孙腾民，刘世奇，汪 涛

(1.中国矿业大学 低碳能源研究院，江苏 徐州 221008；2.中国矿业大学 江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室，江苏 徐州 221008；3.中国矿业大学 资源与地球科学学院 ，江苏 徐州 221116；4.中国矿业大学 煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室，江苏 徐州 221116)

0 引 言

化石能源在全球能源系统中占主导地位。化石能源的大规模使用产生了大量CO2、CH4、N2O等温室气体，加剧了全球气温变暖的趋势。其中，CO2含量多，所占比例大，对全球升温的贡献最大。据全球碳地图集2019年的统计数据，自2006年我国CO2排放量超过美国，连续14 a成为全球最大的温室气体排放国，减排压力巨大[1]。

碳捕集、利用与封存(Carbon Capture,Utilization and Storage，CCUS)技术被认为是减少化石能源发电和工业生产过程中CO2排放的关键技术。根据国际能源署(IEA)的预测，2070年要实现全球陆地地表气温增加量控制在1.5 ℃以内，CCUS技术可分别贡献钢铁、水泥、化工、燃料转换和发电行业25%、61%、28%、90%和16%的碳减排量[2]。目前，包括IEA在内的全球主要能源研究机构、主要碳减排积极倡导组织和国家一致将CCUS技术作为未来的主要碳减排技术。CO2地质封存是CCUS技术的重要组成部分，是国际公认的减少CO2排放的地质处置方法，其主要封存地质体包括深部咸水层、正在开采或枯竭的油气田、深部不可采煤层、玄武岩层、浅海等[3-5]。中国能源消费以煤炭为主，2020年煤炭消费量占能源消费总量的56.8%(数据来源：国家统计局)，其中，燃煤电厂是主要的大型CO2排放点源，发展CO2地质封存技术是减少煤炭燃烧过程中碳排放的有效途径之一，将有效助力我国实现碳中和目标。

笔者系统梳理了CO2地质封存潜力及适宜性评价理论研究进展，以期以及我国主要封存地质体CO2封存潜力评价结果，以期为我国CCUS示范工程选址提供参考。

1 CO2地质封存潜力评价方法

1.1 CO2地质封存潜力表征模型

CO2地质封存是将CO2以吸附态、游离态、水溶态和矿化态等形式储集于封存地质体中。封存地质体的CO2封存潜力受其规模、封闭性、埋深、孔隙度、渗透率、温度、压力、地应力、水文等地质条件，以及技术、经济和政策措施等因素综合影响。BACHU和SHAW[6]最先系统地提出了CO2地质储存潜力评价方法理论[6]，之后IPCC(政府间气候变化专门委员会)提出了CO2地质储存潜力与适宜性评价的总体框架[4]。目前，常采用BOND提出的技术-经济资源金字塔模型表征CO2地质封存潜力[7]，该模型为CO2地质封存潜力评价奠定了理论基础(图1、图2)。

图1 碳捕集、利用与封存技术示意[5]Fig.1 Sketch map of CCUS[5]

图2 技术-经济资源金字塔模型示意[7]Fig.2 Diagram of technology-economic resources pyramid model[7]

该模型根据评估目的和封存地质体认识程度将CO2地质封存潜力划分为理论封存量、有效封存量、实际封存量和匹配封存量4个等级，封存潜力的确定性逐步提高，而封存费用依次降低。理论封存量指封存地质体中CO2的理论最大封存量，是封存地质体能够提供给CO2的物理空间极限量；有效封存量是理论封存量的子集，考虑了地质条件与工程条件对封存量的影响；实际存封存量是有效存封存量的子集，进一步考虑了技术、法律、基础设施和经济条件对封存潜力的影响；匹配封存量是实际封存量的子集，是通过CO2排放源和封存场地详细匹配得到的[8-9]。对于不同的封存地质体，学者提出了特定的CO2封存潜力的概念。例如，针对深部煤储层CO2地质封存，桑树勋等[10]提出极大存储容量和有效存储容量，前者相当于技术-经济资源金字塔模型中的理论存储容量，后者指在具体地质条件下可存储的容量，介于技术-经济资源金字塔模型中的理论储存容量和有效储存容量之间。

