丁传敏，马自立，李宇峰，原沁波，赵 鸣，上官炬，王俊文

（1. 太原理工大学 化学化工学院，山西 太原030024；2. 清创人和生态工程技术有限公司，山西 太原030031)

近年来，甲烷作为一种清洁高效的能源受到了广泛的关注。 甲烷部分氧化（POM）反应是一种合成气的生产方式[1,2]。 相比于传统的水蒸气重整，甲烷部分氧化是一种温和的放热反应， 具有反应速率快、甲烷转化率高、反应器小等特点。 此外，约为2的H2/CO比有利于甲醇合成和费托合成反应[3,4]。 镍基催化剂以其优异的性能和较低的成本成为POM研究的热点[5]。 然而，镍基催化剂在高温下存在积炭和烧结失活的问题[6]。

长期以来，研究者多依靠引入助剂，提高活性组分与载体的作用力， 进而增加其抗烧结能力，该方法可在一定程度上延缓烧结， 但是作用有限[7-9]。近年来，研究者提出了采用沸石分子筛对金属原子进行封装的思路。 加州大学伯克利分校Iglesia E教授课题组采用原位晶化技术， 成功将Pt、Pd、Ir、Rh、Ag、Au贵金属封装于SOD、GIS、ANA、LTA分子筛内部[10-12]。 实验表明，分子筛封装可有效提高金属纳米颗粒的稳定性。 近两年，各种类型的分子筛封装金属催化剂（Cu@MOR、Fe@SSZ-13、Cu@ZSM-5、Fe@BEA）被开发出来，并成功用于催化甲烷制甲醇的反应体系中，实验测试和理论计算均表明分子筛限域可有效降低甲烷活化能垒[13-16]。

ZSM-5是目前应用较为广泛的一种沸石材料，其独特的三维孔道结构为催化反应提供了一定的限域作用[17-20]。 本文采用N-(2-氨乙基)-3-氨丙基三甲氧基硅烷（TPE）作为配体，通过水热合成法将Ni金属原位封装在ZSM-5沸石中。……