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杂多酸离子液体催化木质素C—O键和苯环氧化裂解

2021-01-29林泽英郑歆来龙金星刘思洁李雪辉

化工学报 2020年12期
关键词:催化剂模型

林泽英,郑歆来,龙金星,刘思洁,李雪辉

(华南理工大学化学与化工学院,制浆造纸工程国家重点实验室,广东广州510640)

引 言

作为生物质的主要成分之一,木质素是自然界中含量最丰富的可再生芳香聚合物,被认为是制备高品质生物燃料和高附加值化学品的重要的可再生原料[1-3]。然而,由于木质素大分子结构复杂、具有刚性且所含C—O 键和C—C 键相互交联,与纤维素和半纤维素相比较,木质素较难解聚,是生物质中最难转化的组分。热解、水解、醇解、氢解和氧化等传统生物质催化转化技术,在木质素的高值化利用过程中被广泛尝试[4-7],但当前催化木质素解聚技术仍普遍存在目标产物收率和选择性低等技术难题。相对于其他技术,木质素催化氧化的条件更加温和,更有利于木质素分子中的C—O 键和C—C 键的断裂,从而可在一定程度上提高产物的收率和选择性,亦可获得二元羧酸等多种小分子功能化产物,在高附加值大宗化学品制备等领域具有极大的应用潜力[8-10]。例如,Wang 等[11]报道了一种两步氧化木质素的策略,实现了木质素模型化合物中C—C键的选择性断裂,获得了高选择性的芳香酸和酚类化合物。Zhang等[12]以黄铜矿为催化剂,实现了温和条件下木质素向丁二酸等二元羧酸的定向转化。Rahimi 等[13]在甲酸水溶液中对木质素先氧化后解聚,得到61.2%的酚类产物质量收率,远高于未经氧化预处理的木质素解聚过程(芳香化合物质量收率为7.2%)。Deng 等[14]以Pd/CeO2为催化剂,在温和条件下催化有机溶剂型木质素氧化,可获得香兰素、愈创木酚和4-羟基苯甲醛等高附加值化合物。……

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