李瑞金，郝乾龙，刘洋，董川，翁建霖，2

（1.山西大学 环境科学研究所，山西 太原 030006；2.香港浸会大学 生物系，香港）

0 引言

大气污染一直是我国关注的重要环境问题。PM2.5污染危害人体健康，促进灰霾天气发生，引起人们极大关注。《大气污染防治行动计划》（2013）实施以来，我国大气污染有很大改善［1］，但2017年全国338个城市PM2.5年均浓度（43 μg/m3）仍超过我国二级标准限值。2018年我国实施《打赢蓝天保卫战三年行动计划》，调整能源结构、攻克京津冀及周边地区秋冬季重污染及雾霾问题是其重要工作。2020 年，山西全省 PM2.5年均浓度为 44 μg/m3；优良天比例达到71.9%，未达《山西省“十三五”环境保护规划》规定的75.4%。2017年总理基金项目确定“2+26”城市为“京津冀大气污染传输通道”城市，其中包括山西省太原、阳泉、长治、晋城。这些城市以煤炭焦化冶金行业为主，有特殊的盆地结构；冬季有辐射逆温，使大气污染物不易扩散，这些使得该地区PM2.5污染较为严重。相比于南方开阔沿海地形及交通尾气污染为主的特点，山西省4城市PM2.5污染具有明显的地域特征和典型的污染特点。

大气污染不仅受本地排放源的影响，也受外来源输送的影响，且污染的时空分布特征和传输规律也有地域差异。彭玏等［2］研究发现，2000-2015年京津冀地区PM2.5年均浓度逐年增加，呈现太行山脉区域浓度低和太行山脉以东地区浓度高的污染格局，城镇浓度高于周边地区。沈洪艳等［3］的研究显示，2014年11月京津冀地区重污染天气下，大气污染传输轨迹主要是自南向北扩散。孔珊珊等［4］利用后向轨迹聚类模型（HYSPLIT）分析了2015-2016年北京市PM2.5污染来源，发现来自内蒙古西部及河北、山东、河南交界地区的两类轨迹是北京PM2.5污染的主要潜在源区。目前，针对山西省大气污染特别是PM2.5的污染特征、源解析、健康风险已经开展了较多研究［5-7］。李宏艳等［8］研究指出，2015-2016年山西省11个地级城市PM2.5年均浓度均超过了国家年均浓度二级标准限值，总体上南部城市PM2.5污染比北部城市高；闫世明等［9］和任浦慧等［10］利用潜在源贡献因子（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）分析进行研究，结果发现，2014-2017年山西省太原冬季PM2.5的质量浓度大于夏季；春秋和冬季大气传输路径主要以西和西北方向的轨迹为主；夏季以东南方向轨迹为主。PM2.5潜在源区主要位于陕西汉中、西安和山西吕梁、临汾等地。王妘涛［11］也利用HYSPLIT等方法对山西运城市PM2.5的污染输送路径和潜在源区进行了研究。但是针对太原、阳泉、长治和晋城PM2.5污染的时空分布特征和区域传输影响的研究还较为鲜见。伴随着经济的快速发展和经济规模的扩大，不同国家和地区大气环境越来越呈现出区域性污染的特点，污染物远距离区域传输问题日益受到关注。本研究基于山西省太原、阳泉、长治、晋城市2020年非采暖期和采暖期的相关数据，研究上述4城市大气污染特征及其与气象因子的相关性，并利用HYSPLIT、PSCF和CWT研究山西典型地区大气PM2.5传输途径和影响空气质量的潜在源区，旨在为山西省大气污染区域防控提供一定的依据。

1 研究方法

1.1 数据来源

山西2020年空气污染物（PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3）排放数据来自中国空气质量历史数据；气象数据（温度、湿度、风速）来源于美国国家环境预报中心提供的全球资料同化系统（global data assimilation system，GDAS）（ftp：//arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1）。数据收集时间为非采暖期（2020年6月1日-2020年8月31日）和采暖期（2020年11月1日-2020年12月31日）。

1.2 后向轨迹模型

采用HYSPLIT模型研究山西典型地区采暖期和非采暖期PM2.5的来源和传输路径。将太原、阳泉、长治、晋城作为模拟起始点，模拟起始高度设置为500 m。以每天00：00-23：00为模拟起始时间，后向追踪48 h进行轨迹计算。使用Wang等［12］开发的Meteoinfo软件中TrajStat插件提供的Euclidean Distance算法，将山西典型地区冬季的气流轨迹进行聚类分析，并结合PM2.5的质量浓度特征进行统计分析。

