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NiO 支撑In2 O3(110)表面CO2加氢合成甲醇的理论计算研究

2021-12-14张科文陈毅飞胡廷平吕喜梅

燃料化学学报 2021年11期
关键词:催化剂

张科文,陈毅飞,胡廷平,*,吕喜梅

(1.武汉轻工大学 化学与环境工程学院,湖北 武汉 430023;2.天津大学,石油化工技术开发中心,绿色合成与转化教育部重点实验室,天津 300072)

将二氧化碳加氢转化为高附加值的化学品或液体燃料是二氧化碳资源化利用的有效方法,不仅可以实现大气中的碳循环,缓和全球气候变化问题,还能够减少人类对化石能源如煤、石油和天然气的依赖,因此,受到世界范围内的广泛关注[1]。通过催化加氢将CO2转化为甲醇被认为是CO2转化最可能的利用途径,对高活性、高选择性催化剂的研究开发是实现CO2加氢合成甲醇的研究重点,已成为该领域富有挑战性的热点课题。其中,利用金属和金属氧化物作为催化剂加氢转化CO2合成甲醇得到了广泛的研究[2-9]。

CO2加氢合成甲醇催化剂主要有铜基催化剂和贵金属催化剂[1,9]两大类,Cu 基催化剂上合成甲醇的副产物多,甲醇产率低[10]。与Cu-ZnO-Al2O3催化剂相比,In2O3催化剂因其甲醇选择性高、几乎无CO 杂质生成而引起了研究人员的关注[11-13]。有研究表明,In2O3表面的氧空位在CO2加氢转化过程中对CO2的吸附和活化起着关键作用[14-17]。Otsuka 等[18]首先报道了在In2O3催化剂上CO2制备CO 的研究,随后Bielz 等[19]报道了In2O3催化剂在300 和340 K 下能被CO 和H2还原成金属铟。Sun 等[20]研究表明,CO2吸附在In2O3表面上的活性要比在Ga2O3表面上的活性高,并证实In2O3是一种很有前途的CO2转化催化剂。后期他们的实验结果表明,温度和压力对CO2加氢合成甲醇产率影响显著,产物主要有甲醇和CO,其产率高于许多其他文献报道的催化剂[21]。……

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