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二维ZIF-L衍生的叶片状Fe-NC材料的制备及其氧还原催化性能研究

2021-06-23叶谢维伊郑志平

无机盐工业 2021年6期
关键词:催化剂

叶谢维伊,郑志平,匡 勤

(厦门大学化学化工学院化学系,福建厦门361005)

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)在清洁能源转化和存储中扮演着重要的角色。作为阴极反应的氧还原反应(ORR)其过电位大且动力学过程缓慢,严重制约着PEMFCs的商业化应用。Pt基贵金属催化剂被认为是出色的ORR催化剂,但是其高昂的价格和较差的稳定性等问题亟待解决[1-2]。开发高活性、高稳定性的非贵金属基催化剂作为低成本替代品是目前ORR催化剂研究的重点。

过渡金属-氮-碳(M-N-C)材料因具有活性优异、耐腐蚀性强、寿命长等优点被认为是极具潜力的Pt催化剂替代品之一,尤其以Fe-N-C材料最负盛名[3-6]。研究表明,氮的掺杂使得相邻sp2杂化的碳原子带正电荷,形成有利于氧气吸附的带电位点,从而有效提高ORR的催化活性[7]。过渡金属物种的引入则进一步提升催化活性中心密度,其与NC层的协同作用加快了电子转移速率,优化了催化剂的ORR活性和稳定性。然而,目前Fe-N-C催化剂在体积活性、能量转换效率及耐久性方面仍与Pt基催化剂存在较大差距,解决这一问题的关键在于选取比表面积大、含氮量高、导电性强的氮掺杂碳载体。

沸石型咪唑酯类框架(Zeoliticimidazolate frameworks,ZIFs)材料具有富氮多孔、结构有序、高结晶度、大比表面积等特性,这有利于促进金属位点的均匀分散,暴露更多的催化活性位点。因而,ZIFs被认为是获得高分散、高活性的M-N-C型催化剂的理想前驱体[8]。2011年,Dodelet等[6]应用ZIF-8作为醋酸亚铁和邻二氮菲的载体,制得高活性多孔状Fe-N-C催化剂。……

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