高富民, 吴 晶, 樊建春, 张来斌,2, 范春杨, 辛政熹, 周 津, 孙玉江

(1.中国石油大学(北京) 安全与海洋工程学院, 北京 102249;2.中国石油大学(北京) 油气生产安全与应急技术应急管理部重点实验室, 北京 102249;3.中海油(天津)管道工程技术有限公司, 天津 300450)

摩擦磁化是一种常见的自然现象.根据前期研究表明，该现象的产生与界面滑动摩擦行为引起的亚表层塑性变形有关[1-2].而据相关研究表明，亚表层的塑性变形对滑动界面的摩擦系数[3-4]以及摩擦状态[5]等方面有着决定性的影响.因此，对摩擦磁化现象的深入研究有望建立一种新的摩擦磨损状态检测与预测技术以弥补目前摩擦磨损状态检测和预测技术的不足[6].

根据铁磁学理论，铁磁材料在拉伸和压缩过程中发生的弹塑性变形会导致不同程度的磁畴结构的变化[7-9].不同于简单的拉伸和压缩工况，界面滑动摩擦导致的塑性变形对磁畴结构的影响更为复杂.持续的摩擦行为会导致滑动界面下方亚表层区域发生复杂的微观结构变化[10-14]，如：位错介导的晶粒细化，晶界松弛导致的晶粒生长和再结晶，并从滑动界面向亚表层区域扩展.而材料的微观结构[15-20]，如晶体的尺寸、形状、取向以及相邻晶粒等又会影响磁畴的结构.到目前为止，尚不清楚摩擦接触作用下，亚表层具体的微观结构变化和相应磁畴结构变化及两者之间存在的关系.然而开展对滑动摩擦行为诱导的亚表层微观结构和磁畴结构变化的深入研究，对于通过检测表面磁场，推测亚表层微观结构状态，进而预测磨损状态的走向有着重要的科学和工程价值.

本文作者采用工业纯铁进行滑动摩擦试验，监测摩擦力和表面磁场，采用Bitter粉纹法表征磁畴结构，并使用扫描电子显微镜和电子背散射衍射技术表征微观结构并对亚表层的形变进行量化，以此来揭示摩擦磁化的演化过程，为进一步研究界面磨损状态、亚表层微观结构与磁畴结构和表面磁场之间的关系奠定基础.

1 试验方案

1.1 试样制备

采用销-块配对干摩擦接触方式，上试样为销试样，采用非磁性316L材料，直径为8 mm；下试样为块试样，采用工业纯铁(体心立方，单相多晶)材料，平均晶粒尺寸为150.0 μm，具体尺寸为50 mm×8 mm×10 mm.试验前对块试样进行交流退磁处理，相同材料的块试样初始磁场均值差小于4%；滑动测试试验前用乙醇试剂对试样表面进行清洗.

1.2 试验过程

试验在室温、相对湿度为20%±5%的环境中进行，销-块滑动接触结构如图1所示.销-块的滑动摩擦行为在yz平面上进行，滑动方向平行于y轴；法向载荷垂直于yz平面并施加于销试样上；销-块往复摩擦的频率为1 Hz (平均速度为2.4 mm/s)，往复摩擦次数设定为3 000次.其中单滑动周期包括往返两个行程，单个行程长度为25 mm.

Fig.1 Schematic of pin-block reciprocating slide 图1 销-块往复滑动原理图

试验前使用巨磁阻传感器检测块试样滑动表面(yz平面)中心线磁记忆信号.采用Bitter粉纹法观测靠近滑动表面(yz平面)的xy平面上的磁畴组织，并用CCD相机拍照记录.试验过程中通过拉压力传感器测量销试样与块试样之间的摩擦力.滑动3 000次后，再次沿滑动区域中心线测量表面的磁场信号，并记录观察同一区域的磁畴结构变化.

试验后，计算并统计试样摩擦力方差和表面磁场增量均值.并如图1所示，在试样磨痕中部进行切割，通过机械抛光使xy平面的表面粗糙度达到Ra= 1 μm，并用0.06 μm氧化铝悬浮液进行抛光研磨.利用JEOL JSM-7001F型扫描电子显微镜(SEM)和Pegasus XM2型电子背散射衍射(EBSD)探测器获得晶粒取向图.在1 500 μm×1 200 μm的大视场上获得步长为0.2 μm的EBSD图.为了确保基于EBSD分析的统计严密性，需要在亚表层分析至少120个晶粒，并计算它们的GOS值(Grain orientation spread)，同时用MTEX和ATEX软件计算几何必要位错(GNDs)和取向偏差(Misorientation).

