共价有机框架材料负载贵金属钯对苯乙炔的催化加氢研究
2021-05-12李建红李建强肖雨欣刘淑仪
李建红, 李建强, 肖雨欣, 刘 捷, 刘淑仪
(1.中国原子能科学研究院,北京 100822;2. 东华理工大学 化学生物与材料科学学院,江西 南昌 330013)
苯乙烯(ST)是生产聚苯乙烯、ABS树脂和丁苯橡胶的主要单体。苯乙炔催化加氢是生成苯乙烯最快捷的方法。但苯乙炔是聚苯乙烯工业生产原料中的有害成分,因此在生产过程中去除苯乙炔的同时产生有用的苯乙烯具有重要的意义。然而,在实际半催化应用过程中苯乙烯的选择性往往受到严重的阻碍,不可避免地过度氢化产生大量的烷烃。到目前为止,研究人员运用各种方法制备了许多类型的催化剂,在保持苯乙炔高转化率的同时提高苯乙烯的选择性。在各种金属基催化剂中,贵金属(Pt、Pd、Au等)催化剂是较为理想的选择,因为它们具有较高的催化活性和持久的稳定性。而钯(Pd)基催化剂对H2的解离能力强,成本相对低廉,被认为是更合适的选择(Huang et al.,2003)。在制备成纳米材料时,因其具有较大的比表面积(梁喜珍等,2019;董盛红等,2019;夏海岸等,2019)从而提升了催化剂的性能。
近年来,各种负载Pd金属催化剂应运而生。例如:碳基材料(Kim et al., 2016;Wu et al., 2018)、多孔二氧化硅(Wang et al., 2018)、金属氧化物(Gao et al.,2018a;张帅等,2018)、聚合物(Huang et al.,2016)和金属有机骨架材料(Yang et al., 2017;欧阳金波等,2018)负载贵金属钯用于炔烃的选择性加氢。不同材料负载的Pd催化剂的性能有所差异。Ulan等(1987)使用碳酸钙负载的Pd催化剂(经过铅盐处理的Pd/CaCO3)对2-己炔选择性加氢。但是,该催化剂对2-己烯选择性较低(约60%),稳定性差,同时由于存在毒性高的Pb,严重限制了其进一步的大规模应用。……
