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浓凝胶转换法制备纳米SAPO-34及其CH4/N2吸附分离性能研究

2020-11-13刘佳奇吴罗钢杨江峰李立博李晋平

高等学校化学学报 2020年11期

刘佳奇,唐 轩,吴罗钢,杨江峰,2,李立博,2,李晋平,2

(1.太原理工大学化学化工学院精细化工研究所,太原030024;2.气体能源高效清洁利用山西省重点实验室,太原030024)

SAPO-34分子筛是一种具有CHA拓扑结构的硅铝磷酸盐分子筛,由美国UCC公司于1982年首次合成[1,2].其具有的八元环孔口(0.38 nm×0.38 nm)为择形催化和气体筛分提供了绝佳的场所,因此对甲醇制烯烃(MTO)催化反应和CO2/CH4吸附分离展现出优良的性能,是目前催化和吸附研究领域最受关注的分子筛之一[3~6].然而其狭小的孔道也限制了客体分子在晶体内部的传递,导致孔道积碳、催化剂寿命短和吸附量低等问题[7,8].Chen等[9]通过研究SAPO-34的晶粒尺寸对其在MTO反应中积碳速率和失活的影响,发现晶粒尺寸小于500 nm的SAPO-34可提升反应物在分子筛内部的传质速率,显著抑制积碳的生成,延长催化剂的使用寿命.Van等[10]通过微波法合成了粒径为100nm的立方形纳米SAPO-34分子筛,并通过87 K下的氩气吸附研究了粒径尺寸对其吸附性能的影响,结果表明,相比于尺寸为1 μm的常规SAPO-34,纳米SAPO-34分子筛具有更高的孔隙度,其氩气吸附量也提升了125 cm3/g.这些报道表明,合成纳米SAPO-34是提高其吸附和催化性能的有效手段.

合成纳米沸石分子筛最常用的方法是水热合成法[11],可通过调控反应物种类、晶化温度和晶化时间来控制产物的形貌和晶体大小.然而,在传统的水热条件下很难合成粒径小于800 nm的SAPO-34颗粒[12],而且在合成过程中还会产生大量的有机胺废水,对环境造成极大的污染[13].另一种被广泛应用……

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