制备工艺对 Fe-Ag/Al2 O3催化剂的丙烯选择催化还原脱硝性能的影响
2021-12-14田凤国温妮妮苏亚欣
田凤国,杨 溪,温妮妮,苏亚欣
(东华大学 环境学院,上海 201620)
机动车尾气是大气污染物NOx的主要来源之一。随着稀薄燃烧发动机的应用,尾气中过剩的O2使得传统的以Pt-Rh 或Pd-Rh 为活性组分的三效催化剂的脱硝方法失效[1]。鉴于Ag/Al2O3系催化剂具有较好的选择性催化碳氢燃料还原NO(SCR-HC)的能力,诸多学者先后从不角度展开了较为深入的研究,如银负载量[2,3]、Al2O3载体材料[4]、预处理[5]、助剂修饰[6−9]、还原能力氢气强化[9− 13]等,以期获得性能良好的HC-SCR 银基催化剂。研究发现,Ag 基催化剂催化HC 还原NO 的抗水抗硫能力仍有待提高[14]。More 等[15]尝试用Mg 对Ag/Al2O3催化剂进行改性,发现Mg 可以提高Ag/Al2O3抗SO2的能力。但是,H2O 的负面影响依然存在。350 ℃时,9%水蒸气的加入使NO 的转化率降低了40%,还原剂C3H6转化率降低了10%,耐水性能有待提升。
近期研究显示,金属铁/氧化铁在温度高于800 ℃时能够高效催化低C1−3碳氢化合物还原NO 的反应[16−18]。以堇青石为载体,制备所得整体式负载型铁基催化剂5.5Fe/Al2O3/CM 在550 ℃以上可达到97%的NO HC-SCR 还原效率。铜铁双氧化物催化剂HC-SCR 反应温度进一步降低到350 ℃[19]。研究表明,Fe 催化剂还具有一定的抗SO2和H2O 的能力[20]。基于此,课题组用Fe 来修饰银基催化剂,测试结果显示在0.02% SO2+8%H2O 氛围下500 ℃时,7.2Fe/1.9Ag/20 Al2O3催 化C3H6还原NO 的脱硝效率不受影响,在6 h 连续实验中脱硝效率保持在90%,展示出了优良的综合性能与应用潜力[14]。
新型催化剂开发和应用和制备工艺紧密相关。More 等[6]试验显示,在溶胶-凝胶法制备Au-Ag/ Al2O3双金属氧化物催化剂时,两者引入顺序会影响到催化剂样品的脱硝效率。先银后金催化剂Au2AgAl 的效率为95%,先金后银催化剂2AgAuAl的效率则为91.5%,但是Au2AgAl 的稳定性小于2AgAuAl。……