1.3 潜在源贡献因子分析法

PSCF是一种利用后向轨迹确定污染源的地理位置以及空间分布的函数方法［13］。本研究将HYSPLIT计算的气流轨迹所覆盖的区域网格化，网格大小为0.5°×0.5°；PM2.5阈值设为《环境空气质量标准》（GB3095-2012）中的二级标准限值75 μg/m3。PSCF值是所选研究区域内经过某网格（i，j）的污染轨迹（超过阈值的轨迹）数m（i，j）与总轨迹数n（i，j）的比值，即：PSCF（i，j）=m（i，j）/n（i，j）。PSCF的值越大，表明该网格对应的区域对PM2.5浓度的影响越大。

为了减少总轨迹数n（i，j）较小时所带来的计算误差，引入权重因子（Wij），WPSCF=Wij×PSCF。当nij≤10、10＜nij≤20、20＜nij≤80、nij＞80时Wij权重值分别为 0.05、0.42、0.7、1.0［14］。

1.4 浓度权重轨迹分析法

由于PSCF只能反映每个网格中污染轨迹的概率，不能反映每个网格上污染物的浓度。CWT引入污染物浓度，计算潜在源区气流轨迹权重浓度［15-16］，进而反映不同轨迹的污染程度。CWT计算如下：

式中，CWTij是网格（i，j）上的平均权重浓度（μg/m3），M代表轨迹总数（条），l为轨迹，Cl代表轨迹l过网格（i，j）对应的PM2.5浓度（μg/m3），τijl表示轨迹l经过网格（i，j）内的时间。同样，为了减少CWTij的不确定性，CWT值也乘以权重值Wij，即：

1.5 相关分析法

PM2.5与其他污染物浓度和气象因素之间的相关性采用Pearson相关系数法进行分析。*P＜0.05表示显著性相关，**P＜0.01和***P＜0.001表示有极显著性相关。

2 结果与讨论

2.1 山西省4城市非采暖期和采暖期空气污染物的浓度水平

由表1可知，太原、阳泉、长治和晋城非采暖期O3和采暖期PM2.5日平均浓度有不同程度超标，其中，4城市采暖期PM2.5超标天数较多，分别占研究期间总天数的32.79%、19.67%、13.11%和13.11%。相反，4城市采暖期O3超标天数为0，但非采暖期O3超标天数较多，分别占研究期间总天数的21.74%、25.00%、19.57%和21.74%。分析其原因主要是非采暖期光照充足、温度高、空气干燥，有利于O3的生成［17］；采暖期供暖燃煤排放增加，导致了PM2.5的污染［18］。4城市采暖期颗粒物浓度明显高于非采暖期，PM2.5和PM10的平均质量浓度在非采暖期和采暖期均呈现太原＞阳泉＞晋城≈长治的变化趋势。

表1 山西省4城市非采暖期和采暖期六项污染物的质量浓度和超标天数占比Table 1 Mass concentrations and over standard rates of six pollutants during the non-heating period and heating period in four cities，Shanxi

2.2 山西省4城市非采暖期和采暖期PM2.5的空间变化特征

图1和2是山西省4城市空气质量站点（国控站点和非国控站点）数据插值绘制的空间分布图。由图1和2可知，除晋城（阳城县实验小学站点）外，4城市采暖期PM2.5浓度明显高于非采暖期，且呈现不同的区域分布特点。太原PM2.5污染较重主要在南部（小店区和清徐县）；阳泉PM2.5污染主要在东南部，污染较重的区域为平定县，其原因与煤炭和电力产业有关；长治PM2.5污染主要在周边地区，污染较重的区域为襄垣县，其原因与能源和化工产业有关；晋城PM2.5污染主要在西南部地区，污染较重的区域为阳城县和泽州县，其原因与阳城县电力和煤炭等产业以及与泽州县煤炭和冶金产业有关。针对4城市PM2.5污染，应加强太原南部、阳泉东南部、长治周边和晋城西南部等区域的管控。

图2 山西省4城市采暖期PM2.5浓度的空间变化Fig.2 Spatial variation of PM2.5concentration during the heating period in four cities，Shanxi

