许自舟，李亚芳，程嘉熠，吉志新，张晓霞，林建国

1.大连海事大学环境科学与工程学院

2.国家海洋环境监测中心

3.中国环境科学研究院

重点海域排污总量控制制度是《海洋环境保护法》明确要求的关键制度，是有效遏制近岸海域环境质量恶化趋势的重要手段。在总量控制技术框架体系中，制定科学合理的水质目标是实施总量控制的基础和前提，水质目标不同，评估得到的污染物最大允许入海量也不同。在美国切萨比克湾、欧洲波罗的海、日本东京湾等海域污染治理研究及实践中，均明确了未来不同时期海湾保护目标，以指导水环境管理[1]。目前，在重点海域排污总量控制工作中，主要依据海洋功能区划或近岸海域水环境功能区划确定近岸海域水质目标。这种方式确定水质目标主要有以下不足：1）存在相邻功能区水质目标差别过大的情况，如果只按低功能区要求的水质目标进行控制，则很可能造成邻近功能区的水质超标。2）没有考虑海域水环境现状、当前社会经济及技术水平等因素，某些污染严重的海域很难在目标年度全面达标，使得这些海域水质目标难以实现。3）确定的水质目标为区间范围，难以实现精准控制。例如，依据GB 3097—1997《海水水质标准》[2]，二类海水水质的无机氮标准限值为0.20～0.30 mg/L，水质目标可以在这一范围内取任意值。

为此，笔者提出在时间序列水质数据趋势分析及预测的基础上，建立海域水质目标确定方法。目前，常用的趋势分析及预测模型有Mann-Kendall方法[3]、自回归移动平均模型（Autoregressive Integrated Moving Average Model，ARIMA）[4-5]、长期短期记忆神经网络法（Long Short-term Memory，LSTM）[5-6]及广义相加模型（Generalized Additive Models，GAM）[7]等。Mann-Kendall方法没有预测功能，仅用于趋势分析；ARIMA只能处理平稳时间序列，如果有缺失数据，将无法工作；LSTM适用于大数据量的处理，其结果缺乏可解释性；GAM模型结构灵活，能直接处理响应变量与多个解释变量之间的非线性关系，并能确定每个解释变量的重要程度，从而得到更好的预测结果[8-9]。近年来，越来越多的学者使用GAM模型来评估水质变化，包括对长时间序列水质变化趋势的分析[10-11]、水质因子与其他环境因子之间关系的分析[12-13]、气候及人类活动因素对环境的影响的分析[14-15]以及对水质进行预测[16-17]。综合比较，本研究选用GAM模型对数据进行趋势分析及预测。

天津市近岸海域2015年优良水质（一类、二类）面积仅占近岸海域总面积的9.0%，劣四类水质海域面积达到19.9%，主要污染物是无机氮和活性磷酸盐[18]。一些学者在该海域内开展了营养盐时空分布及变化趋势研究，并分析了变化的影响因素[19-21]。但这些研究所采用的数据均为2012年之前的，有关2012年之后营养盐浓度变化的研究较为鲜见，另外，对趋势定量分析程度不够，也少有考虑海域内空间站位的异质性。笔者利用GAM模型，基于天津市近岸海域营养盐浓度及降水量数据，分析营养盐浓度年际变化趋势，建立水质变化趋势分析模型和水质目标确定方法，提出天津市近岸海域“十四五”阶段水质目标建议，并评估减排措施的实施效果，进而提出水质分区管理建议，以期为深入打好污染防治攻坚战提供技术支撑。

1 数据来源与研究方法

1.1 研究区概况

研究区为天津市近岸海域以及天津与河北交界 的 毗 邻 海 域 （117°34 ′E～ 118°09 ′E， 38°36 ′N～39°15′N）（图 1）。天津市近岸海域位于渤海湾底部，水体交换能力较差，管辖海域面积3 000 km2，海岸线长度约154 km，平均水深6.5 m。天津市多年平均降水量为560～720 mm，境内天然河流与人工水渠众多，且人工闸坝密布，人为改变天然河流的流向和流量的现象十分普遍。天津市承接来自北京、河北等省（市）的生活污水和工业废水，从天津市入海的河流包括永定新河、海河、独流减河、子牙新河和北排河，另有河北唐山市的陡河、沙河及黄骅市的南排水河也流入渤海湾。

