关敏，黄强炜，王明达，郑建，毛赛龙

(1.中国环境科学研究院，北京 100012；2.上海机动车检测认证技术研究中心有限公司，上海 201805)

全球温室效应逐渐加剧，极端天气出现的频率增大，温室气体成为当前污染防治的重点。我国当前提出的“2030年碳达峰、2060年碳中和”目标，进一步推进相关减排技术的研究和实践。温室气体主要由CO2、CH4和N2O构成，这三者的排放量占据温室气体排放总量的主体部分。与此同时，道路交通的相关温室气体排放也逐年增加。因此，国内外学者主要针对这三类温室气体排放开展相关的研究[1-11]，涵盖整车、发动机、替代能源等多个领域。目前现行有效的重型车第六阶段标准[12]对N2O无单独的减排要求。

目前，国内关于发动机实际温室气体排放水平的研究较少，且多是针对单一特定研究对象展开，试验样本不具备代表性。我国高原和山地在领土面积中的占比较大，此类地区大气环境的差异对发动机温室气体排放影响的研究目前较为缺乏。因此，本研究将基于大量试验样本，研究其温室气体排放水平差异，同时考虑发动机排量、EGR路线、海拔等因素的影响。

1 平原环境下温室气体排放水平

以国六重型柴油机为主要研究对象，基于WHSC循环和WHTC循环进行台架试验[12]，分析温室气体排放情况。WHSC循环侧重于发动机稳态性能，WHTC循环可在一定程度上表征发动机瞬态性能。由于重型柴油机的总碳氢排放较低，其中CH4含量较少，因此本文针对CO2和N2O开展相关研究，探索下一阶段标准的温室气体减排目标。

1.1 CO2排放分析

选取具有普遍代表性的277台国六重型柴油机作为试验样本，覆盖了不同发动机排量(包括小于3 L和大于12 L)、不同技术路线(是否装用EGR)，其整体分布情况见图1。

图1 国六重型柴油机样本分布情况

WHTC循环中试验样本的CO2比排放量分布情况见图2。由图2可见，大部分发动机CO2比排放量在620～740 g/(kW·h)区间，样本数量占比达到88%。WHSC循环排放结果中，试验样本的CO2排放差异见图3。其中，CO2比排放量小于720 g/(kW·h)的发动机占比高达96%。以此类样本发动机标准循环统计结果为基础，可按照一定减排比例来拟定下阶段CO2排放限值的预研范围。

图2 WHTC循环试验样本CO2排放分布

图3 WHSC循环试验样本CO2排放分布

考虑样本中发动机排量的差异，分析重型柴油机在WHTC循环和WHSC循环下CO2比排放的分布规律，结果如图4和图5所示。随着发动机排量的增加，WHTC和WHSC循环的CO2比排放水平均呈下降趋势，最大差异约90 g/(kW·h)。由于CO2比排放量与燃料消耗量直接相关，因此,发动机排量增加时，相应的技术调整使得缸内燃烧效率提高，经济性得到改善。

图4 不同排量下WHTC循环CO2排放差异

图5 不同排量下WHSC循环CO2排放差异

图6和图7示出不同发动机功率下WHTC循环和WHSC循环的CO2排放分布规律。由图6和图7可知，随着发动机功率的增加，柴油机CO2循环比排放水平呈下降趋势，最大差异约100 g/(kW·h)。因此，在当前国六技术路线下，发动机功率变化对燃油经济性的影响程度与发动机排量接近。

图6 不同功率下WHTC循环CO2排放差异

图7 不同功率下WHSC循环CO2排放差异

综上可知，发动机排量与功率均可使国六重型柴油机稳态工况与瞬态工况的CO2比排放量产生较为明显的差异。所以，可将发动机排量与功率作为CO2排放限值划分的依据，以在当前市场不同机型排放水平存在差异的情况下实现更加精准的减排治理。

1.2 N2O排放分析

柴油机原机排放的N2O含量较低，尤其在富氧状态下几乎不会生成N2O。但发动机排气流经后处理装置(DOC，SCR，ASC)会显著增加N2O排放，其主要生成过程如下[13-15]。

