郭宇潇,史晋芳,王慧丽,邱 荣,邓承付

(1.西南科技大学制造科学与工程学院 教育部制造过程测试技术重点实验室,四川 绵阳621010； 2.西南科技大学 极端条件物质特性联合实验室,四川 绵阳 621010)

1 引 言

激光诱导击穿光谱是一种原子发射光谱技术,在分析物质成分方面有很大潜力。LIBS定量分析一直是一个研究难题[1],已有研究表明,机器学习方法能显著提升LIBS定量分析效果,例如支持向量回归(Support Vector Regression,SVR)[2-3]、人工神经网络(Artificial Neural Network,ANN)[4-5]、随机森林(Random Forest,RF)[6-7]、偏最小二乘回归(Partial Least Squares Regression,PLSR)[8-9]、最小绝对收敛选择算子(Latest absolute shrink and selection operator,Lasso)[10]等。然而,如何从数以万计的光谱信息中提取有效信息,进行高效的变量选择,是建立高质量定量分析模型的关键[11]。

LIBS定量分析的变量选择方法可以分为两类:(1)基于先验知识的手动变量选择[12]；(2)基于机器学习中优化方法的自动变量选择[13]。前者需要一些基体的知识,所选的变量往往包含基体元素的发射线。例如,Sirven[14]在使用LIBS结合ANN分析土壤中Cr的含量时,同时选择了目标元素Cr和基体元素Fe的发射线作为ANN的输入变量。然而,在大部分场景(例如:土壤)先验知识往往难以获得。目前,研究者更致力于探索基于机器学习方法的变量选择。Guezenoc[11]使用LIBS定量分析土壤中的K,采用经典的PLS-VIP进行变量选择,最终建立并比较了3种PLS模型,不过,作者在研究中仍然手动排除了H、Ca的发射线和608～1000 nm波长范围的变量。除此之外,连续投影算法(Successive Projection Algorithm,SPA)[15]、遗传算法(Genetic Algorithm,GA)[16]在LIBS分析中也有应用,但是这些方法的计算量都非常庞大。Duan[15]使用LIBS定量分析土壤中的Cu、Ba、Cr,分别以SPA和GA作为变量选择方法,计算时间分别为7200 s和1200 s。……