1.2 CO2地质封存适宜性评价体系

CO2地质封存潜力主要依据实验条件、地质条件和理论计算等方式确定，其评价指标以及各指标的权重、分析方法尚无统一标准，学者一般根据封存地质体特征、评估目的等自行制定。国外将CO2地质封存潜力评价分为国家/州级筛选、盆地级评价、场址描述、场址应用4个阶段[11]。评价初期，首先根据储层及储层流体特征、地表设施等对CO2地质封存条件初步筛选，根据封存地质体特征、评估目的等制定相应的封存适宜性指标系统[12-15]。初步筛选后，即对潜在封存储层开展进一步的评价和排序筛选，建立盆地级别评价指标体系。最具代表性的是BACHU和ADAMS[16]针对加拿大的盆地提出的包含15项指标的盆地级别评价指标体系，并利用该评价指标体系对加拿大的盆地进行了盆地级别的封存潜力评价。此后在其基础上，考虑区域地质、地方保护、社会健康、封存安全和环境风险，形成了一系列评价指标体系，例如，OLDENBURG等[17-21]在BACHU和ADAMS评价指标基础上进一步考虑了CO2地质储存的健康、安全和环境风险等因素。

借鉴国外学者所建立的评价指标基础上，综合考虑我国沉积盆地的复杂性、CO2封存地质条件特殊性，以及我国“循序渐进、分步勘查”的矿产资源开发原则，国内学者采用基于层次分析法的模糊综合评价方法，将我国CO2地质封存适宜性评价工作划分为国家级潜力评价、盆地级潜力评价、目标区级潜力评价、场地级潜力评价和灌注级潜力评价5个阶段[22-25]，并建立了表1所示的工作流程与评价体系。

表1 中国二氧化碳地质储存潜力与适宜性评价地质工作阶段划分[25]Table 1 Geological working stage of potential and suitability assessment of CO2 geological storage in China[25]

1.3 CO2地质封存量计算方法

CO2地质封存量计算是封存潜力评价的主要任务之一，CO2地质封存量与封存方式密切相关。地质体中，CO2存在多种封存方式，包括吸附封存、构造圈闭封存、溶解封存、矿化封存和残留封存等[26]。碳封存领导人论坛(Carbon Sequestration Leaders Forum，CSLF)将CO2地质封存方式分为物理封存和化学封存，其中吸附封存、构造圈闭封存和残留封存属于物理封存，溶解封存和矿化封存属于化学封存[27-28]。

不同封存地质体中主要封存方式存在差异，CO2封存量的计算方法也因此不同。目前所采用的CO2地质封存量计算方法主要确定的是理论封存量和有效封存量[29]。

1)深部不可采煤层CO2地质封存量计算方法。深部不可采煤层中CO2的封存方式主要包括吸附封存、构造圈闭封存、溶解封存和矿物封存，其中吸附封存是煤层区别于其他地质体的主要封存形式。目前国际上通用的深部不可采煤层中CO2地质封存量计算方法主要有4种：CSLF(Carbon Sequestration Leaders Forum，碳封存领导人论坛)计算方法(式(1))、DOE(United States Department of Energy，美国能源部)计算方法(式(2))，采用不同封存类型总和的计算方法(式(3))，以及简化的CSLF计算方法(式(4))[26,30-31]。

MCO2=PPGIρgRE

(1)

式中：MCO2为CO2封存量；ρg为CO2密度；PPGI为煤层可产气量，PPGI=煤储层体积×煤密度×甲烷含量×完成率×采出率，RE为CO2与CH4的体积置换比。

MCO2=ρgAcoalh(Va+Vf)E

(2)

其中，Acoal为目标煤层面积；h为目标煤层厚度；Va为单位体积煤的CO2吸附量；Vf为单位体积煤中CO2游离量；E为CO2储层的有效因子，包括：煤中CO2封存的适用性，吸附能力，浮力特征，运移能力，饱和吸附量等[30]。

