氮掺杂碳纳米管的合成及活化过一硫酸盐的性能与机理
2020-11-13张成武秦传玉
高等学校化学学报 2020年11期
闫 松,张成武,袁 芳,秦传玉
(吉林大学新能源与环境学院,地下水资源与环境教育部重点实验室,石油化工污染场地控制与修复技术国家联合工程实验室,长春130012)
Shukla等[10]利用活性炭负载钴来催化PMS时发现不仅复合材料中的核心氧化钴能够起到催化作用,活性炭也具有催化PMS降解污染物的能力.此后,随着对纳米碳材料活化性能的研究逐渐增加,发现多种纳米碳材料如纳米金刚石[11]、石墨烯[12~14]以及碳纳米管[15,16]等均可活化 PMS降解有机污染物,以纳米碳材料替代金属催化剂不仅可解决金属离子二次污染的问题,还可降低催化剂的成本.其中碳纳米管因具有比表面积大、热稳定性高、独特管腔和吸附特性以及特有的电学特性等性质,已作为新型催化材料引起了广泛研究[17],碳纳米管的活化性能与材料表面的缺陷位点[18,19]及官能团的种类和数量[20]密切相关,未改性的碳纳米管活性位点不能充分利用,需要进一步制备优化.由于氮和碳的原子半径相近,在六边形石墨网状结构的碳纳米管中经常利用氮取代碳来改变碳纳米管的结构和性能,从而提高碳纳米管的反应活性.但目前对于氮掺杂碳纳米管活化PMS体系的氧化机制仍具争议,如Sun等[21]认为体系产生的S是主要的活性物质;而Lee等[22]提出PMS吸附在氮掺杂碳纳米管(N-CNT)表面后产生活性中间体是导致污染物降解的主要原因;Wang等[23]还在体系中检测到了单线态氧(1O2),并推测体系降解是自由基、1O2及活性中间体的共同作用;……
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