张轩，黄耀桢，邵秀丽，李晶，李丰，岳秦，王政

（1 宁夏大学化学化工学院，省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室，宁夏银川 750021；2 电子科技大学基础与前沿研究院，四川成都 610051）

利用可再生电能驱动二氧化碳电化学还原反应（carbon dioxide electroreduction reaction， CO2ER）生成碳基燃料等化学品，在解决CO2过量排放的同时，还可以实现间歇性电能向化学能的直接转化，对维持碳平衡、优化能源消费结构等具有重大意义。近年来，国内外学者通过一系列结构调控策略（纳米尺度效应、缺陷工程、表界面调控等）发展了多种性能优异的CO2ER 催化剂，包括贵金属（Au、Pd、Ag）、过渡金属（Fe、Co、Ni、Cu、Zn）及合金、金属氧化物（Cu2O、SnO2、In2O3）和杂原子掺杂的多孔碳材料[1-5]。大量研究成果表明，铜基催化剂是目前能够将CO2电化学还原为多碳产物（C2+）的最有效的催化剂[6-7]，因此开发性能优异的铜基催化剂是CO2ER技术发展的核心。

目前已报道的铜基催化剂生成CO、HCOOH等碳一（C1）产物的法拉第效率（Faradaic efficiency）已接近100%[8]。然而，由于CO2分子中C==O键键能较高以及C—C 偶联反应速率的限制，铜基催化剂生成C2H4、C2H5OH、n-C3H7OH等C2+产物的电流密度（current density）和产物选择性仍然较低[9-10]。因此，开发高活性（电流密度>200mA/cm2）且在低电位（>-1.0Vvs.RHE，若非特别声明本文所指电位均为vs.RHE）下高选择性（法拉第效率>50%）制备C2+产物的铜基催化剂，仍然是CO2ER 领域的主要挑战[11-12]。

CO2ER产物分布主要取决于铜基催化剂的原子排列、缺陷、电子结构、化学组成、氧化态和形态学结构等，这些因素可以影响关键中间体（如*CO和*OCCO）和产物分子在催化剂表面的相对稳定性，最终影响反应路径以及产物选择性[13]。本文系……