夏 羿，谢金森,*，徐士坤，于 涛，姚 磊，邓年彪，李满仓

(1.南华大学 核科学技术学院，湖南 衡阳 421001；2.南华大学 湖南省数字化反应堆工程技术研究中心，湖南 衡阳 421001；3.中国核动力研究设计院 核反应堆系统设计技术重点实验室，四川 成都 610213)

目前冷却剂中的可溶硼在商用压水堆中起着至关重要的作用，可溶硼能长期稳定的控制过剩反应性以保持堆芯临界，但也存在如下问题。冷却剂中的硼会导致一回路结构和材料腐蚀，并产生大量的含硼废液，需要使用化学和容积控制系统(CVCS)从冷却剂中清除这些腐蚀性元素并净化和控制冷却剂中稀释的可溶硼。CVCS不仅操作维护复杂，还增加了额外的管道和子系统，使得冷却剂丧失事故(LOCA)的发生概率增加，操纵员的错误操作可能会意外导致硼稀释事故(BDA)引入正反应性导致反应堆功率上升，硼浓度过大会导致寿期初反应堆的慢化剂温度系数为正，这在反应堆的正常运行中是不被允许的[1]。使用减少冷却剂中可溶硼的技术能有效解决上述问题。

采用减少冷却剂中可溶硼的技术，对长寿期堆芯可燃毒物的反应性控制提出了更高要求，解决这一问题的关键是实现可燃毒物消耗和燃料燃耗的最佳匹配。为减少冷却剂中的可溶硼，在UO2燃料中掺入颗粒弥散毒物，由于毒物颗粒存在空间自屏效应，当毒物颗粒弥散在UO2燃料中，不仅存在着毒物颗粒与外围燃料的非均匀性，还存在燃料与周围慢化剂、包壳的非均匀性，这构成了双重非均匀性[2]。将颗粒弥散毒物掺入UO2燃料与目前常用的将可燃毒物与UO2燃料均匀打混形成烧结体相比，颗粒弥散毒物存在的空间自屏效应使可燃毒物寿期内的消耗速率变慢，使得可燃毒物的消耗与燃料燃耗能更好地匹配，并且为反应性控制增加了颗粒尺寸维度，提高了反应性控制的灵活性。目前国内的长寿期压水堆主要采用均匀弥散可燃毒物减少冷却剂中的可溶硼[3]，用于长寿期压水堆冷却剂中低硼运行的颗粒弥散可燃毒物的研究相对较少。

本文针对冷却剂中低硼运行的UO2燃料长寿期压水堆颗粒弥散可燃毒物进行研究，选择目前压水堆广泛使用的两种可燃毒物B和Gd作为弥散颗粒研究对象，对颗粒弥散可燃毒物进行中子学设计和分析，从反应性控制角度对颗粒弥散可燃毒物进行评价，为冷却剂中低硼运行的长寿期压水堆堆芯设计提供参考。

1 计算程序和方法

在中子学设计与分析中，本文使用的组件计算程序为DRAGON5[4]，DRAGON5是由加拿大蒙特利尔理工大学研发的确定论反应堆物理计算程序[5]，DRAGON5支持多种数值方法进行粒子追踪，包括界面流法、碰撞概率法、特征线法(MOC)等，可使用广义斯丹姆勒法和子群方法进行共振处理，支持Sanchez[6]、Hébert[7]、She等[8]的3种方法求解双重非均匀性系统中子输运方程。本文使用基于Jeff 3.2评价库的SHEM能群结构的Draglib格式截面库[9]，选用Sanchez-Promraning方法耦合MOC处理双重非均匀性问题[10]，共振计算采用子群方法[2]。DRAGON5使用Sanchez-Promraning方法处理弥散颗粒问题的准确性已经得到初步验证[11]。

本文使用国内压水堆常用的棒状燃料组件AFA 3G进行建模计算，将可燃毒物B或Gd以颗粒形式弥散在燃料中进行燃耗计算，研究不同尺寸的B或Gd颗粒弥散毒物的中子学性能，比较不同类型颗粒弥散毒物的反应性控制能力，得到满足长寿期堆芯低硼运行要求的颗粒弥散可燃毒物。AFA 3G燃料组件采用17×17正方形栅格布置，包含264根燃料棒、24根控制棒导向管和1根仪表管，燃料包壳材料为M5合金，燃料芯块的材料为陶瓷二氧化铀，燃料中235U富集度为4.95%。

