李 峰，林晶晶，云 杰，张 帅，王 贺，张 海，陶宗明

1. 山东省济宁市生态环境局，山东 济宁 272004 2. 山东省生态环境监测中心，山东 济南 250013 3. 呼和浩特市生态环境监控中心，内蒙古 呼和浩特 010010 4. 合肥中科光博量子科技有限公司，安徽 合肥 230088 5. 中国科学院大气物理研究所大气科学和地球流体力学数值模拟国家重点实验室，北京 100029 6. 解放军陆军炮兵防空兵学院基础部，安徽 合肥 230031

引 言

近年来，随着经济与城市化的快速发展，社会各界对环境空气质量和气象要素的关注越来越多，其中对大气污染的监测与防治已成为大气环境领域的重要研究内容[1]。早期监测主要是利用地面空气站设备围绕PM2.5，PM10，SO2，NO2，CO和O3这六个参数进行，虽然其准确性较高，但时空分辨率较差，只能获得小范围的监测结果；基于卫星观测[2]及地面观测数据插值处理的方法在时效性和精细化方面存在短板，无法获取大气污染物的立体时空分布特征。

随着遥感技术的发展，激光因其拥有良好的准直性、 较高时间分辨率、 较高的垂直分辨率等众多特点被越来越多的应用于大气污染监测和污染溯源等方面[3-5]。基于米散射技术原理的气溶胶激光雷达通过对回波信号的反演获得的气溶胶消光系数与颗粒物浓度[3]有密切关联，可以反映大气的污染程度；退偏振比与气溶胶粒子不规则程度的关联，可以反映大气污染物的粒子特征；也因其具备全天候观测能力，越来越多的被应用于大气污染物监测与溯源之中[4]，进而为颗粒物日变化特征和分析污染的发生、 发展与消亡过程[5]等研究提供帮助，最终为大气污染治理提供有效的数据支撑。

由于激光雷达结构与原理的复杂性与精密性，在利用多台激光雷达一同观测时，其结果的一致性十分重要。2018年周红根等利用多个地区激光雷达及探空资料，分析了江苏地区一次沙尘天气过程，阐述了激光雷达在大气污染物观测中的重要作用[6]。对于多台雷达综合观测方面，我国众多地区已先后开展了各种观测及应用。本工作利用2018年—2019年济宁市多台气溶胶激光雷达的联合观测结果与本地的空气质量监测站的观测结果，分析了不同污染情景下的变化特征，同时结合多台雷达与气象观测分析了污染过程的传输与演变。

1 实验部分

1.1 研究区域与仪器

济宁市位于山东省西南部(115°52′—117°36′，34°26′—35°57′)，属于暖温带季风气候，四季分明。春季易旱多风，回暖较快；夏季多偏南风，高温多雨；秋季凉爽，但时有阴雨；冬季多偏北风，多晴寒天气。考虑到济宁的气候特点、 大气环境及污染溯源和站点环境等方面的因素，将激光雷达分布于济宁市区周边四个方位。图1所示黑色线区域内为济宁市辖区，四个红色五边形代表激光雷达的位置。

图1 济宁市行政区划与雷达分布图Fig.1 Administrative divisions of Jining Cityand lidar distribution

大气气溶胶激光雷达主要由激光雷达系统、 三维扫描镜头、 激光器及电源、 工控机等组成，其原理如图2所示，激光器发射532 nm的激光，望远镜接收大气气溶胶、 云等后向散射信号，通过解析532 nm的后向散射平行、 垂直偏振信号光，就可以获得气溶胶的消光、 退偏振等特性。仪器将激光雷达系统、 工作环境监测控制系统和数据传输系统集成在一起，基于一体化方舱设计，整机达到IP55防护等级，安全性和可靠性高，可进行远程维护操作，数据通过无线自动传输，可以满足户外全天候和全天时的监测。激光雷达系统由发射单元、 接收单元、 探测单元、 采集单元及其他相关辅助单元，其各单元的技术指标参数如表1所示。

