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基于NH3-SCR反应铜基小孔分子筛催化剂Na中毒对比研究

2021-01-29王晨陈泽翔王建强沈美庆王军

化工学报 2020年12期
关键词:催化剂结构

王晨,陈泽翔,王建强,沈美庆,3,王军

(1 天津大学化工学院,天津300350; 2 中北大学环境与安全工程学院,山西太原030051;3天津大学内燃机国家重点实验室,天津300072)

引 言

从1886 年世界上第一台汽车诞生至今[1],汽车为人类的生活和工作带来了极大的舒适与便利,并且已成为我们日常生活中最为依赖的交通工具之一。但是,汽车尾气中含有的各种有毒有害物质不仅危害人类的健康,也严重污染我们赖以生存的环境[2-4]。根据我国生态环境部发布的《中国移动源环境管理年报(2019)》[5],2013—2018 年我国汽车保有量增长83.9%,2018 年汽车的大气污染物中一氧化碳(CO)、氮氧化物(NOx)和颗粒物(PM)占全国机动车排放污染物的90%以上,其中柴油车的NOx排放量接近汽车排放总量的70%。

针对NOx的后处理技术主要包括NOx直接分解、NOx储存还原(NSR)和氨气选择性催化还原(NH3-SCR)[6-7]。其中NH3-SCR 技术应用最为广泛,该技术以NH3为还原剂,与尾气中的NOx反应生成N2和H2O[8]。近年来应用于该技术的主要催化剂为铜基小孔分子筛,主要包括Cu/SSZ-13 和Cu/SAPO-34 两种,相比Cu/ZSM-5、Cu/Beta 以及Fe/Beta 等其他分子筛催化剂具有更宽的反应活性窗口(200~500℃)和更高的水热稳定性[9-13]。

在应用NH3-SCR 技术的后处理催化系统中,当温度达到200℃左右时,车载尿素才会喷入尾气,热分解产生氨气,研究表明,尿素溶液中含有的碱金属及碱土金属离子会对NH3-SCR 催化剂的催化活性和水热稳定性造成负面的影响。韩斌等[14]研究碱金属化合物对V2O5/AC SCR 催化剂的影响,结果表明碱金属提高了反应所需的活化能,大大降低了反应速率。Williams 等[15]通过台架实验表明SCR 催化剂能够积累尿素溶液分解后残留的碱金属Na 和K,尤其是催化剂前端区域失活严重。……

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