2 可燃毒物设计与选型

可燃毒物选型和设计从中子学角度应考虑3个原则：1) 寿期初，可燃毒物初始引入足够的负反应性价值；2) 寿期内，可燃毒物应逐步释放反应性与燃料燃耗消耗的反应性相匹配；3) 寿期末，可燃毒物导致的反应性惩罚应尽可能小[12]。由于长寿期压水堆对燃料性能提出了更高的要求，在高燃耗情况下燃料芯块的热导率随燃耗降低[13]，要求长寿期堆芯的燃料应具有较高的热导率且燃耗过程中不产生额外气体，因此可燃毒物除中子学角度外还需考虑与燃料和包壳的相容性，对燃料和包壳物性的影响、成本、可获取性等因素。

将可燃毒物以颗粒形式弥散在燃料中，当毒物颗粒较大时，毒物颗粒的非均匀性不可忽略，且当毒物含有共振核素时，需考虑共振自屏效应。对于热中子吸收截面过大的可燃毒物，采用传统的燃料和毒物均匀打混的方法，在燃耗前期反应性释放过快，寿期内存在较大的反应性波动，寿期末基本不存在反应性惩罚，这种可燃毒物可被归类为快燃耗可燃毒物[14]。若将快燃耗可燃毒物B、Gd以颗粒形式弥散在燃料中可增加其空间自屏效应，能有效解决可燃毒物B和Gd的反应性波动问题，同样不会增加寿期末的反应性残留，即反应性惩罚。

硼存在裂变气体释放，因此硼目前主要以燃料芯块涂层或单独分离形式装载在燃料组件中，燃料芯块表面涂硼(IFBA)存在的问题是单根棒毒性较小且燃耗前期存在正反应性释放。而单独分离型可燃毒物如湿式环状可燃毒物棒(WABA)、硼硅玻璃可燃毒物棒(Pryex)不仅存在挤水效应导致的反应性惩罚，且反应性控制的灵活性较差，且可能不足以控制寿期初过剩反应性。而如图1所示的包覆毒物颗粒BISO和无包覆毒物颗粒，最外层为23 μm厚的热解炭(PyC)，中间层为18 μm厚的石墨缓冲层，最内层为可燃毒物内核，其中热解炭的密度为1.90 g/cm3 [15]。BISO颗粒弥散毒物可通过调节体积填充份额、颗粒半径、毒物材料进行反应性随燃耗的精准匹配。B存在氦气释放的问题，这会导致燃料棒的内部压力增加而产生肿胀，BISO颗粒的石墨缓冲层能容纳B4C毒物内核10B(n，α)7Li反应产生的氦气，有利于提升含可燃毒物燃料棒的性能[16]，能有效解决使用含硼毒物弥散在燃料中导致的燃料棒内部压力增加的问题。

图1 BISO颗粒(a)和无包覆可燃毒物颗粒(b)示意图

本文主要研究不同弥散装载形式对中子学的影响，由于冷却剂中硼浓度较低，因此需要更多的可燃毒物棒，比较不同含可燃毒物组件布置对反应性控制的影响。图2所示的布置方式能实现寿期内更为平缓的反应性释放[1]。图3是以不同装载形式填充相同体积份额的B4C的无限增殖因数kinf随燃耗的变化，3种装载形式寿期初可燃毒物棒的自屏效应BISO颗粒最强，无包覆颗粒次之，均匀弥散最弱。不同的装载形式影响了可燃毒物棒内中子通量密度的分布，导致寿期初引入的负反应性从大到小依次是均匀弥散、无包覆颗粒、BISO颗粒。3种装载形式加入弥散可燃毒物后燃料装载量会略微减少，但寿期末可燃毒物的中子吸收体10B都能完全耗尽，且寿期初添加了较多可燃毒物使中子能谱变硬，导致239Pu的生成量有所增加。这部分反应性在寿期末得到释放，因此含可燃毒物组件与无可燃毒物组件寿期末的kinf基本相同。考虑B4C若采用无包覆颗粒弥散存在气体释放的问题，因此B4C适合以BISO颗粒弥散在燃料中。

