方向(+y方向)发生了明显的偏移,但是“双峰”原先所在位置依旧存在一个小的“双峰”信号(图4(a) 红色圆圈处).其中,较大的“双峰”信号来源于Py 的多数畴,较小的“双峰”信号来源于少数畴.多数畴和少数畴区域的IrMn 磁矩取向相反,并将邻近的Py 磁矩钉扎,如图4(b)所示,因此两个区域的Py 受到相反方向的Heb,AMR 曲线呈现两步磁化翻转现象,这与相关报道一致[9,34].当脉冲电流进一步增大至Ipulse=–30 mA,所有反铁磁畴完成翻转,两步翻转现象消失.

图4 (a) 在Tc=300 K 时,Pt/IrMn (4 nm)/Py 器件施加电流脉冲Ipulse 后测得的AMR 曲线以及其(b) 对应的反铁磁和铁磁序状态;(c) 在Tc=360 K 时,Pt/IrMn (4 nm)/Py 器件施加电流脉冲Ipulse 后测得的AMR 曲线;(d) 在Tc=300 K 时,施加电流脉冲Ipulse=–28 mA 后,Pt/IrMn (4 nm)/Py 器件在Tc=300 K 和Tc=360 K 时测得的AMR 曲线;(e) 在Tc=360 K 时,施加电流脉冲Ipulse=–23 mA 后,Pt/IrMn (4 nm)/Py 器件在Tc=300 K 和Tc=360 K 时测得的AMR 曲线;Pt/IrMn (4 nm)/Py 器件在(f) Tc=360 K 和(g) Tc=300 K 时的反铁磁和铁磁序状态Fig.4.(a) AMR curves and (b) the corresponding antiferromagnetic and ferromagnetic states of the Pt/IrMn (4 nm)/Py device after applying a Ipulse at Tc=300 K;(c) AMR curves of the Pt/IrMn (4 nm)/Py device after applying a Ipulse at Tc=360 K;(d) AMR curves of the Pt/IrMn (4 nm)/Py device at Tc=300 K and Tc=360 K after applying a Ipulse=–28 mA at Tc=300 K;(e) AMR curves of the Pt/IrMn (4 nm)/Py device at Tc=300 K and Tc=360 K after applying a Ipulse=–23 mA at Tc=360 K;Antiferromagnetic and ferromagnetic states of the Pt/IrMn (4 nm)/Py device at (f) Tc=360 K and (g) Tc=300 K.

然而当Tc=360 K 时,在施加电流脉冲后,在Heb翻转过程中,AMR 曲线均不存在两步磁化翻转现象,如图4(c)所示.为了探究该现象背后的原因,分别做了一个升温和降温实验.如图4(d)所示,在Tc=300 K 的条件下施加一个电流脉冲Ipulse=–28 mA 后测量器件的AMR 曲线,发现AMR 曲线存在两步磁化翻转现象,表明Py 同时受到两个相反方向的Heb.紧接着将Tc升高到360 K测量器件的AMR 曲线,然后发现原来AMR 曲线较小的“双峰”信号在Tc=360 K 时消失,不存在两步磁化翻转现象,显然随着温度的升高Py 只明显受到其中一个方向的Heb,另一个相反方向的Heb几乎为零.如图4(e)所示,在Tc=360 K 的条件下施加一个电流脉冲Ipulse=–23 mA,然后测量器件的AMR 曲线并随即降温到Tc=300 K,发现AMR 曲线在Tc=300 K 时出现两步磁化翻转现象,说明该温度下Py 又重新受到相反方向的Heb.

