巩笑笑，张晓昕，宗保宁

(中国石化石油化工科学研究院石油化工催化材料与反应工程国家重点实验室，北京 100083)

过氧化氢(H2O2)作为一种重要的无机化工原料和绿色基础化学品，已被列为世界上最重要的100种化学品之一[1]。其活性氧含量高(质量分数为47%)且降解副产物只有水，省去了反应后的分离和纯化过程，成为工业常用的氧化剂t-BuOOH、HNO3、N2O和高锰酸盐等的替代物。与分子氧相比，H2O2可以在温和的液相环境、酸性或碱性条件下进行氧化反应，是一种高效的多功能强氧化剂[2-3]。现今已有大量的研究工作以H2O2为氧化剂应用于烯烃的环氧化[4-7]、芳烃的羟基化[8-10]、酮的氨氧化[11-14]及烷烃的氧化[15-17]等反应中，因选择性高、反应条件温和、绿色环保等优势而具有良好的工业应用前景。

目前，工业上生产H2O2的方法主要为蒽醌法。此方法工业技术成熟，但存在设备投入量大、工艺流程复杂、环境污染等问题。受工艺成本限制，H2O2生产厂常建于偏远地区，工业应用中需经储存和运输至使用点稀释，而高浓度H2O2不稳定，极易分解，储运成本高，且存在安全隐患。由H2和O2直接合成H2O2的技术因具有原子经济性高、环境效益好等优势而成为研究热点，其适合于低成本、小规模生产H2O2。该反应的机理为H2解离吸附形成H·，与O2非解离吸附形成的O—O·作用，经·OOH中间体生成H2O2。反应过程存在大量的氢过氧化物和活性氧物种，均为H2O2作用于氧化反应的活性物种。近些年的许多研究指出，将 H2和O2直接合成H2O2反应与丙烯环氧化、污水……