2 试验结果与讨论

图2(a)所示为不同摩擦工况下摩擦力方差与滑动界面处磁场变化的规律.一共使用了63组试样进行滑动摩擦试验，测量了滑动前后沿试样表面中心线的磁场，图2(b)所示为试样S34滑动摩擦前后表面磁场的变化情况，计算了各组试样往复摩擦3 000次后磨痕区域内磁场增量的均值，计算公式如下：

式中：ΔH(x)为磨痕表面磁场增量的均值；H(x)i'为滑动3 000次后磨痕区域表面磁场的测量值；H(x)i为滑动前磨痕区域表面磁场的测量值；i为磨痕区域表面磁场数据的序号；n为磨痕区域表面磁场测量数据的个数.

并监测了各组试样滑动过程中的摩擦力，图2(c)所示为4个典型试样S1、S34、S52和S63滑动摩擦过程中的摩擦力变化.由于往复摩擦时摩擦力的波动幅值能够表征滑动过程中摩擦力的大小，因此，在相同滑动次数下(n=3000)，求取试样的摩擦力方差来表征界面滑动摩擦的累积作用，摩擦力方差的计算公式如下：

式中：Var(F)为试样摩擦力的方差值；Fi为试验过程中监测的摩擦力值；i为摩擦力数据的序号；n为监测的摩擦力数据的个数.

通过对求取摩擦力的方差排序，发现在摩擦力方差呈指数型增长时，滑动摩擦表面上磁场增量的均值在一定误差范围内近似呈线性增长趋势变化.据此，我们可以推测，滑动界面的摩擦学行为与摩擦磁化效应存在一定关系.

为进一步探究上述作用的本质，从63组试验中依次选取了4组典型试样分析其亚表层的变形情况，结果如图3所示.所用的4个试样分别为S1、S34、S52和S63试样，对应的摩擦力方差分别是3.26×10−5、1.64×10−3、7.02×10−3和7.23×10−2，磁场变化为3.03、16.75、23.98和28.21 A/m.GOS值是晶粒中各点的取向与晶粒平均取向之间的平均偏差，该值对材料的状态(例如塑性变形程度)非常敏感[21]，因此本文中以GOS值表征亚表层的变形程度[22].如图3所示，基于EBSD数据计算了这4个试样某一深度范围内的GOS值，发现它们的GOS值沿深度方向存在波动幅度较大且数值较高的区域，一定深度后波动相对稳定且数值较低，说明4个试样在滑动摩擦后界面下方都产生了一定程度的变形.但是变形区域的GOS峰值各不相同，试样S1、S34、S52和S63的GOS峰值分别为5.76°、6.69°、8.60°和5.89°，整体近似呈增加趋势(试样S63的GOS峰值除外，可能出现了偶然误差).以GOS值波动幅度较大与波动相对稳定的临界深度来界定变形区域深度，如图3中的网格所示，试样S1、S34、S52和S63的变形区域深度分别为2.33×102、2.65×102、2.80×102和3.24×102μm，变形区域深度也近似呈增加趋势.4个试样滑动界面下方GOS峰值和变形区域深度随其摩擦力方差的增加具有同步的变化规律，我们据此推测，相同滑动次数下，由于滑动摩擦的累积作用，界面下方出现塑性变形并沿深度方向扩展，但因为不同工况下滑动摩擦累积作用的程度不同，故而变形程度和变形区域深度不同，并且随着滑动摩擦累积作用的增加，亚表层变形程度增加(GOS值增加)，同时变形区域深度增加，表面磁场强度也增加.

