苏倩倩,李文军,陈艳鹏,李天宇

(1.中国矿业大学(北京) 化学与环境工程学院,北京 100083;2.华北科技学院 化学与环境工程学院,河北 廊坊 065201;3.中国石油勘探开发研究院,北京 100083)

0 引 言

煤炭地下气化(Underground Coal Gasification,UCG)是利用热效应和化学反应将地下煤层原位转化为H2、CO和CH4等可燃气体的过程[1-2],具有煤种适应性强、开采方式低碳化、安全高效等特点[3-4]。在煤炭地下气化过程中,煤层在气化剂作用下,发生复杂的多相物理化学反应,按化学反应特征和温度,沿气化通道可划分为氧化区、还原区和干馏干燥区[5-6]。氧化区产生的大量热量可供还原反应和干馏干燥区煤热解反应,连续气化过程中,氧化区逐渐向还原区和干馏干燥区推移,因此主要的氧化反应在煤的热解产物——半焦与氧之间进行[7]。同时,干馏干燥区煤热解生成的高热值煤气与还原区产生的低热值煤气混合产出,提高了煤气热值,干馏干燥区煤热解过程对煤炭地下气化区影响较大。地下气化过程中由于渗流阻力、地压以及传热温差的作用,煤层热解主要受温度和压力的影响,压力对煤热解初次反应无明显影响,且由于干馏干燥区的平均温度低于600 ℃,可认为干馏干燥区在很长一段时间内煤热解仅与温度有关[7]。因此,研究煤层地下气化过程中热解温度场的演变对煤炭地下气化现场项目的工艺控制意义重大。

目前对于煤热解的研究主要以煤粉和小粒径煤为主,江国栋等[8]、王琳俊等[9]、吴凡等[10]、GENG等[11]采用热重法研究了煤粉热解反应,获得了煤粉热解动力学方程。蔡锦羽等[12]利用滴管炉反应器分析了煤粉快速热解特性。李文军等[13]利用热重分析仪研究不同粒径、不同种煤的热解反应,并获得相应热解动力学参数。霍海龙等[14]研究大颗粒煤在鲁奇炉干馏段内煤热解过程。由于煤粉、小粒径煤的燃点低于大块煤[15],且忽略煤粒间温度的传递过程和颗粒内部产生的温度差[16],因而小尺度煤块难以反映内部温度场的动态演变。地下煤层结构致密,孔隙率、渗透率和导热系数较低[17],且热解过程中实体煤层会因热破裂[18-19],与地面小颗粒煤热解过程有很大差异。刘淑琴等[20]采用氡测量法和钻孔探测对褐煤地下气化现场试验,分析燃空区不同位置的煤、岩、焦、渣样品,并绘制了燃空区形貌图。王张卿等[21]通过大块原煤地下气化模型试验研究了氧气浓度对氧化区、还原区、干馏干燥区面积比例的影响,以及煤气组分随三区面积比例的变化。周松等[22]采用200 mm×200 mm×200 mm的块煤在地下气化模型中铺设煤层进行气化试验,通过不同时间下的温度场图计算出气化工作面横纵向扩展速率。目前对煤地下气化干馏干燥区煤热解过程尚未开展深入研究。因此,笔者针对煤炭地下气化过程中的大尺度块煤,研究热解过程中的传热及温度场动态演变,采用热解干燥线和特征温度线分析大尺度块煤热解温度场的扩展特征和规律,同时对比原煤与具有各向同性且裂隙极少的人工制备块煤,可更清晰了解煤炭地下气化中干馏干燥区热解过程,为UCG现场试验提供相应理论指导。

1 试 验

1.1 试验煤样

选用尺度为300 mm的正方体和顺贫煤原煤块作为大块原煤。试验中人工块煤热解时热量主要以热传导的方式进行传递,热量传递较慢,相同时间内温度场扩展较少,试验效果不明显,故采用传热系数比和顺贫煤更高的蒙东褐煤和水泥进行人工块煤的制备:将蒙东褐煤破碎、筛分,选用粒径为1～10 mm的颗粒,与水泥以质量比5∶1均匀混合,在尺寸为300 mm×300 mm×300 mm的模具中固结成型。2种煤样的工业分析和元素分析见表1。

表1 煤样工业分析及元素分析Table 1 Proximate and ultimate analysis of coal samples

1.2 试验装置与方法

大尺度固定床热解试验装置如图1所示,炉体尺寸为780 mm×780 mm×700 mm,外壁采用10 mm的16MnR钢板制成,炉膛采用珍珠岩和耐火水泥等耐火材料进行整体浇筑,炉体上方设置气孔、温度测试孔和安全阀等。加热系统由6根硅碳管组成,最高加热功率8 kW左右。热电偶布置在试验块煤中,利用煤炭地下气化实时测控系统进行温度采集和控制。

大块煤热解时,布置4层共50个温度测点,如图2所示,每层相距100 mm。第1层(最底层)为加热层,布置2个测温点(图2中控温点1、2),2个测温点的热电偶不仅用于测温,同时用于控制底层6根硅碳管的加热,使煤层底部加热均匀。第2～4层分别布置16个测温点,每层中的测温点相邻距离均为100 mm。每个温度测点编号为3个数字,第1位数为层数,后2位为测点在该层序号。

