周文波，牛胜利,*，王 俊，李 颖，韩奎华，王永征，路春美，朱 英

（1.山东大学 能源与动力工程学院，山东 济南 250061；2.齐鲁工业大学（山东省科学院）新材料研究所，山东 济南 250014）

汞是一种常见的污染物，具有剧毒、高挥发性和化学稳定性，对人类和动物有严重危害，如神经系统疾病、皮肤病等[1,2]。煤在燃烧过程中释放出较高水平的汞，燃煤发电厂被认为是汞排放的主要人为来源[3]。2017 年8 月，《关于汞的水俣公约》正式生效，以减少人为汞的排放[4,5]。燃煤烟气中的汞主要以单质汞Hg0、氧化汞Hg2+和颗粒结合汞Hgp三种形式存在[6,7]。Hgp和Hg2+分别可以通过颗粒物控制装置和湿法烟气脱硫系统捕获[8]。然而，由于Hg0在水中的高挥发性和低溶解度，不易捕获，成为烟气中排放的主要汞形态[9]，也是燃煤电厂减少汞的最大挑战。通过催化氧化Hg0为Hg2+，然后结合湿法烟气脱硫系统，被认为是减少汞排放方便又经济的选择[10]。

已有的研究表明，金属氧化物具有较高的除汞性能[11−13]。其中，磁赤铁矿等磁性材料表现出了良好的汞吸附和氧化的催化活性[14−16]。Galbreath等[17]发现γ-Fe2O3能够有效促进Hg0的氧化。Yang等[18,19]制备了Mn 改性的Mn-Fe 磁性尖晶石，具有优异的汞捕获能力。同时，HCl 被认为是燃煤烟气中的主要含氯物质，且HCl 对汞的氧化至关重要[20,21]。Liu 等[22]发 现，γ-Fe2O3上HCl 和Hg0的非均相反应促进了汞的氧化，提高了Hg0的脱除效率。但Hg0脱除过程中通过实验测定反应中间体和过渡态非常困难，密度泛函理论已越来越多地应用于元素汞在固体表面吸附和氧化机理的研究。陈佳敏等[23]模拟了Mo 掺杂Fe3O4(111)对不同汞形态的吸附，发现HgCl 和HgCl2为化学吸附，而Hg0为物理吸附。……