图4所示为在观察平面(xy平面)上滑动界面下方的塑性变形和磁畴结构变化.为了探究滑动摩擦引起具体的塑性变形(微观结构变化)及其对磁畴结构的影响，选取试样11对其亚表层进行深入研究.“A”和“B”晶粒位于距滑动界面162.5 μm的深度处.如图4(a)放大图所示，滑动前，“A”晶粒和“B”晶粒的初始磁畴结构呈现为不同方向的条状磁畴.“A”和“B”晶粒的初始磁畴壁宽度约为1.6 μm，平均间隔为3.1 μm.如图4(b)所示，滑动3 000次后，畴壁宽度增加到3.7 μm，畴壁间距增加到10.7 μm.结合图4(a)和图4(c)可以发现，“A”、“B”两晶粒取向不同，磁畴的排列方向也不同，晶粒之间存在明显的晶界，该晶界也是磁畴的边界，表明晶体取向在一定程度上决定着磁畴的排列.有趣的是，如图4(b)放大图所示，滑动3 000次后，“B”晶粒中的磁畴越过了“A”晶粒和“B”晶粒之间的晶界，并在变形严重的区域磁畴形状呈现圆弧状.利用EBSD测量数据，我们计算了摩擦后(n=3000)该区域各晶体之间晶界取向偏差.图4(d)中“C”标记了滑动3 000次后磁畴越过的晶界位置，该处的晶界取向偏差相对于其他晶界位置处较小；并且，在晶界取向偏差较大的位置不存在磁畴跨越晶界的现象.这证实了晶界滑移导致的取向偏差影响了磁畴壁的连续性.

Fig.2 (a) Relationship between the variance of the friction force and the change of the magnetic field; (b) changes of surface magnetic field of sample S34 before and after friction; (c) changes of friction force of four typical specimens during sliding图2 (a)摩擦力方差与磁场变化的关系；(b)试样S34摩擦前后表面磁场的变化；(c)滑动过程中4个典型试样摩擦力的变化

Fig.3 Subsurface deformation of specimens: (a) S1; (b) S34; (c) S52; (d) S63图3 试样亚表层变形情况：(a) S1；(b) S34；(c) S52；(d) S63

图5所示为上述晶体“A”和“B”区域的SEM照片和基于EBSD数据计算的几何必要位错(GND)密度分布云图.如图5(a)所示，晶粒内部形成了许多亚晶，尤其是“A”晶粒和“B”晶粒之间的晶界三联结处，出现了更多明显的亚晶[图5(b)放大图中的红色虚线标记处].如图5(c)和(d)所示，在“A”晶粒和“B”晶粒之间的晶界附近，几何必要位错密度(ρGND)明显增加，它们呈絮凝状向“A”晶粒和“B”晶粒之间的晶界延伸，越靠近晶界，高几何必要位错密度区域的面积占比越多，表明大部分位错堆积在晶界附近.结合亚晶的分布位置，表明亚晶的形成与位错的增值及积累有关.图5(b)中，位错边界以黄色虚线标记，在“A”晶粒和“B”晶粒之间晶界附近呈现圆弧状结构，方向相对于图4(b)中对应区域的磁畴结构的方向相反，说明位错的排列影响了磁畴壁的排列.

Fig.4 Plastic deformation and magnetic domain structure underneath the sliding interface: (a) the initial magnetic domain structure observed on the observation plane; (b) domain structure after sliding; (c) EBSD orientation diagram after sliding; (d) grain boundary orientation deviation after sliding [the white dotted lines in the (a) and (b) figures indicate the sliding interface, and the red dotted lines represent the grain boundaries of the “A” and “B” grains]图4 滑动界面下方塑性变形及磁畴结构变化：(a)初始磁畴结构；(b)滑动后磁畴结构；(c)滑动后EBSD取向图；(d) 滑动后晶界取向偏差[(a)和(b)图中的白色虚线表示滑动界面，红色虚线表示“A”和“B”晶粒的晶界]

通过试验，我们发现滑动摩擦后表面的磁场变化与摩擦力方差存在一定关系，为了探究这种关系，我们研究了不同滑动界面作用下材料的塑性变形情况及其引起的磁畴结构变化.结果表明：滑动摩擦的累积作用会导致亚表层塑性变形的积累，引起磁畴结构的变化，最终导致表面磁场的增加.在本文中将对亚表层的塑性变形规律、磁畴组织变化和两者之间的关系及其对表面磁场的影响展开讨论.

