刘思彤，牛胜利，韩奎华，李英杰，王永征，路春美，王 栋，朱 英

(1. 山东大学 能源与动力工程学院， 高效节能及储能技术与装备山东省工程实验室，济南 250061；2. 佐治亚理工学院布鲁克贝尔可持续发展学院，佐治亚 亚特兰大 30332；3. 齐鲁工业大学(山东省科学院) 新材料研究所， 济南 250014)

氮氧化物(NOx)排放是目前大气污染治理的重点[1]，选择性催化还原(selective catalytic reduction，SCR)是目前最成熟的烟气脱硝技术，已广泛应用于各大燃煤发电机组，是利用NH3、尿素等氨基还原剂在催化剂的作用下选择性地与NOx反应生成N2和H2O[2-4]。现有商用的V2O5-WO3/TiO2催化剂存在钒二次污染以及工作温度窗口窄等问题[5-7]。已有的研究表明，铁基催化剂具有较好的低温反应特性以及耐硫抗水能力，且来源广泛、价格低廉，近年来受到广大研究者的青睐[8]。Zhao等[9]通过共沉淀法制备了不同晶型的Fe2O3催化剂，结果表明，α-Fe2O3具有良好的耐热稳定性和较高的催化活性；朱自成[10]用密度泛函理论对铁基催化剂的SCR脱硝机理进行研究，发现2×2表面已经足够大，NH3、NO、O2比较趋向于吸附于α-Fe2O3(001)表面的Fe原子即top位上。

砷物质会导致SCR催化剂严重失活[11]。一般认为，砷主要以As2O3形式存在于燃煤锅炉和城市垃圾焚烧炉的烟气中(浓度在1 μg/m3和10 mg/m3之间)，它们可以覆盖甚至破坏催化剂表面的活性中心，造成物理和化学失活[12-13]。Wu等[14]应用密度泛函理论 (DFT) 探索钒钛基催化剂表面与As2O3之间的相互作用机制，发现As2O3在催化剂表面被氧化成As2O5，路易斯酸位点(V=O)被破坏，催化剂失活；Li等[15]研究了As对V2O5-WO3-TiO2的影响，发现O2增强了由As引起的 V2O5-WO3-TiO2的失活。……