MCO2=Mv+Mw+Mads+Ma

(3)

式中：Mv为煤层中游离态CO2质量；Mw为煤层中溶解态CO2质量；Mads为目标区煤的剩余探明地质储量中总的CO2吸附量；Ma为目标区煤的新增探明地质储量中总的CO2吸附量。

MCO2=0.1ρgGRfRE

(4)

式中:G为煤层气资源量；Rf为煤层气采出率。

2)深部咸水层CO2地质封存量计算方法。研究表明，CO2在咸水层中主要有4种封存方式：构造圈闭封存、残留封存、溶解封存和矿化封存[25-30]。深部咸水层中CO2地质封存量的计算方法与深部不可采煤层CO2地质封存量计算方法相近，主要有4种：CSLF计算方法(式(5))、DOE计算方法(式(6))、欧盟计算方法(式(7))，ECOFYS和TNO-TING计算方法(式(8))[10,26,31-34]。

MCO2=Ms+Mr+Md

(5)

式中：Ms为构造圈闭封存的CO2质量；Mr为残留封存的CO2质量；Md为溶解封存的CO2质量。

因此，编纂委员会等同于编辑委员会，编纂部实际上是编目部，二者有着明确的区别。但由于编纂部成立之初的职责中包含了“出版物之设计及编纂事项”，因此它和编纂委员会在职责分工上又有所交叉，在业务上发生了一定的联系。比如编纂部主任及编纂部中文编目组组长、西文编目组组长、索引组组长均担任编纂委员会的当然委员或委员。直到1935年2月，为了“用符名实”［3］，国立北平图书馆将编纂部改为编目部，编纂委员会委员改称编纂，对编目和编纂的人事与业务做出了清晰划分。此后，“编纂委员会”这一名称也不再使用。1936年7月以后开始使用“编纂室”的名称。

MCO2=ρgAHφ

(6)

式中：A为目标咸水层面积；H为目标咸水层厚度；φ为目标咸水层孔隙度。

MCO2=AFACSFH

(7)

式中：FAC为深部咸水层覆盖系数；FS为埋存系数。

MCO2=ρgAH×0.01×0.02φ

(8)

其中，0.01为深部盐水层1%的体积为构造地层圈闭；0.02为2%的构造地层圈闭可用于CO2封存。

另外，李小春等[33]提出了考虑溶解度的CO2地质封存量计算方法(式(9))。

MCO2=aAHηφRρwM

(9)

其中：a为可用于封存CO2的咸水层平面分布范围占总盆地的比例，可取0.01；η为含水层厚度占总沉积层的比例，可取经验值0.1；R为地层水总CO2溶解度；ρw为封存深度条件下饱和CO2的咸水密度；M为CO2的摩尔质量。

3)油气藏CO2地质封存量计算方法。油气藏CO2地质封存量计算方法主要基于物质平衡方程而建立，其基本假设条件是已采出的油气所让出的空间均可用于CO2封存[16,35]。BACHU和ADAMS[16]提出了利用CO2驱油的封存量计算公式，将CO2封存量划分为CO2突破前和突破后分别计算；沈平平在参考国外研究基础上结合我国油气藏开发特点提出了考虑溶解封存的理论封存量计算方法[35]。

2 中国主要地质体CO2封存潜力

2.1 深部不可采煤层CO2封存潜力

表2 中国主要含煤盆地CO2封存量[36]Table 2 CO2 storage capacity of main coal bearing in China[36]

表3 中国45个主要含煤盆地CO2封存量[37]Table 3 CO2 storage capacity for 45 coal bearing basins in China[37]

