α-Al2O3载体形貌及物性对银催化剂性能的影响
2021-10-18任冬梅魏会娟代武军李金兵
任冬梅,魏会娟,王 辉,代武军,李金兵
(中国石化 北京化工研究院燕山分院,北京 102500)
银催化剂用于乙烯与氧气发生环氧化生成环氧乙烷(EO)的反应,副反应是乙烯完全氧化生成二氧化碳,主副反应均是强放热反应[1-3]。银催化剂属于负载型催化剂,所用载体是惰性的α-Al2O3。α-Al2O3比表面积较低[4-5],且孔径较大,有助于反应产物及反应热及时扩散;另一方面α-Al2O3的酸性和碱性位点很少,可有效抑制产物EO异构化成乙醛及副产物的生成[6-7],提高催化剂的选择性[8]。Al2O3原料对载体物性有直接影响,并导致催化剂性能的差异[9-11]。采用不同粒度的三水α-Al2O3、一定比例的假一水Al2O3及α-Al2O3粉为原料,并添加矿化剂制备载体,催化剂具有较高的选择性[12-13]。尹周澜等[14-15]提出矿化剂可有效降低亚稳相Al2O3向稳定相α-Al2O3转变的温度并改变Al2O3的结晶习性生成片状Al2O3;吴玉程等[16-17]认为引入α-Al2O3微晶可降低晶体颗粒尺寸并控制形貌,还可降低Al2O3的α相变温度;提高焙烧温度可增大晶粒尺寸[18-19]。
本工作以水合Al2O3和α-Al2O3粉为原料制备银催化剂载体,对载体形貌、比表面积及孔结构等进行表征;采用过量浸渍法制备银催化剂,并对其性能进行评价。研究了α-Al2O3载体形貌的影响因素及其对物性的影响,对改善银催化剂的性能具有重要意义。
1 实验部分
1.1 主要试剂及原料
水合Al2O3Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ在1 430 ℃高温气窑中焙烧制得惰性α-Al2O3粉Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ;α-Al2O3粉Ⅳ购自郑州兄弟氧化铝厂;氟化镁:98.0%(w),上海麦克林生化科技有限公司;石油焦:含碳90%~97%(w),中国石油化工股份有限公司;硅酸钙(化学纯)、稀硝酸(65%~68%(w))、高铼酸(99.99%(w)):国药集团化学试剂有限公司;……
