谷 乐, 娄鑫玉, 张金颐, 孟祥太, 张舜光

PP1,4Br/PP1,8Br离子液体模板剂制备ZSM-11及其催化性能评价

谷 乐, 娄鑫玉, 张金颐, 孟祥太, 张舜光

(天津理工大学 化学化工学院, 天津 300384)

针对多级孔分子筛制备工艺复杂、易产生相分离等问题，提出采用离子液体多功能模板剂制备ZSM-11分子筛。以溴化N-丁基-N-甲基哌啶(PP1,4Br)和溴化N-辛基-N-甲基哌啶(PP1,8Br)离子液体为复合模板剂，硅溶胶为硅源，偏铝酸钠为铝源，采用温和水热合成方法，制得ZSM-11分子筛。在模板剂总量不变时，考察了PP1,4Br与PP1,8Br的物质的量比(PP1,4Br):(PP1,8Br)在1:6～6:1变化时，制得ZSM-11分子筛的结构、酸性及催化性能。结果表明，不同(PP1,4Br):(PP1,8Br)下制得的ZSM-11分子筛，其结构和酸性都有所不同，进一步影响了其在苯甲醇烷基化反应中的催化性能，当(PP1,4Br):(PP1,8Br)=5:2时，ZSM-11分子筛催化剂具有丰富的微孔、介孔和适宜的酸性，其催化性能较优，与现有工艺相比，在二甲苯选择性同为35% 时，其苯的转化率可达68.16%，比现有报道高出近10%。

ZSM-11；离子液体；水热合成；烷基化；催化剂

1 前 言

分子筛是一种多功能材料，因其具有良好的水热稳定性、较高的比表面积、吸附能力强、强度高、孔道结构规整等特点，在石油化工等领域得到广泛应用。其中，ZSM-11分子筛因其独特的孔道结构在苯与甲醇烷基化反应中具有良好的催化性能，与烷基化常用的MCM及ZSM等系列中的其他分子筛相比，ZSM-11和ZSM-5均为三维十元环分子筛，但与ZSM-5曲折的孔道不同，ZSM-11是由孔径为0.51 nm×0.55 nm的椭圆形十元环直形孔道交叉而成，相对于其他分子筛，ZSM-11特有的二维直孔道使芳烃分子在其内部扩散阻力更小，有利于低碳芳烃及时扩散出孔道，减少副反应发生的可能性，从而提高低碳芳烃选择性和反应稳定性[1]。……