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碳自掺杂g-C3N4光催化性能的原位光微量热-荧光光谱研究

2020-11-13马祥英廖艳娟覃方红尹源浩黄在银陈其锋

高等学校化学学报 2020年11期

马祥英,廖艳娟,覃方红,尹源浩,黄在银,陈其锋

(1.广西民族大学化学化工学院,2.海洋与生物技术学院,南宁530008)

石墨相氮化碳(g-C3N4)因具有较好的热化学稳定性、半导体特性和光学特性而受到越来越多的关注,是一种很有前途的无金属二维半导体光催化材料,可催化分解制氢制氧、还原CO2、分解有机污染物[1~3].然而,g-C3N4存在带隙较宽、光生载流子快速重组、比表面积小且表观量子效率较低的缺点,造成其光催化效率较低,对可见光利用有限[4].为了提高g-C3N4的光催化性能,常采用离子掺杂将特定元素引入g-C3N4中取代结构中不同位置的C,N或直接进入g-C3N4层状结构晶格间隙中.晶格结构和电子结构的变化会影响g-C3N4能带结构,同时也会影响g-C3N4光生电子和光生空穴的分离效果及氧化还原能力[5],最终改变g-C3N4的光催化活性.外来元素或离子掺杂在无机半导体光催化剂改性方面应用较多,如用金属(Fe,Pd和Pt等)[6~9]和非金属(S,O和B等)[10~12]来调控g-C3N4能带结构和价带及导带位置.但是,杂离子掺杂也有一些缺点,如光生空穴的氧化能力低、掺杂不对称以及杂质作为光生载流子复合的缺陷[13~15].研究结果表明,自掺杂作为光生载流子的复合中心,可以在不引入杂质和更多缺陷的情况下调整无机氧化物半导体光催化剂的表面性质和电子结构[16,17],以改善其应用性能.Li等[18]以壳聚糖和三聚氰胺为前体,采用超分子自组装的方法构建骨架碳桥g-C3N4,碳桥化的g-C3N4作为一个电子桥,可以有效地将光生电子转移到析氢……

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