图2 大块煤温度测点分布Fig.2 Map of the coal seam temperature points

将布置好热电偶的块煤放置于炉膛中间,底部与加热板接触,在煤层四周及顶部填满黄土并夯实。所有热电偶信号线由顶部孔引出,并连接煤炭地下气化实时测控系统。试验开始前,对装置进行气密性检查,并用氮气吹扫反应系统,同时在试验过程中持续通入少量氮气。开启加热装置,在常压、氮气气氛下进行大块煤单侧面加热试验。通过煤层各测温点处的温度变化监测煤层在热解过程中的传热情况。

2 结果与讨论

2.1 垂直方向温度场的扩展

加热源置于块煤底层,4层温度测点与加热源的距离分别为0、100、200、300 mm。大块原煤距离热源不同位置的温度随时间变化如图3所示。可知随与热源距离增加,煤层温度逐渐降低,且升温速率逐渐减小。煤层底部直接接触加热源,开始升温后,煤层底部温度迅速上升,在4 h内达800 ℃,随后保持在800～850 ℃。在距离加热源100 mm处,煤层温度随加热时间的增加逐渐上升,在24 h内煤层最高温度为606.8 ℃,最高升温速率为24.2 ℃/h。在距离加热源200和300 mm处,煤层温度均随加热时间的增加而缓慢上升。在24 h内煤层最高温度分别为242.7和94.2 ℃,最高传热速率分别为9.07和2.88 ℃/h。

图3 大块原煤不同距离测点的温度变化Fig.3 Temperature change of different distance points of bulk raw coals

人工块煤距离热源不同高度处的温度随时间变化如图4所示。可知距离热源不同高度处的温度变化与大块原煤相似,距离热源越远,煤层温度越低,升温速率越慢。在27 h内人工块煤中心处第2～4层的最高温度为分别为386.6、117.9、77.3 ℃,最高传热速率分别为13.4、3.44、1.94 ℃/h。与大块原煤相比,热传导率较高的人工块煤的传热速率远小于大块原煤,主要是由于大块原煤存在原生裂隙,且在加热过程中会产生新的裂纹,加强了对流传热,从而传热速率高于人工块煤。

在热解过程中,热量由加热源沿煤层向上传递,由于煤层热阻温度不断降低,产生了相应的温度梯度。图5、6分别为大块原煤和人工块煤前2垂直截面在不同时刻的温度,大块煤底部靠近加热源,底部温度略低于加热源温度,主要是由于在热解过程中煤层内部的热解气和水蒸气向外逸出,带走了小部分热量。

由图5可知,垂直方向上大块原煤热解温度场以多抛物线形向上推移,各温度梯度带形状为多抛物线形呈不规则变化。随热解时间增加,各温度梯度带向上移动时逐渐加宽,且距加热源越远温度梯度带形状相差大。图6中人工块煤垂直方向上热解温度场以近似水平的形状向上推移,温度场移动速率低于大块原煤,各温度梯度带形状相似,呈水平或微拱形。人工块煤由于各向同性传热均匀性较好,传热主要以热传导方式进行。大块原煤由于存在原始裂隙,裂隙中热量以对流方式传递,传热速率远大于以热传导方式进行传热的无裂隙区域,在大块原煤中温度场以裂隙为中心呈抛物线形扩展,且原煤的各向异性[6]加剧各温度梯度带的形状差异。

图6 人工块煤垂直方向不同时刻的温度场Fig.6 Temperature field map of different moments in the vertical direction of artificial bulk coal

煤被加热后产生水蒸气和热解气,煤层热解温度场分布受水蒸气和热解气在煤层中扩散和渗透影响。根据水分运移控制机理,可将煤层分为干煤区和湿煤区,干煤区内水分运移的主要形式为蒸汽运动,而湿煤区水分移动是由于水分浓度差的作用,湿煤区内煤中气相空间被水分饱和,气体无法渗入煤中[7]。干燥线是湿煤区与干煤区的分界线,取100 ℃线为干燥线。煤的活泼热分解温度为300 ℃[23],煤被加热超过300 ℃时,开始缓慢进行化学变化,因此取特征温度300 ℃。大块原煤和人工块煤的干燥线和特征温度线在不同时间下最高点位置及移动速率见表2。由表2可知,随热解时间增加,大块原煤和人工块煤的干燥线和特征温度线沿煤层向上移动,移动速率均逐渐减小,且同一块煤特征温度线移动速率小于干燥线。大块原煤在热解6 h时干燥线和特征温度线移动速率最大,分别为21.0、12.3 mm/h,在24 h干燥线最高点达到煤层296 mm处,特征温度线最高点152 mm。人工块煤在相同时间内干燥线和特征温度线的移动速率均小于大块原煤,在热解6 h时干燥线和特征温度线移动速率分别为17.0、11.3 mm/h;相同热解时间内干燥线和特征温度线位置低于大块原煤,在24 h分别位于208、123 mm 处。