2.3 山西省4城市非采暖期和采暖期大气污染物及其与气象因素的相关性

图3显示，4城市非采暖期各污染物两两之间呈正相关关系，其中，太原、长治和晋城PM2.5与PM10的相关性（r＞0.71，P＜0.001）高于其他污染物，表明二者的同源性强；阳泉PM2.5与CO的相关性（r＞0.81，P＜0.001）高于其他污染物，表明CO排放伴随着 PM2.5排放；太原 PM2.5与 SO2的相关性（r＞0.56，P＜0.001）高于其他3城市，表明燃煤源要强于其他3城市。4城市PM10和O3与温度呈正相关（r＞0.26，P＜0.001）；PM10、SO2、NO2和 O3与湿度呈负相关（r＜-0.73～-0.39，P＜0.001）；SO2、NO2和 O3与能见度呈正相关（r=0.26～0.57，P＜0.05）；O3与风速呈弱正相关（r＞0.38，P＜0.001）。

图3 山西省4城市非采暖期PM2.5与其他污染物及气象因素的关系（温度：T；湿度：H；风速：WS；能见度：V；大气压：A。a：太原；b：阳泉；c：长治；d：晋城；*P＜0.05，**P＜0.01，***P＜0.001）Fig.3 Correlation relationship between PM2.5and other pollutants as well as meteorological factors during the non-heating period in four cities of Shanxi（temperature：T；humidity：H；wind speed：WS；atmospheric pressure：A；visibility：V.a：Taiyuan；b：Yangquan；c：Changzhi；d：Jincheng；*P＜0.05，**P＜0.01，***P＜0.001）

图4显示，4城市采暖期各污染物基本上呈正相关关系（除太原和阳泉O3与其它污染物呈负相关外）。4城市PM2.5与PM10的相关性高于其他污染物（r＞0.8），其次为CO、NO2和SO2，这表明PM10（主要来自化石燃料燃烧和扬尘）、CO（主要来自化石燃料不完全燃烧）和NO2（主要来自机动车排放和燃煤）对PM2.5的贡献高于SO2（主要来自化石燃料燃烧）对其的贡献。太原PM2.5与SO2的相关性（r＞0.56，P＜0.001）显著高于其他3城市，这与非采暖期的结果一样，这提示太原较其他3城市仍需大力实施“煤改电”“煤改气”和“脱硫”等措施。4城市采暖期PM2.5与湿度呈正相关（r＞0.49，P＜0.001），PM2.5、PM10、CO 与能见度呈负相关（r＜-0.75～-0.27，P＜0.01）；O3与温度呈正相关（r＞0.28，P＜0.05）。

图4 山西省4城市采暖期PM2.5与其他污染物及气象因素的关系（符号描述同图3）Fig.4 Correlation relationship between PM2.5and other pollutants and meteorological factors during the non-heating period in four cities of Shanxi province（the symbolic representation is same as that given in caption of Fig.3）

PM2.5来源与化石燃料的燃烧有关，也与NOx和SO2等气态前体物在大气中通过均相或非均相（在颗粒物表面）反应生成硝酸盐、硫酸盐和有机气溶胶等二次污染物有关［19］。非采暖期PM2.5与O3呈正相关P＜0.001、采暖期PM2.5与O3呈负相关P＜0.001，这与任浦慧等［10］的研究结果一致。研究显示，北京夏季近地面风速与O3之间存在正相关关系P＜0.01；风速大，则垂直动量输送强，有利于O3从浓度较高的高空往下输送，增加了近地面O3的浓度［20］。这与本研究非采暖期的结果相似。采暖期PM2.5增加，O3浓度下降，可能由于冬季气温低、增加的颗粒物减弱了太阳辐射继而影响了O3的生成［21］。

较高湿度有利于半挥发性组分进入气溶胶相［22］，还会导致二次组分的生成和颗粒物的吸湿增长［23］。研究表明，近年来太原市小店区秋冬季PM2.5浓度与近地面相对湿度呈显著正相关关系P＜0.01，相对湿度在60%～95%之间时，颗粒物吸湿作用加强，促进PM2.5浓度增加；而湿度大于95%相关性较差［24］。相对湿度增大，PM2.5浓度升高导致能见度降低［25］。研究还发现，相对湿度不是PM2.5浓度升高的最显著原因，湿度的波动特别是湿度忽然升高与PM2.5浓度上升有较强的相关性，容易引起雾霾天气［26］。本研究结果显示，采暖期山西省4城市PM2.5与湿度呈正相关P＜0.001。我们推测在冬季出现湿度较高的情况下，PM2.5浓度增高，能见度下降，这是雾霾天气发生的可能原因。此外，4城市采暖期PM2.5、PM10与能见度呈显著负相关P＜0.001，提示颗粒物污染是大气能见度下降的原因；非采暖期 PM10、SO2、NO2和 O3与湿度呈负相关P＜0.001，这提示降水过程有利于降低污染物浓度。O3与温度呈正相关P＜0.001，提示不管采暖期还是非采暖期，较高温度均有利于O3生成。其他气象因子对污染物的影响还有待于深入研究。