图2 颗粒弥散可燃毒物1/4组件布置示意图

图3 不同装载形式下B4C颗粒弥散可燃毒物的kinf随燃耗的变化

Gd作为可燃毒物目前普遍采用UO2和Gd2O3粉末混合形成烧结体的形式装载，采用这种装载形式的优点在于不占据燃料位置，不影响燃料装量，且具有较好的空间灵活性。由于Gd的热中子吸收截面较大，若采用均匀弥散的装载形式需要利用其较强的自屏效应，将Gd富集在少量燃料棒中避免过快消耗，但这样会使得燃料芯块的热导率大幅下降。Gd的应用经验表明，随Gd含量的增加会导致含钆二氧化铀芯块(UO2-Gd2O3)的热导率明显下降[17]，此时需降低含可燃毒物燃料棒的235U富集度，这会导致燃料装载量减少[18]。Iwasaki等[19]的研究表明，Gd2O3以颗粒形式弥散在燃料芯块中可显著提高燃料芯块的热导率，因此颗粒弥散能够在不降低235U富集度的前提下实现较强的自屏效应。图4示出采用不同装载形式填充相同体积份额Gd的kinf随燃耗的变化，无包覆颗粒和BISO颗粒具有更强的空间自屏效应，燃耗前期kinf的曲线比较平缓，而均匀弥散寿期内存在正反应性释放。可燃毒物Gd使用无包覆颗粒弥散在燃料中不仅能实现寿期内稳定的反应性控制，且寿期初引入的负反应性相比BISO颗粒更大。Gd无裂变气体释放的问题，但Gd的填充份额过高会降低燃料芯块热导率，因此Gd宜采用无包覆颗粒弥散的装载形式[16]。

图4 不同装载形式下Gd2O3颗粒弥散型可燃毒物的kinf随燃耗的变化

3 颗粒弥散毒物反应性控制分析

由于颗粒弥散毒物装载的控制变量多且关系紧密，为研究不同颗粒弥散可燃毒物装载对反应性控制的影响，将B4C和Gd2O3颗粒弥散在组件中。由于冷却剂中的硼浓度较低，寿期初可燃毒物引入的负反应性较大，图5分别以11%的体积填充份额和250 μm的毒物颗粒半径为例，使用图2所示的含可燃毒物组件布置，在特定工况(燃料中235U富集度为4.95%，硼浓度为500 ppm)下单一变量含可燃毒物组件的kinf随燃耗的变化。如图5a所示，保持可燃毒物填充份额不变，随着颗粒半径增大kinf曲线有更加平缓的趋势，由于包覆结构存在自屏效应，导致毒物颗粒内部的中子吸收减少；随着颗粒半径的增加，包覆结构的自屏效应减弱，寿期内可燃毒物引入的负反应性略有增加。如图5b所示，以可燃毒物体积填充份额表示燃料组件中可燃毒物装量的多少，增加可燃毒物装量能有效抑制寿期初过剩反应性，不同可燃毒物装量对寿期内反应性波动影响较小，寿期末的反应性残留并未随可燃毒物装量增加而变大。

图6示出不同颗粒弥散毒物Gd2O3的反应性随燃耗的变化，与BISO结构B4C颗粒弥散毒物相比，无包覆颗粒弥散毒物Gd寿期内的反应性波动大于弥散毒物B。由图6a可见，随颗粒半径的增加，毒物颗粒的空间自屏效应会更明显，寿期初引入的负反应性减小，燃耗中期Gd的主要中子吸收体155Gd和157Gd逐渐耗尽，因此燃耗后期存在一定的正反应性释放。颗粒半径较小时，寿期初引入的负反应性更大，可燃毒物的消耗速率较快，燃耗后期的正反应性释放较多。由图6b可见，以体积填充份额表示可燃毒物装量的多少，增加可燃毒物装量寿期初引入的负反应性增加，寿期内的反应性波动也略微增加，寿期末的反应性曲线基本重合，增加可燃毒物装量并不会导致寿期末的反应性残留增加。

