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N 掺杂Mo/HZSM-5 催化剂制备及对甲烷无氧芳构化催化性能影响

2021-04-28韩运达张新庄吴保强马晓迅

燃料化学学报 2021年4期
关键词:改性催化剂

韩运达 ,张新庄 ,吴保强 ,张 浩 ,黄 帆 ,马晓迅

(西北大学化工学院,国家碳氢资源清洁利用国际合作基地,陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心,陕西省洁净煤转化工程技术研究中心,陕北能源化工产业发展协同创新中心,陕西 西安 710069)

芳烃是化学工业中一种重要的反应中间体,广泛应用于医药、军工、材料、日用化妆品等众多行业领域。目前,芳烃主要来源于石油化工中的催化重整等传统工艺[1]。然而中国的石油资源短缺,对外依存度较高,因此,开发新型的,非石油芳烃制备工艺技术对于国家能源战略安全具有重大现实意义。1993 年,中国科学院大连化学物理研究所Wang 等[2]提出了高温无氧条件下甲烷在Mo/HZSM-5 催化下能直接高选择性的转化为苯和氢气,引发了众多学者的广泛关注,也为芳烃的制备提供了一个新的工艺思路。甲烷是一种低碳化石能源,广泛存在于天然气、油田伴生气、煤层气以及页岩气中。近年来,随着关键技术的突破,中国页岩气探明储量突破万亿立方米,甲烷的高效转化利用具有重大应用前景[3,4]。甲烷无氧芳构化(MDA)的主反应式为 6CH4⇒C6H6+9H2,该反应具有原子利用率高,产物简单等优点,是实现芳烃替代制备工艺及甲烷高效转化利用的一种有效途径。

自MDA 反应被提出以来,学者们对反应催化剂做了大量研究,认为HZSM-5 分子筛具有二维孔道结构,孔道直径与苯分子的动力学直径相当,在负载Mo 活性组分后具有较高的甲烷转化率与产物选择性[5,6],因此,被广泛研究应用。……

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