2.4 山西省4城市非采暖期和采暖期PM2.5后向轨迹聚类分析

图5和6分别显示了非采暖期和采暖期各类气流轨迹的空间分布特征。由图5可知，太原、阳泉、长治和晋城在非采暖期的总轨迹数分别为3条、3条、5条和5条，其中自东南方向的气流轨迹最多（分别占总轨迹的52.13%、40.35%、45.51%和51.31%），通过计算得知轨迹平均PM2.5浓度也最高（重要的一条轨迹气团上的浓度分别为43.51 μg/m3、40.31 μg/m3、34.84 μg/m3和 35.00 μg/m3）。由图6可知，4城市在采暖期的总轨迹数分别为5条、4条、6条和3条，其中来自西北方向的气流轨迹最多（分别占总轨迹的77.46%、74.25%、55.34%、61.95%），且轨迹气团PM2.5浓度较高（重要的一条轨迹上的浓度分别为66.05 μg/m3、47.39 μg/m3、162.33 μg/m3和 109.17 μg/m3）。与采暖期相比，非采暖期到达4城市的各气团携带的PM2.5浓度低，气团较为清洁。

图5 山西省4城市非采暖期后向轨迹聚类分析Fig.5 Clustering analysis of backward trajectory for four cities，Shanxi during the non-heating period

图6 山西省4城市采暖期后向轨迹聚类分析Fig.6 Clustering analysis of backward trajectory in four cities，Shanxi during the heating period

PM2.5污染不仅与区域传输和季节变化有关，还与城市的工业特点和地形特点有关。太原市以原材料、高耗能、粗加工的重工业行业为主；阳泉市以煤炭资源型工业企业为主；长治以采煤、化工、电力、冶金、钢铁等行业为主；晋城以煤炭、电力、煤化工、钢铁等行业为主。这些工业特点使4城市呈现煤烟型和PM2.5污染。此外，区域传输的含PM2.5的气团进入这些地区后，结合本地产生的PM2.5，造成市区PM2.5污染水平增加。这4城市皆地处盆地，由于盆地逆温和山谷风环流会导致PM2.5被带回到市区，不利于扩散，使得当地PM2.5污染累积。

2.5 山西省4城市非采暖期和采暖期PM2.5潜在源贡献因子分析

为了进一步确定山西典型地区非采暖期和采暖期PM2.5的潜在源区域，采用PSCF模式进行了WPSCF计算，结果见图7和8。WPSCF值越大，表明该区域对山西典型地区PM2.5污染的贡献较大，是污染主要的潜在源区。相对于其他3城市，太原的WPSCF值较高，提示轨迹气团对太原PM2.5浓度的影响较大。从图7可知，在非采暖期，太原WPSCF值在0.15～0.25的潜在源区主要分布在江苏（南通、泰州、常州、镇江、南京）、安徽（滁州、淮南、亳州、阜阳）、河南（周口、许昌、开封、郑州、焦作）以及山西（晋城、长治、临汾、吕梁、晋中等地），由这些地方向太原传输。阳泉WPSCF值在0.16～0.22的城市主要分布在江苏（扬州、淮安、宿迁）、河南（周口、商丘、开封、新乡、鹤壁、安阳）、山东菏泽。长治WPSCF值在0.15～0.21的城市主要分布在山西（晋城、临汾、吕梁、晋中）、甘肃（庆阳、平凉、天水）、宁夏（吴忠、中卫、固原）。晋城WPSCF值在0.17～0.20的城市主要为山西临汾和长治。

图7 山西省4城市非采暖期PM2.5的WPSCF分布特征Fig.7 WPSCF distribution characteristics of PM2.5in four cities，Shanxi during the non-heating period