上述实验结果说明Tc=360 K 时,在Heb的翻转过程中,IrMn 依然是多畴状态,反铁磁序仍然会出现磁矩取向相反的区域.我们之所以无法在Tc=360 K 时,通过AMR 曲线观测到相反方向的Heb,是因为随着Tc接近Tb,IrMn/Py 界面的交换耦合强度减弱,少数畴区域的交换耦合作用弱于铁磁间的交换相互作用,使得少数畴区域和多数畴的Py 磁矩取向一致,如图4(f)所示,因此AMR曲线不会出现两步磁化翻转现象.随着Tc的降低,IrMn/Py 界面的交换耦合强度增大,少数畴区域的交换耦合作用大于Py 磁矩间的交换相互作用,因此少数畴区域的Py 磁矩重新被钉扎,如图4(g)所示.IrMn/Py 界面的Heb大小也与IrMn 的厚度相关,对于Pt/IrMn (6,8 nm)/Py 器件,即使Tc达到400 K,IrMn/Py 界面的Heb仍然比较大,少数畴区域的Py 磁矩依然被IrMn 磁矩钉扎,AMR曲线呈现两步翻转的现象.但是对于Pt/IrMn(3 nm)/Py 器件而言,由于IrMn/Py 界面的Heb较小,即使在室温下(300 K),少数畴区域的IrMn磁矩无法将Py 磁矩钉扎.总之,由于交换耦合作用更加容易受到热效应的影响且IrMn 呈现多畴翻转,当Tc接近Tb时,少数畴区域的交换耦合作用被Py 磁矩间的交换相互作用克服,因此Py 只明显受到多畴区域的交换耦合作用,此时的AMR曲线不会出现两步磁化翻转现象,而当Tc远离Tb时,少数畴区域的交换耦合作用强于Py 磁矩间的交换相互作用,Py 明显受到两个相反方向的Heb,此时的AMR 曲线出现两步磁化翻转现象.

4 展望与结论

面向未来应用,本工作的相关成果为基于电流驱动交换偏置场翻转的新型自旋电子器件研制提供了理论借鉴和支撑.器件的特征尺寸和功耗一直是衡量器件性能的重要指标,利用反铁磁/铁磁异质结的交换偏置效应可有效增加器件的热稳定,降低器件特征尺寸.根据本文的研究结果,IrMn/Py异质结的Heb和Tb等与器件热稳定性相关的参数随IrMn 厚度的增加而增大,当IrMn 的厚度在6 nm 及以上时,在400 K 温度下,IrMn/Py 异质结的Heb大于150 Oe,能够稳定铁磁的磁矩状态,足以满足磁存储器件的车规级应用需求(233—398 K).并且,我们的结果表明,随着环境温度的升高,Heb翻转所需的Ic显著地降低,因此在实际应用当中,为了在保持器件热稳定性的情况下降低功耗,可以利用激光加热等手段辅助Heb的翻转,实现低功耗信息写入.此外,本文所提出的热效应主导的Heb翻转模式可应用于灵活配置磁传感单元的钉扎方向,构建惠斯通电桥结构,实现高灵敏磁场探测[3];同时可应用于调控SOT 翻转手性,实现SOT 逻辑器件的功能重构[25,26].

总之,本工作系统研究电流驱动Heb翻转过程中的临界翻转电流Ic、器件温度Td、阻塞温度Tb以及矫顽场Hc等参数,结果表明在毫秒电流脉冲作用下,器件温度Td将达到甚至超过Tb,使得铁磁和反铁磁之间解耦合,同时电流产生的HOe和SOT有效场将驱动铁磁磁矩发生翻转,进而在降温过程中形成新的Heb.进一步研究发现在Heb的翻转过程中,由于反铁磁/铁磁界面的交换耦合作用和铁磁直接交换相互作用存在竞争关系以及Heb更容易受到热效应的影响,当环境温度远小于阻塞温度时,AMR 曲线在交换偏置场的翻转过程中存在两步磁化翻转现象,而当环境温度接近IrMn 的阻塞温度时,两步翻转现象消失.本文的研究结果厘清了宽电流脉冲驱动反铁磁/铁磁异质结Heb翻转的物理机制,并揭示了热效应的显著作用,为交换偏置调控在自旋器件领域的研究提供支撑.