1.2 激光雷达标定与计算方法

1.2.1 激光雷达标定

为了保障多台激光雷达测量数据的准确性、 一致性，必须对四台激光雷达进行统一的标定，主要包括CCD相机探测和低空几何因子订正[7]、 高空(30～50 km)大气信号经过平均处理后作为背景噪声去除、 接收横截面均匀性标定和大气瑞利散射信号测试。

图2 气溶胶激光雷达结构图Fig.2 The structure diagram of aerosol lidar

表1 气溶胶激光雷达主要技术参数Table 1 Specifications of aerosol lidar

由于低空范围内的回波信号只能部分被望远镜接收或无法接收。因此，需要对低空的激光雷达信号进行几何因子订正，传统的方法是在大气中的气溶胶含量很小(近似为0)且均匀的条件下，使用3～4 km远场信号的斜率，来与近场信号比较，校正近场信号，得到几何因子。此外，还可以采用CCD相机的探测求出，如图3(a)与(b)所示，图3(a)黑线为雷达原始信号，红线为CCD雷达测量信号对比，通过信号处理可以得到图3(b)所示的低空几何因子订正信号结果。由于所用激光雷达雷达系统为同轴系统，对于接收横截面均匀性的标定只需要进行望远镜的四象限(UP为右上，UL为左上，DP为右下，DL为左下，FULL为信号完全接收)标定即可。图3(c)为标定后的信号，结果显示四个象限的信号一致性良好。图3(d)是大气瑞利散射信号测试结果，其中黑色散点为532 nm激光雷达的距离校正信号，红色线为拟合高空的532 nm分子信号，结果显示信号在气溶胶十分稀少后对应良好。

图3 CCD相机对气溶胶激光雷达几何因子标定(a，b)，接收横截面均匀性标定后信号(c)，大气瑞利散射测试信号(d)

1.2.2 气溶胶消光系数的反演方法

激光雷达信号反演的方法采用Fernald方法，其原理是将大气视为空气分子与气溶胶两部分，大气总的消光系数是空气分子的消光与气溶胶消光系数之和。因此，可以根据激光雷达方程得到如下公式：

若已知高度Z0处的气溶胶粒子和空气分子消光系数，则Z0以下高度的气溶胶粒子消光系数(后向积分)为

(1)

Z0高度以上的气溶胶消光系数(前向积分)为

(2)

这里X(Z)表示距离矫正信号，s1和s2分别表示气溶胶、 分子的消光散射比。气溶胶消光散射比s1=σ1/β1通常被假设为常数，大气分子消光散射比s2=σ2/β2=8π/3。s1的取值依赖于气溶胶的尺度、 谱分布、 组成成分和折射率等共同决定，在已有一些研究中给出了取值范围为20～70之间，本工作对气溶胶进行反演时选取的雷达比为50。空气分子消光系数σ2可以根据标准大气廓线计算得到，然后通过式(1)与式(2)便可得到气溶胶消光系数结果。

气溶胶光学厚度(aerosol optical depth, AOD)采用对距离内的气溶胶消光系数进行积分求得，公式为

(3)

为了检验气溶胶激光雷达长期的观测结果，采用四台激光雷达100～300 m的气溶胶光学厚度平均值和多个济宁国控站点PM2.5及PM10平均结果，分别对其进行归一化处理并求取了激光雷达观测与国控点观测的相关系数。如图4所示，图中三条曲线一致性较好，且激光雷达所得气溶胶光学厚度值与国控点平均PM2.5浓度相关性约为0.83，与国控点平均PM10浓度相关性约为0.77。结果说明四台激光雷达垂直探测结果与几个国控点观测平均结果一致性很好。需要指出的是，利用消光系数反演颗粒物浓度时，与相对湿度有关的气溶胶吸湿增长，是影响二者关系的最主要因子[8]。