更多学者针对我国单个盆地的CO2封存潜力开展了更精确的评估。姚素平等对江苏省煤层地质情况进行了详细调查，认为江苏省煤层CO2封存的有利区主要集中在埋深1 000 m以上的煤层中，并将江苏省煤层划分为苏南含煤区、徐州煤矿区以及丰沛煤矿区分别进行了评估，结果显示江苏省煤层CO2封存总量超过3×108t，其中苏南含煤区CO2封存量为8.1×107t，徐州煤矿区CO2封存量近1.5×108t，丰沛煤矿区为8.7×107t[38](表4)。桑树勋等将沁水盆地3号煤层划分为超临界CO2封存区域和亚临界CO2封存区，并由沁水盆地南部郑庄区块的CO2封存量估算出整个沁水盆地3煤层的CO2封存量，认为沁水盆地3号煤层CO2封存量可观，CO2的理论封存量和理论有效存封存量分别达273.4×107t和136.8×107t，其中，理论吸附封存量、理论游离封存量和理论溶解封存量分别为238.4×107、336.4×106和150.5×105t，理论有效存吸附封存量、理论有效存游离封存量和理论有效存溶解封存量分别为119.0×107、121.8×106、75.2×105t[10](表5)。同时，桑树勋等基于沁水盆地3号煤层超临界CO2封存区域和亚临界CO2封存区的5个封存子区域(图3)，计算得到各封存区域的CO2封存容量，其中超临界CO2封存区的CO2理论存储容量为228.1×107t，理论有效存储容量为114.0×107t，占据绝对优势[10]。

表4 江苏省各地区煤层CO2封存量估算值[38]Table 4 Estimation of CO2 storage resources in Jiangsu Province[38]

表5 沁水盆地3号煤层CO2煤层存储能力评价结果[10]Table 5 Evaluation of CO2 storage capacity of No.3 coal seam in Qinshui Basin[10]

图3 沁水盆地3号煤层CO2封存区域划分[10]Fig.3 CO2 storage regions of No.3 coal seam in Qinshui Basin [10]

2.2 深部咸水层封存CO2封存潜力

我国深部咸水层CO2封存量的估算基本采用考虑溶解度的CO2封存量计算方法(式(9))。李小春等利用该方法计算了我国24个主要沉积盆地的深部咸水层理论CO2封存量，结果显示可封存量为143.5×109t[33]。李琦等[39]在此基础上考虑了我国沉积盆地含水系统的差异，将25个主要沉积盆地划分为三种类型含水系统，分别建立模型后计算得到CO2封存量为119.20×109t。研究认为，相对于考虑溶解度的CO2地质封存量计算方法，CSFL计算方法(式(5))根据封存机理的不同将咸水层中CO2封存量分为构造封存量、残余气封存量以及溶解封存量，评估结果更为准确[40]。张冰等[40]采用CSFL计算方法估算了鄂尔多斯盆地一级构造单元的咸水层CO2封存潜力(图4)，认为鄂尔多斯盆地深部咸水层的CO2有效地质封存量为13.32×109t。ZHU等[41]基于源-汇匹配方法，评估了苏北-南黄海盆地CO2地质封存量为52.1×106t，按断层可划分为28个封存区块(图5)。

图4 鄂尔多斯盆地深部咸水层CO2有效封存潜力[40]Fig.4 CO2 effective storage capacity of deep saline formation in Ordos Basin [40]

图5 苏北-南黄海盆地CO2地质封存量 [41]Fig.5 CO2 geological storage capacity of Subei-south Huanghai Basin[41]

2.3 枯竭油气藏CO2封存潜力

油气产出后，油气藏剩余的地下空间本身就是一个良好的CO2地质封存场所。相比咸水层、煤层，油气藏具有良好的封闭性，往往无需进行适宜性评价，只需从盆地的一级构造单元入手即可，而油气开采工作中所积累的地质资料也为CO2注入提供了资料保障[42]。枯竭油气藏CO2封存一般属于物理封存，其封存量即为油气开采后所产生的能够用于封存CO2的空间体积。由于油气开采一般采用注水开发，实际生产过程中，油气开采后的地下空间会被水填充，注入的CO2只能排出大部分水，剩余部分才是理论上的CO2地质封存量[42]。要进一步得到更精确的封存量，则需要以物质平衡法和类比法为基础结合数值模拟获得[35]。刘延峰等[42]根据第2、3次全国天然气资源评估结果，计算得到我国主要含油气盆地的CO2地质封存量约为30.5×109t，此次评估结果相对比之前的评估结果更加精确(表6)，其中结果已进行了近似处理。