1) DPF主动再生时，将从缸内或排气管内喷入额外的柴油；由此在高温下生成HC组分，在DOC的贵金属催化剂表面与NOx发生副反应生成N2O，化学反应机理如式(1)至式(3)所示。

(1)

(2)

(3)

2) 在SCR催化器中，当温度比较低时(<350 ℃)，SCR催化剂面会生成硝酸铵(NH4NO3)，NH4NO3分解会生成部分N2O；在高温条件下(>450 ℃)，NH3被氧化也会生成N2O。化学反应机理如式(4)和式(5)所示。

a) 硝酸铵分解

(4)

b) NH3氧化

(5)

3) SCR催化器泄漏的NH3在ASC中被氧化时生成N2O，化学反应机理如式(6)和式(7)所示。

(6)

(7)

以46台国六柴油机为试验样本，使用傅里叶红外光谱仪采集N2O的排放数据，分析N2O排放水平。其中EGR发动机数量为28台，非EGR发动机为18台，覆盖了大、中、小排量范围(见图8)。

图8 不同排量下的EGR和非EGR试验样本占比

图9示出WHSC循环下试验样本N2O排放的分布和占比。总体来看，98%国六柴油机的N2O比排放量小于0.5 g/(kW·h)。图10示出EGR和非EGR重型柴油机在WHSC循环下的N2O分布情况。EGR路线下N2O排放整体相对较低，循环比排放量基本小于0.2 g/(kW·h)。而对于非EGR发动机，N2O分布占比相对分散，但N2O排放介于0.1～0.4 g/(kW·h)的发动机数量占到95%。

图9 WHSC循环下N2O分布及占比

图10 EGR和非EGR发动机在WHSC循环下的N2O排放

WHTC循环试验样本的N2O排放分布和占比见图11，由图可知，所有国六柴油机的N2O比排放量均小于0.5 g/(kW·h)。图12示出EGR和非EGR发动机在WHTC循环下的N2O排放分布。对于样本中的EGR发动机，循环比排放量小于0.2 g/(kW·h)的发动机比例为82%。对于非EGR发动机，N2O排放分布相对分散，N2O比排放量介于0.1～0.2 g/(kW·h)的发动机样本占比达到50%。

图11 WHTC循环试验样本N2O分布及占比

图12 EGR和非EGR发动机WHTC循环N2O排放分布

因此，对于标准循环工况的N2O排放限值拟定，同理可依据总体排放水平来设置减排目标，并考虑不同技术路线(有无EGR)的影响。

WHSC循环下N2O排放与发动机排量的相关性见图13。随着排量的增加，N2O排放总体呈上升的趋势。发动机排量增大后，燃烧剧烈程度增加，此时原机NOx排放升高，使得SCR系统所需尿素喷射量增多，相应地NH3含量增大，所以促进N2O的生成。

图13 WHSC循环下不同排量试验样本的N2O排放分布

WHTC循环下N2O排放随发动机排量的变化见图14。其排放规律与WHSC循环相似，N2O比排放量在排量增加时整体呈上升的趋势。

图14 WHTC循环下不同排量试验样本的N2O排放分布

由图13和图14可知，排量为9～12 L的发动机的N2O排放量最大，由图8可知该排量对应的试验样本均采用非ERG路线。发动机排量较大时缸内氧气含量有所增加，抑制了部分原机排放中N2O的生成，但在发动机排量与非EGR路线的叠加效应下NOx排放增加明显，加之尿素喷射量与尾气中NH3浓度大幅上升，因此N2O排放快速增长。发动机排量大于12 L的试验样本同样是采用非EGR路线，但该排量的发动机缸内与排气系统中富氧状态明显，使得原机排放与后处理系统中N2O的生成受到明显抑制，因此N2O排放量相对9～12 L的发动机有所下降。

综上所述，发动机排量变化对重型柴油机N2O排放有较大影响，制定下一阶段排放标准时可将发动机排量作为N2O排放限值关键影响因素纳入考虑，以此划分不同减排目标。

2 海拔对温室气体排放的影响

选择3台国六柴油机(排量分别为5 L,6.7 L,9.5 L)在不同的海拔模拟条件下进行试验，研究不同海拔下温室气体排放差异，从而探索将海拔因素纳入温室气体排放监管范围内的必要性。

