硼硅酸盐玻璃固化体蚀变层结构及浸出行为研究
2021-06-07张海洋吴浪王宾姚颖康泽
玻璃 2021年5期
张海洋 吴浪 王宾 姚颖 康泽
(西南科技大学材料科学与工程学院 绵阳 621010)
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我国玻璃固化工厂处理高放废液(HLLW)采用硼硅酸玻璃,由此产生的高放玻璃固化体需包封在金属容器中进行深地质处置,采用多重屏障系统来限制玻璃固化体中放射性核素与生物圈接触[1-3]。在长期的地质处置过程中很难排除地下水对硼硅酸玻璃固化体的侵蚀,核素的浸出伴随着玻璃固化体蚀变进程。大量研究表明玻璃固化体长期的溶解速率可能与具有微米或纳米级微孔的蚀变层有关,蚀变层的结构是影响核素浸出速 率 的 关 键[4-6]。Ribet等[7]发 现 在 碱 性 溶 液(pH=11.4)中SON68玻璃的溶解速率与蚀变层上的非晶层和结晶矿物相的形成有关。甘学英等[8]采用粉末静态浸泡法(PCT法)研究了硼硅酸盐玻璃固化体的长期蚀变行为,结果表明:Mg、Fe促使了蚀变层页硅酸盐矿物相的形成,从而加速了玻璃的溶解。然而采用短期浸出以及粉末浸泡实验很难揭示玻璃固化体的蚀变进程,关于蚀变层结构随时间变化关系,仍需要进一步深入研究。
目前我国第一座玻璃固化工厂已进入冷调试阶段,不久的将来会生产玻璃固化体,研究玻璃固化体的蚀变行为和抗浸出性能对深地质处置场的安全评价非常重要。本文采用挂片静态浸泡法研究硼硅酸盐玻璃固化体在模拟地下水浸泡364 d的蚀变情况,通过研究蚀变层物相、形貌、成分以及元素浸出随时间变化关系,讨论蚀变层结构对玻璃固化体浸出行为的影响。……
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