从图8可知，太原PM2.5的WPSCF高值区主要分布在山西（长治、晋城、晋中、吕梁、临汾）、河北邯郸、河南（安阳、濮阳、鹤壁、新乡、焦作）、山东菏泽；陕西延安和甘肃庆阳也分布着零散高值区。阳泉PM2.5的WPSCF高值区主要分布在山西长治、河北（石家庄、邢台、邯郸）、河南（安阳、新乡、开封）、山东菏泽等地。长治PM2.5的WPSCF高值区主要分布在河南（开封、商丘、新乡、鹤壁、濮阳、安阳）、山东菏泽、聊城等地。晋城的高值区主要分布在河南濮阳及山东等地（聊城、德州、济南）。以上分析可看出，WPSCF高值区域主要集中京津冀传输通道城市（如新乡、开封、焦作、安阳、濮阳、邢台、鹤壁和邯郸等）、安徽、山东、甘肃省部分城市以及山西省周边区域。

图8 山西省4城市采暖期PM2.5的WPSCF分布特征Fig.8 WPSCF distribution characteristics of PM2.5in four cities，Shanxi during the heating period

2.6 山西省4城市非采暖期和采暖期PM2.5浓度权重轨迹分析

采用CWT分析潜在来源对山西典型地区PM2.5的浓度贡献大小，WCWT分析结果见图9和10。WCWT值越大，表示该网格区域对山西典型地区PM2.5浓度贡献程度越大。本研究将WCWT＞75 μg/m3的潜在源区定义为主要贡献区。从图9可知，与WPSCF结果类似，太原非采暖期相对于其他3城市潜在源区的WCWT值最高（约为60 μg/m3），相对高值区域主要分布在河南东部。阳泉WCWT数值基本＜55 μg/m3，高值区域主要分布在河北、河南和山东三省交界处。长治WCWT值大约40 μg/m3，传输范围较广，高值区域主要在河北、河南、山东、安徽和江苏五省交界处。晋城WCWT值约为40 μg/m3，高值区域主要是邻近区域运输，集中在长治和临汾附近，有少部分集中在河北和河南两省的交界处。从图10可知，与WPSCF结果类似，河南和山西部分城市对太原采暖期PM2.5浓度的贡献明显增大，WCWT值超过100 μg/m3，而京津冀地区对阳泉有超过100 μg/m3的PM2.5浓度贡献值。山西、河北、河南和山东四省交界处对长治采暖期PM2.5浓度的贡献值为75～90 μg/m3，而对晋城采暖期PM2.5浓度的贡献值为75～100 μg/m3。

图9 山西省4城市非采暖期PM2.5的WCWT分布特征Fig.9 WCWT distribution characteristics of PM2.5in four cities，Shanxi during the non-heating period

图10 山西省4城市采暖期PM2.5的WCWT分布特征Fig.10 WCWT distribution characteristics of PM2.5in four cities，Shanxi during the heating period

3 结论

山西省4城市采暖期大气主要污染物（PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO）浓度明显高于非采暖期，PM2.5污染在城市中有不同的地域分布特点，这可能与这些城市的工业结构和供热模式相近有关。

相关分析发现，PM2.5与 PM10、SO2、NO2、CO 有正相关关系，表明污染物之间存在同源性。PM2.5与O3在非采暖期和采暖期分别呈现正相关和负相关关系。温度、湿度、风速是影响污染物浓度的重要气象因素，而颗粒物浓度增高又能降低能见度。

4城市PM2.5传输途径的季节特征明显。非采暖期轨迹气团主要来自东南方向，携带的PM2.5浓度低，气团较清洁；采暖期气团主要来自西北方向，携带着较高的PM2.5浓度，易造成较重污染。

4城市非采暖期和采暖期大气PM2.5的潜在源区虽然有区别，但总体而言，京津冀传输通道中的河南和河北等城市、山西、江苏、山东、安徽部分区域对城市大气PM2.5污染水平有较大的影响和贡献。

运用HYSPLIT，对不同方向来源的轨迹气团对太原、阳泉、长治、晋城市PM2.5污染的影响及潜在源区进行分析，结果显示京津冀及周边地区大气污染的区域传输是造成4城市PM2.5污染的重要原因。加强对大气污染传输通道城市大气污染物的控制，并针对性实施相应的政策和措施，对实现山西典型地区PM2.5污染的区域联防联控及“京津冀大气污染传输通道”城市大气污染控制有重要意义。