1.2 数据来源

2007—2018年的营养盐数据来源于原国家海洋局，2019—2020年的营养盐数据来源于生态环境部，空间范围覆盖整个天津市近岸海域，共布设了12个监测站位（图1），监测站位在研究区内总体均匀分布。监测频率为每年3次，一般为5月、8月和10月，对应入海径流的枯、丰和平水期。海水水质监测样品的采集、存储、运输、预处理及分析测定均按GB/T 12763.1—2007《海洋调查规范 第1部分: 总则》[22]及 GB 17378.4—2007《海洋监测规范 第 4部分: 海水分析》[23]有关规定执行，并通过实施实验室质量保证和质量控制，保证分析数据的质量。本研究对所有站位表层数据，按年度求取每个站位无机氮、活性磷酸盐的平均值。年均降水量数据来源于《2014 天津统计年鉴》[24]。

图 1 研究区及监测站位分布Fig.1 Study area and monitoring stations distribution

1.3 研究方法

1.3.1 水质目标确定

水质目标确定主要遵循以下原则：1）水质只能更好，不能变坏。水质优良的水体要继续维持，且保持稳定，减少波动性。如果水质有恶化趋势，首先需要尽快遏制这种趋势，保证水质维持在近5年平均水平的基础上，再寻求改善之策。2）可达性原则。水质改善不能一蹴而就，应遵循科学规律，循序渐进，水质目标过高则难以实现，应用模型分析预测结果设定水质目标，从理论上保证目标的可达性。3）环境保护与经济发展相协调原则。水质目标的设定在满足水生态、水环境及水体使用功能的基础上，给经济社会发展预留充足空间，避免因模型预测数值过低导致环境“过保护”问题。4）与相关规划衔接。确定的水质目标还需考虑《水污染防治行动计划》、海洋功能区划、近岸海域环境功能区划及《“十四五”生态环境保护规划》中有关海洋环境保护的要求。5）动态调整的原则。每5年为1个周期，在趋势分析及预测的基础上，提出未来5年水质目标，并对前5年水质目标完成情况进行分析评估。根据以上原则，建立水质目标确定方法（图2）。应用该方法，可以“分区、分类、分级、分期”确定海域水质目标，给出一定时期内，任一监测站位某一监测指标的目标浓度。

图 2 水质目标确定流程Fig.2 Water quality target determination process

在水质目标确定过程中，依据表1将目标海域控制等级划分为4级，分别为优先控制区、重点控制区、一般控制区、维持现状区。

表 1 天津市近岸海域水质控制区分级Table 1 Classification of water quality control areas in the coastal waters of Tianjin

1.3.2 趋势分析及预测

GAM模型是在广义线性模型和加性模型的基础上发展而来，是对多元线性回归模型的扩展，以因变量的非参数形式替代了线性模型的参数形式，应用非参数回归和平滑技术进行模型的估计，可以直接拟合因变量与多个自变量之间的非线性关系，其一般表达形式为：

式中：g(μ)将因变量与给定的解释变(量)相关联；β为模型中任一参数的分量，如截距；fjXj为非参数平滑函数；j为第j个解释变量；p为解释变量的个数；ε为误差项，与正态随机变量相同且独立分布[25]。

选择R统计软件[26]中的mgcv软件包来建立GAM模型，使用非参数平滑器来预测非线性关系，使用贝叶斯方法生成不确定性估计[27-28]。在趋势分析中，关键的一步是检查数据随时间的变化，考虑到降水量是水体营养盐浓度变化的重要驱动因子[29-30]，选取时间和降水量因子，构造单个监测站点无机氮浓度响应变量随时间变化的GAM模型，具体如下：

式中：s为变量的样条函数，由于无机氮浓度数据为正态分布，故选取同一性函数（identity）作为联系函数。 y ear为年度变量；bs = "tp"项为选取薄板样条函数作为平滑函数；method = "GCV.Cp"项为采用广义交叉验证法作为平滑参数的估计方法。