2.1 对CO2排放的影响

同一海拔下，每台样本发动机分别在各自的万有工况下测量稳态CO2排放浓度(原排和尾排)，综合3个机型的试验结果，以此来表征该海拔下国六柴油机整个运行范围内的CO2排放水平。不同海拔下样本发动机整体CO2排放水平差异见图15。

图15 不同海拔下柴油机整体CO2排放水平

由图15可知，随着海拔的增加，柴油机整体CO2排放浓度(原排和尾排)呈现逐渐增加的趋势，海拔5 000 m时有所下降。海拔升高时大气压力与密度有所下降，因此进气量减少，使得缸内燃烧恶化，燃油消耗量增大，CO2排放浓度升高。海拔5 000 m时，进气量的降低到达临界值，缸内燃烧急剧恶化，完全燃烧生成的CO2减少，此时输出扭矩大幅减少。

对比图15中原排和尾排的CO2排放浓度，可知二者相差不大，后处理装置对CO2排放的影响较小。因此，仅采集不同海拔下3台样机WHTC循环和WHSC循环的平均CO2原排结果(见图16)进行分析。随着海拔的增加，标准循环下的CO2原排在4 000 m之前基本稳定，在4 000 m后升高较多。海拔5 000 m时发动机动力性急剧降低导致循环功急剧减小，且此时缸内燃烧恶化，从而使得比排放量急剧升高。

图16 不同海拔下柴油机标准循环CO2原排比排放量

由此可知，海拔升高使得CO2排放浓度增大，相应功率降低，但在海拔4 000 m以前总体差异不明显。考虑到海拔5 000 m以上区域重型车用柴油机应用相对较少，因此，制定CO2排放的限值与监管措施时可一定程度上忽略高原环境的影响。

2.2 对N2O排放的影响

由前文可知，N2O主要在后处理系统中产生，因此，针对样本发动机的尾排进行相关试验。在相同海拔下获得样本发动机在各自万有工况下的尾排N2O排放，将其汇总作为当前海拔下柴油机N2O排放水平指标，基于此分析不同海拔下柴油机N2O排放水平差异(见图17)。

图17 不同海拔下柴油机整体尾排N2O排放体积分数

由图17可知，尾排N2O浓度随着海拔变化而呈现大小往复变化的趋势，整体水平基本恒定，平均值在15×10-6～20×10-6之间。

图17的试验结果基本涵盖N2O稳态排放水平，瞬态工况下其排放变化规律则采用WHTC循环进行表征。随着海拔的升高，柴油机WHTC循环的N2O比排放量都在0.1 g/(kW·h)以上(见图18)。海拔4 000 m以下，N2O比排放量变化规律与稳态时的N2O排放规律相近，数值在整体均值附近振荡。海拔5 000 m时燃烧恶化使得排气温度降低，相应地NOx转化效率有所降低，因而尾气中NH3的浓度增大，N2O浓度升高。

图18 不同海拔下柴油机WHTC循环 N2O比排放量

综上所述，国六柴油机N2O排放水平随着海拔的升高而呈现增减交替的振荡规律，具备不确定性。考虑到此类温室气体的监管尚未完善，可将海拔影响作为相关减排策略与限值制定工作的参考依据。

3 结论

a) 基于平原环境下277台试验样本的CO2排放水平，可拟定下阶段CO2排放限值的预研范围，同时将发动机排量与功率作为限值划分的依据，实现精准减排；

b) 平原环境下46台试验样本的N2O排放结果可作为减排目标制定依据，并考虑EGR路线差异，同时发动机排量对于界定N2O排放限值的应用范围有着积极的意义；

c) 海拔4 000 m下国六重型柴油机的CO2排放水平差异较小，因此关于CO2排放的监管与限值制定可不考虑海拔因素；

d) 不同海拔下国六重型柴油机N2O排放大小呈现往复振荡趋势，存在特定海拔下N2O排放异常增大的可能性，应将海拔影响纳入N2O减排策略和限值制定工作中。