图4 激光雷达100～300 m测得的气溶胶光学厚度与国控点颗粒物(PM2.5与PM10)浓度归一化结果图

2 结果与讨论

2.1 空气质量月平均

根据我国HJ633-2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》对空气质量指数(AQI)的要求，绘制济宁市2017年至2019年的每月空气质量等级天数百分比变化图如图5所示，呈现近双峰的特征；12月—1月与6月—7月前后污染突出，这种现象主要是分别受到夏秋季臭氧浓度升高与春冬季颗粒物浓度升高的影响；以2019年为例，臭氧浓度超标天数106天，占总污染天数的58%。而夏季臭氧超标天数为50余天。此外，4月污染天数的增加主要受外来沙尘输入的影响。

图5 逐月空气质量等级天数累计百分比变化图Fig.5 Cumulative percentage monthly change ofdays for each air quality level in Jining

同时，对激光雷达(100～300 m)观测反演所得气溶胶光学厚度月平均的结果进行归一化处理得到图6所示结果。从图6中可以看出，激光雷达观测结果也基本呈现近双峰的特征，这与济宁污染累计天数基本一致，其高值出现在2月与6月，与污染累计日数一致性较好。通过对比四台激光雷达观测值与其平均值的归一化结果可以看出，济宁近地面颗粒物浓度空间分布在夏秋季差异十分明显，而春冬季节差异相对较小，这可能与夏秋季复杂多变的天气和污染过程有密切关系。

图6 激光雷达100～300 m测得的气溶胶 光学厚度归一化结果图Fig.6 Normalized values of aerosol opticaldepth measured by lidar

不同的颗粒物污染源(大致可分为扬尘源、 煤烟尘、 沙尘源、 工业源排放、 机动车排放、 区域生物质燃烧及烟花爆竹、 气态前体物转化的二次颗粒物[9])对于区域的污染影响程度在时间和空间上都各不相同，及时并准确获取污染源的排放情况对于精细化大气污染监管工作十分重要。下面将结合多台气溶胶激光雷达数据反演所得的气溶胶粒子消光及退偏振、 地面空气站观测结果与HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)后向轨迹模式等，分析不同污染源导致的污染过程特征。

2.2 细粒子污染过程分析

通过对夏季四个方位的雷达图谱的反演，并筛选退偏振比一致性好且都较小的时段进行济宁市细粒子污染过程分析。如图7所示，其高空大气大致分为两种类型，一种有较为明显的日变化特征，如金马酒店与运河大厦站，表现为夜间空中消光系数明显升高，而白天消光系数变小；另一种无明显日变化特征，如任城区政府与辰欣制药站。此外，对站点与站点之间激光雷达月平均两两求相关系数，结果显示金马酒店站与运河大厦站相关性最好(约0.79)，而任城政府站与辰欣制药站结果相关性最好(约0.84)。

图7中的数据来源于2019年5月1日—8日四台雷达观测，从图7可以看出，金马酒店站观测结果为第一种日变化特征，出现这种特征原因：首先是夜间边界层高度低，大气层结稳定(时段内风力较弱，平均风速1.3 m·s-1)，局地排放的污染物不易扩散且在夜间积累导致浓度升高；其次是夜间吸湿性细粒子更易吸湿增长，使得产生消光效应逐渐加剧，同时这些粒子还可以为气态污染物提供非均相转化载体，促进硫酸盐和硝酸盐等细颗粒物的生成[10]；白天边界层高度变高，太阳辐射增强，气温上升，湿度降低都不利于吸湿增长，使得产生消光效应逐渐减弱。任城政府站观测结果则为第二种日变化特征，出现这种特征原因：首先是夜间周围污染源相对较少，更少的排放使得不利天气条件下的这种日变化不明显；其次是白天太阳辐射增强，气温上升，受湿地公园影响，空气湿度相对金马酒店较高，吸湿增长使得这种日变化不明显。虽然运河大厦站与金马酒店站消光系数在高空变化相似，但运河大厦周边排放源相对较少，其近地面消光较小，而高空易受周边电厂影响，因此高空与金马酒店相似，近地面相对浓度较低。辰欣制药站同样与任城区政府站的高空消光系数变化十分相似，不同点是辰欣制药站近地面附近工业园区较多，排放源较多，所以其近地面消光系数明显较大。

图7 2019年5月1日—8日各站点雷达的消光时序图 (a): 金马酒店；(b): 运河大厦；(c): 任城政府；(d): 辰欣制药Fig.7 Lidar-Based extinction timing maps at each station from May 1 to 8, 2019 (a): Jinma Hotel; (b): Yunhe Building; (c): Rencheng Government; (d): Cisen Pharmaceutical Co., Ltd.