通过模型模拟，可以定量评估趋势变化的大小以及其置信度。趋势大小可以看作是研究起始时间和结束时间模型估计值的变化百分比，采用前6年（2007—2012年）模型预测的平均值作为起始值，后6年（2013—2018年）模型预测的平均值作为结束值，评估趋势变化结果。具体方法参见文献[31]，主要计算步骤如下。

式中：d为向量[-1 1]；Cbaseline为前6年水体中无机氮或活性磷酸盐浓度平均值；为矩阵Zd与向量的乘积，用以表示前6年和后6年预测值的差值；A为1个2行平均矩阵，其结构如下：

变化差值的标准误差（sediff）计算公式如下[32]：

变化差值的95%置信区间可计算为Zd^β±1.96×sediff，其中，1.96为95%置信水平下t分布的临界值。

2 结果与讨论

2.1 模型评估及验证

模型率定期为2016—2018年，验证期为2019—2020年，预测期为2021—2025年。从模拟结果中，可以获得调整后的决定系数() 和偏差解释百分比 (DE)，、DE越大，模型效果越好。表2为无机氮、活性磷酸盐GAM模型的率定及验证结果。由表2可知，无机氮的为0.48～0.94，平均值为0.71；活性磷酸盐的为0.49～0.97，平均值为0.79，均处于较好水平。利用2019—2020年11个监测站位（12个站位中有1个站位的位置进行了较大调整）的实测数据对建立的模型进行验证，无机氮、活性磷酸盐浓度误差均值分别为40.52%、21.32%。其中，B416站位的无机氮浓度、B043、B078站位的活性磷酸盐浓度误差较大，这主要是由于2019—2020年无机氮、活性磷酸盐浓度数据较前几年有较大的波动。如2016—2018年，B416站位的无机氮浓度均高于0.3 mg/L，而2019—2020年该监测站位无机氮浓度分别为0.126 1、0.161 0 mg/L。

2.2 水质变化趋势分析

2.2.1 时间趋势计算结果

2007—2018年，无机氮、活性磷酸盐浓度趋势评估结果如图3所示。图中用符号的大小表示趋势变化的大小，用不同颜色表示不同的置信水平。图中不仅列出了置信度P≤0.05的显著性变化，也列出了置信度0.05＜P≤0.25的可能性变化，这有助于管理者识别哪些监测站位营养盐浓度的趋势即将发生改变，从而提前采取有利于水质变好的管理措施。2013—2018年与2007—2012年相比，12个监测站位中，有8个站位的无机氮浓度呈下降趋势，4个站位呈上升趋势，研究区域内无机氮浓度总体呈下降趋势，下降比例为13.19%，95%的置信区为-30.37%～3.96%。活性磷酸盐浓度有7个站位呈上升趋势，5个站位呈下降趋势，活性磷酸盐浓度总体呈上升趋势，上升比例为7.01%，95%的置信区为-11.43%～25.45%。整体而言，天津市近岸海域无机氮、活性磷酸盐浓度均呈现向好趋势，无机氮先于活性磷酸盐好转，活性磷酸盐浓度尚未恢复到2007—2012年的均值水平。

图 3 2007—2018年无机氮、活性磷酸盐浓度变化趋势Fig.3 Variation of concentration of inorganic nitrogen and reactive phosphorus in 2007-2018

表 2 模型模拟及验证结果Table 2 Model simulation and verification results

2.2.2 时空趋势变化

2007—2018年，天津市近岸海域12个监测站位无机氮、活性磷酸盐GAM模型模拟浓度随时间变化如图4、图5所示。

图 4 2007—2018年各监测站位无机氮模型模拟浓度随时间变化趋势Fig.4 Variation of simulated concentration of inorganic nitrogen with time at each monitoring station in 2007-2018

图 5 2007—2018年各监测站位活性磷酸盐模拟浓度时间变化趋势Fig.5 Variation of simulated concentration of reactive phosphorus with time at each monitoring station in 2007-2018

图4（a）中4个监测站位无机氮浓度随时间呈单调下降趋势，图4（b）中4个监测站位无机氮浓度随时间呈波动下降趋势，图 4（c）、图 4（d）中监测站位无机氮浓度呈波动上升趋势，其中图4（c）中3个监测站位2012年无机氮浓度上升幅度较大。这主要是由于当年降水量显著增加的缘故，2012年天津市降水量为737 mm，比2011年增加了19%。12个监测站位的活性磷酸盐浓度，只有图5（a）中2个监测站位随时间呈明显下降趋势，而其他10个监测站位均呈先上升后下降趋势，所不同的是下降趋势出现的时间点有所差别。