通过对上述典型试样滑动摩擦界面下方的塑性变形发展情况进行研究发现：滑动3 000次后，块试样亚表层区域均出现了不同程度的塑性变形.根据滑动界面摩擦作用不同，其塑性形变的程度和深度各不相同.塑性变形的形成主要来源于位错的产生和增值.在一定载荷下，销试样与块试样接触并相对滑动.往复滑动过程中界面的切应力会引起块试样近表面组织结构的滑移，在摩擦界面和近摩擦界面区域产生位错并积累.同时，这种在界面附近产生和累积的位错受到界面摩擦学作用会向亚表层深处扩展和转移，该转移过程受界面摩擦学载荷和其作用下的切应力控制.相关研究[11-12]也表明，切应力的持续作用会驱使界面位错向更深区域发展，并且受滑动影响，界面以下先是出现1个薄的变形层，之后变形层厚度会随着滑动次数的增加而增加.

伴随塑性形变区域的生成和扩展，对应区域的磁畴组织会发生相应变化.具体如图4(a)和(b)所示，形变区域的磁畴畴壁宽度在往复3 000次滑动摩擦后增加.该变化规律可以用能量最小定律解释[23]，主要源自对应区域弹塑性形变诱导的磁弹性能和钉扎能增加，进而引起磁畴畴壁能增加，导致磁畴畴壁宽度增加[1].本文中聚焦的是弹塑性形变不仅从能量角度引起磁畴畴壁宽度的增加，而且塑性形变演化出的微观结构也会引起磁畴结构的变化(图4和图5).可以看到在位错堆积区域，图5(b)形成了几何必要位错界面(GNBs)和偶然位错边界(IDBs)[24].这些位错界面的错向角度小于15°，未形成实际意义上的亚晶，也不能分割磁畴畴壁的长度.但是位错在该区域堆积，形成了该区域的应力集中，从而导致在形成类似圆弧状结构时，畴壁的排列呈现反向的圆弧状结构.另外，堆积在晶界处的位错促使相邻晶粒的取向发生变化，致使之前高角度的晶界取向在如图4(d)“C”标记的位置变换为低角度取向.该结果导致之前被晶界分离的片状磁畴在图4(d)“C”标记的位置处发生畴壁跨越晶界[7,18]的现象.

Fig.5 SEM micrographs of crystal "A" and "B" region and density distribution of geometrically necessary dislocation (GND):(a) SEM micrographs of grain after sliding; (b) the enlarged image of the yellow rectangular region in figure (a); (c) the geometrically necessary dislocation density of the grain after sliding; (d) the enlarged view of the black rectangular area in figure (c)图5 晶体“A”和“B”区域的SEM照片与几何必要位错(GND)密度分布图：(a)滑动后晶粒的SEM照片；(b)为(a)图中黄色矩形区域的放大图；(c)滑动后晶粒的几何必要位错密度；(d)为(c)图中黑色矩形区域的放大图

当然，具体的弹塑性形变区域及其引起的微观结构演化和对应的磁畴变化都取决于界面摩擦学作用的影响.结合图2和图3来看，在往复滑动过程中，界面摩擦力波动的程度决定性地影响了亚表层的弹塑性形变区域的范围和程度.同样，弹塑性形变区域的范围和不同程度的塑性变形演化出的微观结构变化在一定程度上也决定了磁畴变化的区域和具体磁畴结构的变化.最终，滑动摩擦界面下的这种区域性的变化会反应到摩擦界面以上，引起滑动摩擦区域的磁场畸变[22].这也解释了为什么在一定误差范围内摩擦表面的磁场畸变与往复摩擦力的方差存在正向的关系.据相关研究表明，亚表层微观结构的具体特性又决定性地影响着摩擦磨损的走向[11]，因此，该研究结果对于建立通过测量磁场来预测铁磁材料的摩擦磨损状态奠定基础.

3 结论

本文中通过对试验过程中界面摩擦力方差和磁场变化进行计算、统计并排序、发现两者存在密切联系，进一步研究发现表面磁场变化与滑动摩擦引起的亚表层塑性变形有关，并采用SEM和EBSD深入研究亚表层塑性变形对磁畴组织的影响，以此揭示铁磁材料摩擦磁化的演化过程.可以得出以下结论：界面滑动摩擦的累积作用会诱导亚表层塑性变形及其沿深度方向扩展，且该累积作用的程度影响着塑性变形的程度和变形区域的深度；变形区域内微观结构的变化影响着磁畴组织的变化，进而引起滑动表面磁场的增长.