龚琛凡,杨海艳,高 鹏,

1.中国科学院上海高等研究院，中科院低碳转化科学与工程重点实验室，上海 201210；

2.中国科学院大学，北京 100049

随着各国生活水平的提高，对能源的需求逐渐增大，使得化石能源如煤、天然气和石油被过度消耗，二氧化碳排放量的持续增加导致全球气候变暖。为了稳定大气中的CO2含量，不仅需要减少其排放量，也可通过有效利用CO2这种途径来实现[1]。作为一种丰富、廉价、无毒且可再生的碳源，近年来CO2的利用受到了广泛关注[2-4]，利用CO2可生产燃料、添加剂、药物和芳香化合物等[5]。将捕获的CO2催化转化为液体燃料可以改善全球气候变化，并有效减少人类对化石燃料的过度依赖，但是CO2中的碳处于最高氧化态，其还原和转化过程需要大量的能量输入。氢气作为一种较为清洁的高能原料，常被用于CO2转化制取高附加值产品过程[6-7]，目前的氢源主要为煤制氢、工业副产氢、天然气制氢[8]，也可利用太阳能、风能、地热能和水能等可再生能源将CO2和水转化成绿色液体燃料。Shih等[9]提出了“液体阳光”的概念，即利用太阳能将CO2转化成稳定、易于运输、能量密度高的液体燃料。近年来，将可再生能源转化成电能，然后电解水制得的H2用于CO2加氢生产液体燃料（PTL）的相关研究层出不穷[10-14]，包括汽油（C5-11）、喷气燃料（C8-16）和柴油（C10-20）的液态烃（C5+），以及甲醇、乙醇和其他高级醇（C2+OH）[9,15-16]。

CO2加氢选择性转化为高级醇比转化为甲醇或C2+烃类产物面临更大的挑战，因为与烃类（CHx）加氢相比，CO2加氢产生的一氧化碳（逆水煤气变换，RWGS）插入的能量势垒更高[17]。……