B039、B040站位处于海河河口区域，该区域海水营养盐浓度主要受市政排污的影响[19,33]。近年来，由于实施《渤海碧海行动计划》、天津市水域污染防治等工作，不断深化工业污染防治，推进城镇污水处理设施建设和改造、河道清淤整治等措施[20,34]，推测由于这些减排措施取得明显成效，点源营养盐入海量逐步减少，使海域无机氮、活性磷酸盐浓度持续降低。2007—2018年，B039、B040站位的无机氮、活性磷酸盐浓度分别下降了37%和42%，是研究区域内所有站位中下降幅度最大的。总体来看，B416站位无机氮、活性磷酸盐浓度均呈上升趋势〔图3、图 4（d）、图 5（d）〕，一方面与该区域污染物入海量增加有关（2014年河北省唐山市城镇生活污水中氨氮排放量为5 575 t，2018年升到 9 305 t[35]）；另一方面，由于该区海水无机氮浓度本底值最低，2007—2018年仅为0.26 mg/L，容易受到其他驱动因素的影响。2个方面原因导致该区域无机氮浓度单调上升，尚未出现明显向下拐点的迹象。

2.3 水质目标分析

2.3.1 水质管控目标

根据监测站位水质目标确定方法（图2）和控制等级划分方法（表 1），由前 5年（2016—2020年）水质实测均值和未来5年（2021—2025年）水质预测均值等信息，评估得到2025年天津市近岸海域各监测站位水质目标及控制等级（表3）。由于B044、B045、B416、B078站位在天津市海洋功能区划之外，不参与水质目标统计。其他8个站位中，无机氮属于一类、二类、三类海水水质的站位数分别为1、5和2个，水质优良比例为75%；活性磷酸盐均为一类水质，优良比例为100%。二者综合水质优良比例为75%。

表 3 2025年天津市近岸海域监测站位水质目标及控制等级Table 3 Results of water quality objectives and control classification in Tianjin's coastal waters in 2025 mg/L

根据各监测站位水质目标值，利用自适应选点的IDW插值方法[36]，得到2025年水质目标空间分布图（图6）。图6（b）中，活性磷酸盐均为一类水质，为体现出空间差异，根据浓度区间阈值划分为4级。从图6可以提取出空间每个单元格中无机氮和活性磷酸盐目标浓度值，为总量控制研究提供精细化的水质目标信息。

2.3.2 目标合理性分析

本研究确定的水质目标完全满足天津市海洋功能区划要求的水质目标〔图7（a）〕，与天津市近岸海域环境功能区划〔图7（b）〕要求相比，除汉沽海洋特别保护区、天津东南部东农渔业区尚未达到一类水质标准外，其他区域完全满足其规定的水质目标。本研究设定2025年天津市近岸海域水质优良比例达到75%，比《水污染防治行动计划》提出的2020年全国近岸海域水质优良比例、《渤海综合治理攻坚战行动计划》提出的渤海近岸海域水质优良比例分别高出5%和2%[37-38]，比“十三五”天津市近岸海域考核目标提高了1倍。2020年，天津市近岸海域优良水质比例为70.4%[39]，为达到75%的目标要求，还需在此基础上提升近5个百分点。综合分析，本研究提出的2025年天津市近岸海域水质控制目标与相关规划要求及近岸海域水质现状衔接性较好。

图 6 2025年天津市近岸海域水质目标空间分布Fig.6 Spatial distribution of water quality targets in Tianjin's coastal waters in 2025

图 7 天津市海洋功能区划及近岸海域环境功能区划要求的水质目标Fig.7 Water quality targets required by Tianjin marine functional zoning and coastal marine environmental functional division