2.3 沙尘污染过程分析

沙尘是大气环境中组成复杂、 危害较大的污染物之一，其大范围长距离传输对于区域的空气质量影响十分明显，通过激光雷达观测可以十分有效的捕捉沙尘的传输，而激光雷达主要是根据退偏振比大小作判断，沙尘气溶胶的退偏振比在0.2～0.4范围之间。

图8描述的是2018年4月14～15日一次沙尘传输过程。由于沙尘天气四台雷达垂直结果相似，仅选取了辰欣灼药站的雷达结果。如图8雷达消光与退偏振比结果所示，4月14日凌晨8:00左右，1.5 km高空附近出现高浓度颗粒物，退偏振比约为0.3左右，高空沙尘11:00左右开始沉降，低空及近地面消光系数与退偏振比逐渐增大。与此同时，图9中地面监测站的PM10在11:00时PM10浓度升高明显，PM2.5无明显变化，至14:00与15:00地面站PM10浓度达到峰值(可达323 μg·m-3)，增加约5倍之多，随着沙尘沉降逐渐减少，之后退偏振比逐渐减小，近地面PM10浓度在18:00时下降至150 μg·m-3以下，受影响时间约7 h。根据图10后向轨迹显示，沙尘由济宁北部高空输送至本地，同时轨迹的高度变化也显示出了沙尘到达济宁有所沉降这一特征。

图8 2018年4月14日—15日激光雷达观测结果 (a): 消光时序图；(b): 退偏时序图Fig.8 Observation results of lidar from April 14 to 15, 2018 (a): Extinction timing diagram; (b): Depolarization timing diagram

2.4 局地与外来输入污染过程对比分析

人为排放源排放过程的监测对于大气环境的改善十分重要，如何判断局域污染与输入污染是一个较为复杂的问题。利用激光雷达的扫描观测的结果，所获取的瞬时信号强度大小可代表对应位置当时的大气污染程度。图11为选取的局域产生的扬尘污染情况与外来沙尘输入情况的对比。通过对比可以看出，黑线圈中的为局域排放污染，其特点较为集中，消光突然较高，范围小且无规则，容易引起局域高浓度污染过程，从而影响范围内大气环境，影响扩散范围较小[图11(a)]；图11(b)则为外来输入过程，其特点多为较大范围的消光强度逐渐增大，易随时间渐进式影响整个区域内大气环境。

图9 2018年4月14日—15日颗粒物浓度时序图Fig.9 Particle concentration from April 14th to 15th, 2018

图10 2018年4月14日—15日后向轨迹图Fig.10 Backward trajectory from April 14th to 15th, 2018

图11 任城政府站激光雷达水平扫描结果 (a): 2018年5月7日；(b): 2018年4月14日Fig.11 The horizontal scanning result by Lidarat Rencheng government station (a): May 7, 2018；(b): April 14, 2018

3 结 论

(1) 通过分析多台激光雷达长期的观测结果，济宁市夏季大气气溶胶空间分布呈现两种日变化特征，一种夜间消光大，白天消光小，如金马酒店站与运河大厦站；另一种则日变化不明显，如任城政府站与辰欣制药站。存在明显日变化特征的原因是受夜间湿度增大及周围污染源的共同作用。此外，近地面消光系数变化显示金马酒店站与辰欣制药站颗粒物浓度更高。

(2) 济宁市沙尘多出现于四、 五月，沙尘沉降影响范围较大，但持续时间一般较短，PM10浓度最高可增长约5倍。

(3) 通过对比扫描观测结果，局地污染呈现无规则、 小范围有高消光特征，而大范围污染过程则为渐进式消光增强。

通过对比多台激光雷达长期观测结果，可以更精细的了解城市内部的大气污染情况，其时空分辨率可以弥补地面监测的一些空白，为污染治理提供较为可靠的数据支撑。