表6 中国主要含油气盆地CO2封存量计算结果对比Table 6 Calculation and comparison of CO2 storage in major oil-and gas-bearing basin in China

2.4 浅海CO2封存潜力

浅海CO2封存主要有2种方式：①靠近大陆的大陆架部分的沉积盆地可用于封存CO2；②由于CO2独特的物理化学性质，可将其注入海洋深部，达到一定压力后，液态CO2会在海洋深部聚集形成类似“CO2湖”。研究表明，如果CO2注入的深度足够，可以和海水形成水化物沉积在海底，从而达到固碳的目的[43]。除此之外，也可将CO2以干冰的形式注入深海，达到水体封存CO2的目的。另外KOIDE等[44]还提出了利用深海沉积物封存CO2，其封存机理类似于深部咸水层CO2封存，即注入的CO2在水体中溶解、运移扩散后与沉积物中的物质发生反应从而被固定；CALDEIRA和RAU等[45]研究认为，可通过提高海水的PH值促进CO2在海水中的溶解量，然后再向其中加入石灰粉抵消增加的PH值，分析显示在经济上是可行的。

我国目前只对大陆架部分的沉积盆地CO2封存量进行了粗略估算，对海洋水体的CO2封存潜力尚未开展评估。对大陆架的沉积盆地的适宜性评价，李小春等[33]在评价我国咸水层CO2封存潜力时，对大陆架沉积盆地的CO2封存量进行了简单计算，认为我国大陆架沉积盆地的CO2封存量约为661.25×108t；霍传林[46]首次将CO2封存潜力模型应用于浅海沉积盆地，并提出了CO2海底封存区规划指标体系与评估方法，评价计算得到中国近海总的CO2有效封存量为25×1011t。

3 结论及展望

通过对我国目前CO2地质封存潜力评价工作的梳理可以发现，我国CO2地质封存潜力巨大，具有广阔的前景。其中，对深部不可采煤层和深部咸水层CO2封存潜力的研究相对较大，具有相对明确的理论封存潜力和有效封存潜力；而枯竭油气藏和浅海CO2封存潜力的研究尚不成熟。我国作为全球最大的温室气体排放国，实现碳达峰、碳中和的任务艰巨性，CO2地质封存将成为我国2030年以后实现碳去峰和2060年实现碳中和必不可少的技术方向，可以在避免能源结构过激调整、保障能源安全的前提下完成减排，实现我国能源结构从化石能源为主向可再生能源为主平稳过渡。然而目前相对于我国的CO2排放量和减排需求，CO2地质封存的减排贡献仍然很低，大量工作仍需进一步开展。在CO2地质封存潜力评估方面，有如下4个方面展望：

1)进一步核实深部不可采煤层和深部咸水层CO2封存潜力。通过更细致的地质勘察工作，查明地质体中的有利圈闭，明确CO2封存目标区域、目的层系，更新我国CO2地质封存潜力，以服务大规模示范工程开展。

2)跟进枯竭油气藏和浅海CO2封存潜力研究。油气藏CO2封存从以油气增产为目的过渡为CO2减排为目标，完善大陆架沉积盆地CO2封存潜力评估，开展海洋水体的CO2封存潜力评估与适宜性评价。

3)明确CO2地质封存适宜性评价体系及指标选取。现今CO2地质封存适宜性的评价指标基本通过层次分析法获取，为更好地服务CO2地质封存示范工程，需要进一步对CO2地质封存适宜性评价体系及指标进行修正，从而获得更精确的实际封存量和匹配封存量。

4)完善CO2地质封存量计算方法。例如，深部咸水层CO2地质封存方面，计算方法中如何将理想的纯NaCl溶液假设过渡至实际CO2-混合盐体系；深部不可采煤层CO2地质封存方面，如何改进吸附模型，从而准确预测超临界CO2的吸附封存量。