2.3.3 目标可达性分析

利用2006—2020年天津市近岸海域12个监测站位营养盐浓度实测数据及本研究提出的2025年天津市近岸海域水质目标数据，计算得到不同时段营养盐浓度变化百分比及2021—2025年无机氮、活性磷酸盐浓度应削减的比例（图8）。图中正值表示升高，负值表示下降。整体上看，2011—2015年，无机氮平均浓度较2006—2010年升高了近20%，活性磷酸盐平均浓度升高了近55%，2016—2020年同2011—2015年相比，无机氮平均浓度降低了30%，活性磷酸盐平均浓度降低了49%。要实现2025年的水质目标，无机氮平均浓度需要在2016—2020年基础上再降低20%。活性磷酸盐浓度除了B039、B410站位需要控制外，其他站位维持现状即可，考虑到2021—2025年B039、B410站位活性磷酸盐预测浓度会升高，各站位活性磷酸盐浓度平均需要降低10%。这一降低幅度远低于2016—2020年无机氮、活性磷酸盐浓度的降低幅度，从理论上看是可行的。

图 8 不同时间段无机氮、活性磷酸盐浓度变化率Fig.8 Change percentage of inorganic nitrogen and active phosphate concentration in different time periods

从全球范围来看，许多河口和海湾由于实施综合治理，水质取得明显改善，从相关文献[9,31,40-44]中提取了日本东京湾、濑户内海、欧洲波罗的海、美国切萨皮克湾等典型代表性区域营养盐浓度长期变化趋势如表4所示。总体来看，近30年来这些区域无机氮（或总氮）、活性磷酸盐（或总磷）浓度分别下降了30%～56%、33%～40%，平均每5年无机氮（或总氮）浓度约下降7%，活性磷酸盐（或总磷）浓度降低6%。与这些区域相比，要实现本研究提出的2025年天津市近岸海域水质目标，需要采取更强有力的减排措施。《中共中央关于制定国民经济和社会发展第十四个五年规划和二〇三五年远景目标的建议》提出“深入打好污染防治攻坚战。继续开展污染防治行动，建立地上地下、陆海统筹的生态环境治理制度”，天津市相继出台并实施《关于实施“三线一单”生态环境分区管控的意见》《关于构建现代环境治理体系的实施意见》等，将为天津市近岸海域水质控制目标的实现提供强有力保障。

表 4 国外典型海域综合治理水质改善效果Table 4 Water quality improvement effect of typical foreign regions with comprehensive management

2.3.4 分区管理建议

根据监测站位控制等级评估结果（表3），结合天津市海洋功能区划及水质目标插值结果，将近岸海域划分为7个区域（图9）。Ⅰ、Ⅴ为优先控制区，Ⅱ、Ⅳ为重点控制区，Ⅲ、Ⅵ为一般控制区，Ⅶ为维持现状区，其中，Ⅰ、Ⅴ、Ⅵ涉及到天津和河北近岸海域。“十四五”时期需重点关注天津与河北交界的南部（Ⅴ）和北部（Ⅰ）2个优先控制区海域水质的变化，加强关联流域农业面源水污染防治，减少营养盐入海量。另外，虽然“十三五”阶段天津市点源排污控制取得明显成效，无机氮、活性磷酸盐浓度优良站位比例分别达67%、100%，但针对2个重点控制区，还应进一步加强流域上下游协同治理[45]，减少从北京、河北进入天津的污染物量，持续改善永定新河、海河及独流减河邻近海域水环境质量。

图 9 天津市近岸海域水质分区管控Fig.9 Zoning management map of water quality in the coastal waters of Tianjin

3 结论

（1）基于GAM模型，建立了天津市近岸海域水质趋势分析模型及水质目标确定方法，提出2025年天津市近岸海域优良水质比例达到75%的目标，分析了这一目标的合理性和可达性，解决了重点海域排污总量控制研究中仅依据海洋功能区划、近岸海域水环境功能区划确定水质目标的不足，同时为区域“十四五”海洋生态环境保护规划提供参考。

（2）分析了天津市近岸海域水质变化趋势。2013—2018年与2007—2012年相比，天津市近岸海域无机氮浓度总体呈下降趋势，下降比例为13.19%；活性磷酸盐浓度总体呈上升趋势，上升比例为7.01%，尚未恢复到2007—2012年的平均水平。

（3）根据分析评估结果，将天津市近岸海域划分7个区域，建议据此实施海域水质分区管理，进一步加强农业面源污染防治，强化流域上下游协同治理和省际水污染联防联治，持续改善天津市近岸海域水质。