表2 干燥线和特征温度线不同时刻位置及移动速率Table 2 Position and moving rate of the drying line and the characteristic temperature line at different times

2.2 水平方向温度场的扩展

选取第2水平截面的温度场研究煤层温度在水平方向的演变规律。图7、8分别为大块原煤和人工块煤第2水平截面在不同时刻的温度场。大块原煤热解6 h时,煤层仅极小部分区域未达95 ℃,在煤层中部靠后区域温度较高,达300 ℃以上。热解12 h时,各位置温度升高分布在150～600 ℃,煤层中心及后边缘温度较高,温度场呈环形分布。热解18 h时,温度最高点达600 ℃以上,边缘温度大部分在300～400 ℃。热解24 h时,温度场分布区间不变,但各温度梯度带以高温点为中心向外扩展,高温区面积增大。可知大块原煤距热源距离相同的水平面上,各位置温度相差较大,温度梯度带呈环形分布,且随热解时间增加温度梯度不断增大,以温度最高点为中心向外扩展。

由图8可知,人工块煤的热解温度场在水平方向分布较均匀。热解6 h时,水平截面处于同一温度区间95～105 ℃。12 h时,水平截面的温度主要集中在150～300 ℃。18 h时,水平截面中心温度集中在300～400 ℃,四周边缘温度在200～300 ℃。热解24 h时,整个水平面由3个温度区组成,中心小部分温度区呈椭圆形分布,温度处于400～500 ℃;中间以椭圆为中心的环形温度区占主要部分,处于300～400 ℃;边角处温度处于200～300 ℃。

对比2种大块煤水平方向温度场扩展图可知,大块原煤的传热速率高于热传导率较高的人工块煤,主要是由于大块原煤具有原生裂隙,导致热解过程中产生的气体在裂隙中以对流方式传热,加快了传热速率,且原煤具有各向异性,水平截面温度梯度较大;而人工块煤具有各向同性,传热均匀性较好。

2.3 大块煤热解温度传递特征

大块原煤热解过程中,热源处煤层受热产生干燥和热解效应,生成温度较高的水蒸气和热解气。热量一方面以热传导的方式在煤层中传递,另一方面由水蒸气和热解气以扩散、渗透的方式传热给邻近煤层,且在煤层裂隙中以传热效率更高的对流传热方式进行传热,且在与出气孔方向一致(即传质方向一致)的裂隙中对流传热更强烈。因而大块原煤热解温度场以裂隙为中心呈多抛物面形。同时在热解过程中,煤受热孔隙率增大,原生裂隙扩展延伸并生成新裂隙[24],温度最高点处煤裂隙最早发育,因而抛物面温度场以裂隙为中心不断向上推移,同时由于原煤裂隙的无规则性和各向异性,形成了以不同裂隙为中心的多抛物面形温度场。而人工块煤由煤粒和水泥固结而成,无裂隙且在加热下难以生成裂隙,具有各向同性,热解过程中主要以热传导的方式传热,传热比较均匀但传热速率较低。

2种块煤的干燥线移动速率均大于特征温度线,主要是由于煤中水分的蒸发使水蒸气可以进入块煤中的气相空间,传热速率大幅增加,使干燥线移动速率较大。而特征温度线所处的已加热煤层孔隙率及裂隙相对较稳定,虽然温度较高但传热速率相对较低,因而特征温度线移动速率较低。大块原煤中存在裂隙,且裂隙因热扩展延伸并生成新的裂隙,传热速率高,因而大块原煤热解干燥线和特征温度线移动速率均高于热传导率较高的人工块煤,且裂隙对干燥线的影响更显著,随热解时间增加,大块原煤的干燥线以复杂的多抛物线形扩展。

3 结 论

1)由于煤层热阻使距离热源位置越远的煤层温度越低,升温速率越慢。大块原煤由于存在原生裂隙,且煤因热生成新裂隙,裂隙中热量以对流方式进行传递,传热速率大幅提高,热量传递与裂隙发育相互促进,使大块原煤的传热速率远高于人工块煤。

2)大块原煤裂隙及其发育具有无规则性和各向异性,气体在与传质方向一致的裂隙中对流传热更强,因而热解温度场以多裂隙为中心呈多抛物面形扩展;人工块煤具有各向同性且裂隙极少,其热解温度场则以近似水平的形状向上推移。

3)块煤热解干燥线和特征温度线移动速率随热解时间的增加逐渐降低,且同一块煤干燥线移动速率大于特征线移动速率;大块原煤中裂隙的存在和发育提高了热解干燥线和特征温度线移动速率,特别是对干燥线的影响更为显著,大块原煤在热解6 h时干燥线和特征温度线移动速率分别为21.0、12.3mm/h。

4)在实际的煤炭地下气化过程中,裂隙的发育及煤层的低稳定性加快传热速率,提高气化效率;地下气化过程中燃烧生成的大量烟气在煤层中对流强化传热,亦会提高煤炭地下气化热解温度场的扩展速率。