无模板法合成的Phi分子筛在NO选择性催化还原中的应用
2021-01-29杨润农余林赵向云杨晓波高梓寒傅广赢姜久兴练纬琳刘武源范群
杨润农,余林,赵向云,杨晓波,,高梓寒,傅广赢,姜久兴,练纬琳,刘武源,,范群,
(1 广东工业大学轻工化工学院,广州市清洁交通能源化学重点实验室,广东广州510006; 2 广州市威格林环保科技有限公司,广东广州511441; 3 中山大学化学学院,广东广州510275)
引 言
氮氧化物(NOx)是一种主要的大气污染物,它可导致酸雨、雾霾、光化学烟雾和臭氧层空洞等一系列环境问题[1-4]。大气中的NOx主要来源于火电厂、硝酸厂、工业炉窑等固定源以及柴油车、船舶等移动源的尾气排放[5-9]。目前在工业和交通运输业应用最广泛的脱硝技术为选择性催化还原(selective catalytic reduction, SCR)技术。其中,SCR催化剂是脱硝技术的关键。SCR催化剂的种类随着排放标准与工作环境的要求而不断发展。目前商业化的SCR 催化剂V2O5-WO3(MoO3)/TiO2存在低温活性和水热稳定性较差、温度窗口较窄以及氧化钒活性组分存在生物毒性等缺点,在应用上受到限制[10-13]。
铜基分子筛催化剂在SCR 反应中表现出低温活性好、工作温度窗口宽、水热稳定性好等优点。其中,具有菱沸石结构(CHA)的小孔(<0.5 nm)分子筛比中孔(0.5~0.7 nm)或大孔(0.7~2 nm)分子筛的水热稳定性更好、抗积炭能力更强,在脱硝领域具有更好的应用前景[7,14]。菱沸石结构是一种特定的分子筛的骨架拓扑结构,晶体结构中具有[8662412]大笼,各个笼之间由八元环窗口贯通。SSZ-13 是较早商业化的CHA构型分子筛。在制备方法上,SSZ-13大多需要使用昂贵的金刚烷铵化合物或类似结构的有机化合物作为模板剂[15-16],在一些高硅铝比分子筛的合成中还需用到氟化物才能提高产量。……
