张素娟，李金金，温崇荣，朱宏扬，岳海荣，刘长军

（1. 中国石油西南油气田公司天然气研究院 天然气净化研究所，四川 成都 610213；2. 国家能源高含硫气藏开采研发中心，四川 成都 610213；3. 四川大学 化学工程学院，四川 成都 610065）

煤热解、气化、焦化、石油炼制和天然气净化都产生大量含H2S的尾气[1-6]。 克劳斯硫磺回收工艺主要通过反应式(1)和反应式(2)将H2S转化成单质硫固体并回收热量[7,8]。 改良克劳斯硫磺回收工艺应用最广泛，其包括了高温热反应和低温催化反应两个阶段[7,9]，其中低温催化反应对于提高整个工艺的硫磺回收率至关重要，而催化剂是克劳斯硫磺回收工艺的核心技术[9]。 氧化铝是工业中应用最广泛的克劳斯催化剂，多为直径4~6 mm的球形或圆柱形颗粒[10]。催化克劳斯反应是以生成S6和S8单质为主的强放热反应，因此颗粒内的传热和传质对该气固催化反应过程影响显著。

克劳斯工业催化剂颗粒的有效因子通常只有20%左右[11-13]。催化剂颗粒的几何结构和尺寸是影响气固催化反应中反应物、产物以及热量在催化剂内部传递的重要因素[14]。优化催化剂尺寸，改进催化剂结构能够有效地提高催化剂效率[15-17]。 工业克劳斯催化剂结构的优化设计对提高克劳斯脱硫工艺效能具有重要意义。 对于球形和圆柱形催化剂颗粒上符合一级不可逆反应动力学的等温反应过程，可以通过理论推导得到催化剂颗粒的有效因子[14]。但是，通常认为克劳斯反应对H2S是一级反应，对SO2是0.5级反应，本征反应速率可由式(3)表示[12]。……