纤维状BPO4/SiO2催化剂的制备及其丙烷氧化脱氢性能
2021-11-26丁鼎陆文多侯璐陆安慧
化工学报 2021年11期
关键词:催化剂
丁鼎,陆文多,侯璐,陆安慧
(大连理工大学化工学院,精细化工国家重点实验室,辽宁省低碳资源高值化利用重点实验室,辽宁大连116024)
引 言
丙烯作为石油化工产业中最重要的轻质烯烃之一,是生产其他化学品如含氧化合物、聚合物和重要化学中间体的重要原料[1-2]。目前,丙烯主要是由原油、石脑油蒸汽裂解或催化裂化生产,但这些工艺路线存在着能耗高、CO2排放量大等问题[3-6]。随着页岩气等天然气资源的不断开采,丙烷脱氢制丙烯作为一种更经济、环保的生产途径受到了广泛关注[7]。其中与商业化丙烷直接脱氢途径相比,丙烷氧化脱氢(ODHP)不受热力学平衡的限制,催化剂不易积炭,被认为是一种前景广阔的替代方法[2]。在过去的四十年中,科研人员对用于ODHP 中的金属氧化物催化剂进行了大量的研究,但仍面临着过度氧化导致丙烯选择性较低等挑战[8]。近年来,科研人员发现六方氮化硼(h-BN)在ODHP 中显示出优良的活性和选择性[9]。这引发了人们对硼基催化剂的研究热潮,并对ODHP 反应过程中硼基催化剂的活性组分和反应机理进行了大量研究[10-12]。在本课题组前期的工作中[13],通过实验和理论计算提出在硼基催化剂边缘和缺陷处的B—OH 是烷烃氧化脱氢的活性位点。随后这一结论也相继被其他课题组证实[14-15]。磷酸硼(BPO4)作为一种富含硼氧结构的硼基催化剂具有优良的热稳定和抗氧化特性,被视为ODHP 中具有应用潜力的硼基催化剂之一[16]。然而,常规体相的硼基催化剂虽然可以活化烷烃,但由于暴露的B—OH 基团数量较少,催化剂的反应活性还有待提高[2,5]。……
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