贺鹏真， 谢周清

（1.中国科学技术大学极地环境与全球变化安徽省重点实验室，安徽合肥 230026； 2.皖西学院环境与旅游学院，安徽六安 237012； 3.中国科学院城市环境研究所，福建厦门 361021）

0 引言

北极作为全球气温升高最快的地区之一［1-2］，冰雪消融所带来的潜在物质循环变化受到国内外广泛关注［3-4］。大气硝酸盐（包括颗粒态硝酸盐和气态硝酸）是一种重要的含氮物质，由于溶解度高易附着到液滴或颗粒物表面，从而沉降到积雪、海冰等冰冻圈要素中，并随着冰雪消融进入到海水中，对北极海洋生态系统初级生产力起到调节作用［4-5］。因此，大气硝酸盐在北极氮的生物地球化学循环中起着不可忽视的作用。大气中硝酸盐主要来自于氮氧化物（NOX=NO+NO2）的转化过程［6-7］。该过程涉及到NOX的循环、氧化以及气粒转化等众多反应（图1），不仅关系到氮的生物地球化学循环，区域空气质量（如北极霾［8］），还会引起臭氧（O3）、OH 自由基等大气氧化剂分布的变化。因此，研究北极地区NOX到硝酸盐的大气转化过程具有重要意义。

图1 全球尺度上大气硝酸盐形成途径简图（括号中数字为NO到NO2以及NO2到HNO3过程中各反应途径的全球年均贡献百分比［7］。X代表元素Br、Cl和I，HC和DMS代表碳氢化合物和二甲基硫，MTN和ISOP分别代表单萜和异戊二烯。灰色阴影区域代表只发生在夜间硝酸盐的形成途径，黄色阴影区域代表只发生在白天的硝酸盐的形成途径）Fig.1 The diagram of nitrate formation pathways in global scale（Numbers in the brackets show the global annual-mean contribution to NO2 and nitrate formation from model［7］. X represents Cl，Br and I，HC and DMS represents hydrocarbons and dimethyl sulfide，respectively. MTN and ISOP represents monoterpenes and isoprene，respectively. The grey and yellow areas represent nitrate formation pathways that only significant in nighttime and in daytime，respectively）

在NOX到硝酸盐的转化过程中，各反应物的氧同位素特征（δ17O 和δ18O）会转移到产物中，从而为识别不同反应途径的相对重要性提供有用信息［9］。……