4 颗粒弥散毒物装载设计与中子学分析

表1、2列出含硼和含钆可燃毒物组件的初步计算结果。以AFA 3G燃料组件为例比较了特定工况下不同类型颗粒弥散可燃毒物的燃耗特性，含硼燃料组件的硼浓度均为300 ppm，含钆燃料组件的硼浓度均为600 ppm，燃料富集度均为4.95%，不同装载形式寿期初可燃毒物引入相同的负反应性，控制寿期初的组件kinf均为1.05，比较不同类型可燃毒物反应性随燃耗的变化。

图7a为特定工况下不同含硼可燃毒物的燃耗曲线，硼作为可燃毒物只有10B具有较大的吸收截面，硼的燃耗链非常简单，10B吸收中子的产物He和Li的吸收截面极小，10B若耗尽则寿期末基本不存在反应性惩罚。IFBA和WABA作为可燃毒物在使用中存在一些限制[20]，如WABA只能装载在控制棒导向管位置，存在挤水效应导致寿期末存在反应性惩罚，且单独使用不足以控制寿期初过剩反应性，IFBA单根棒毒物装载量小且自屏效应较弱，消耗速度较快，寿期内存在较大的正反应性释放。与均匀弥散、IFBA、WABA 3种装载形式相比，BISO颗粒的主要优点是其自屏效应可随反应性控制的需要进行调节，能实现寿期内更加平缓而稳定的反应性释放。

a——B4C体积填充份额为11%不变；b——B4C颗粒半径为250 μm

a——填充份额为10%；b——毒物颗粒半径为250 μm

表1 不同含硼可燃毒物组件计算结果

表2 不同含钆可燃毒物组件计算结果

图7 不同含硼可燃毒物(a)和含钆可燃毒物(b)的燃耗曲线

图7b为特定工况下不同含钆可燃毒物的燃耗曲线，将3种无包覆颗粒弥散含钆可燃毒物与均匀弥散的燃耗特性进行了比较。结果表明颗粒弥散毒物寿期内的反应性波动更小，慢化剂温度系数较负，颗粒弥散毒物使用富集同位素155Gd和157Gd能够减少可燃毒物装量，寿期内反应性释放也更为平缓，寿期末无反应性惩罚。3种含钆颗粒弥散毒物中155Gd颗粒弥散毒物寿期内的反应性波动较小，但与含硼BISO颗粒相比，155Gd颗粒弥散毒物在燃耗后期存在一定的正反应性释放，由于冷却剂中的硼浓度较低，通过调硼可能不足以控制燃耗后期存在的反应性波动。

计算和分析表明，对于特定工况下低硼运行的长寿期压水堆组件，采用颗粒弥散装载形式能减慢类似B、Gd这样的快燃耗可燃毒物的消耗，实现可燃毒物消耗与燃料燃耗的较优匹配。比较了不同类型颗粒弥散可燃毒物反应性随燃耗的变化，其中颗粒半径为250 μm、填充份额为17%的B4C内核BISO颗粒弥散毒物的反应性波动更小，能实现约40 GW·d/tU的反应性负荷跟踪，在不调节寿期初硼浓度的情况下实现反应性随燃耗的平稳释放。

5 结论

为实现长寿期压水堆低硼运行，本文以目前国内常用的压水堆组件AFA 3G为研究对象，使用DRAGON5程序进行不同填充份额和颗粒半径弥散可燃毒物B、Gd的中子学计算。颗粒弥散毒物不占据控制棒位置，解决了弥散毒物与燃料相容性的问题，为反应性控制增加了颗粒半径这一新的维度，通过调节毒物颗粒的自屏效应以实现反应性随燃耗的负荷跟踪。计算分析表明：在特定工况下，含硼BISO颗粒弥散毒物的中子学性能优于目前压水堆常用的可燃毒物IFBA和WABA，能实现300 ppm低硼运行约40GW·d/tU的反应性平缓释放，且寿期末不存在反应性惩罚，适合作为长寿期压水堆的候选可燃毒物。后续工作将结合堆芯方案做进一步研究。