董建涛 王 帅 武钰栋 李 洋 相 茜 赵 硕 罗 震

镍基焊条合金元素对LNG储罐焊缝强度和塑性的影响

董建涛1王 帅2武钰栋2李 洋2相 茜3赵 硕1罗 震2

（1.首都航天机械有限公司，北京 100076；2.天津大学 材料科学与工程学院，天津 300350；3.中国机械工程学会，北京 100048）

针对国产9Ni钢镍基焊材熔敷金属强度和塑性不能同时达标问题，采用机器学习方法分析了Nb、Cr、Fe、Mn等合金元素与镍基焊材熔敷金属塑性和强度的相关性；又采用决策树模型研究了合金元素的浓度对镍基焊材熔敷金属塑性和强度的影响程度。研究发现：Nb元素在一定含量内可以提高熔敷金属的强度和塑性；Cr元素对熔敷金属的塑性有明显的提高作用。

镍基焊条；LNG储罐；机器学习；决策树

1 引言

随着国内焊接技术的不断突破，LNG储罐用9% Ni钢的研发进步迅速，已经陆续实现了国产化,LNG储罐的制造技术正向着更大容量、更低成本的方向发展，国内在建的LNG储罐的焊接材料均为国外进口[1，2]。因此研究镍基焊条合金元素对LNG储罐焊缝强度和塑性，打破国外技术垄断，已经变的刻不容缓。

机器学习推动了材料学的发展，在材料的研发上减少了大量的人力用和物力的消耗，同时将研发的时间大幅缩短[3～5]，美国内华达州立大学的研究人员在机器学习的帮助下，研究人员揭示了新的晶界结构[6]。哈佛大学的Norquist团队利用实验室未成功的水热反应的数据训练机器学习模型，成功预测新的有机-无机材料的合成条件，合成成功率达89%[7]。北卡罗来纳大学利用机器学习模型预测材料剪切模量和热膨胀系数等性能[8]。

本文利用机器学习技术，建立了合金元素含量与镍基熔敷金属力学性能的模型，分析了不同合金元素对镍基合金强度和塑性的影响程度，为后续焊条的设计提供思路。

2 皮尔逊相关系数模型

2.1 相关系数计算

相关系数是衡量随机变量和相关程度的一种方法。相关系数的公式为：

其中：为数学期望，为方差，(,)为随机变量与的协方差，相关系数的取值范围是[-1,1]，通过计算元素含量与拉伸性能间的皮尔逊相关系数，可以解元素与力学性能的相关性。通过两个变量之间的正负相关性，从而确定对强度和塑性各自有利的元素和对性能有害的元素，选取部分元素来计算皮尔逊系数，数据集如表1所示，根据计算的结果绘制热图，如图1所示。

表1 部分训练集数据

图1 元素与力学性能的皮尔逊系数热图

2.2 合金元素和拉伸性能的相关性

由图1可知，Mn、Cr、Nb、Fe元素与断面收缩率（）和断后延伸率（）呈正相关，即这些元素有利于镍基焊条熔敷金属塑性的提高。Fe元素与断面收缩率的皮尔逊相关系数小，说明它对塑性提高的作用较小。Cr元素和Mn元素与镍基材料的塑性相关性较高。Mo元素与抗拉强度（m）和屈服强度（p）呈正相关，与断面收缩率（）和断后延伸率（）呈负相关，说明Mo有利于镍基焊条熔敷金属强度的提高，但是造成塑性的下降。Nb元素与屈服强度和断面收缩率均表现为正相关，说明Nb元素既可以提高镍基焊条熔敷金属的强度，同时还可以提高其塑性。但是Nb元素和屈服强度即Nb元素和断面收缩率的皮尔逊相关系数较小，说明它们的相关性较小。

Cr元素与断面收缩率的皮尔逊系数与其他几种元素相比最大，说明其对塑性的提高有很大的作用。但是，Cr元素与屈服强度的负相关性也较大，说明较高的Cr元素会导致镍基焊材的强度下降，因此需要控制Cr元素的含量。Fe元素与屈服强度成反比，且皮尔逊相关系数的绝对值较大，说明Fe元素对强度影响较大。Fe元素能够稍微提高镍基焊缝的塑性。模型会受到异常数据的影响，会造成部分元素相关性的的不准确，因此，建立决策树模型进一步对元素和力学性能的关系进行验证。

3 决策树模型

3.1 决策树模型原理

决策树学习目标是构建一个能正确地分类的机器学习模型，决策树需要保证损失函数最小化。特征选择是建立决策树的重要环节。特征选择是选取对训练数据具有分类能力的特征[9，10]。

信息增益是由熵来计算的。熵是对随机变量不确定性的度量。随机变量的熵定义为：

其中，p是随机变量的概率分布，随机变量在给定条件下随机变量的条件熵，记为(|)：

其中，p=(=x)，=1, 2,…,。

信息增益是集合D的经验熵(D)与特征A在给定条件下D的经验条件熵(D|A)之差，记为(D|A)，即：

信息增益的大小决定了特征的分类能力，在训练集上计算每个特征的信息增益，然后选择信息增益最大的特征进行分类，接着对非完成分类的数据再一次计算其信息增益，递归地完成最优特征选择，直到训练集完成分类过程。通过信息增益比来改进算法，信息增益(D|A)与训练集D的经验熵之比：

对于分类模型，通常选用基尼系数作为特征选择的指标。基尼系数的定义为：

其中，p是第类样本点的概率，=1, 2,…,。

假设集合D被特征A的某一个取值分割成D1和D2两部分，那么集合D在特征A条件下的基尼系数为：

其中，(D|A)表示集合D被A分割后的不确定性，基尼系数的值越大，样本的不确定性也会越大。

3.2 决策树模型选择

分类与回归树模型（classification and regression tree, CART）[11]是一种被广泛使用的决策树模型，选用CART的分类模型[12]。实验采用的镍基焊条是不断进行优化的，焊条采用的是纯镍基的焊芯，合金元素添加在药皮中，焊接过程中，合金元素通过熔滴过渡的方式进入焊缝。由于元素在过渡到焊缝中会有损耗，且不同元素会有不同的损耗比，因此在焊接过程结束后，在焊缝处取样，利用化学法测量合金元素的含量作为训练数据集的特征[13]。利用拉伸测试测量的抗拉强度和断面收缩率数据分别作为强度和塑性的标签。实验中选取了30组数据进行模型的训练。对于强度模型的建立，将抗拉强度到达680 MPa以上的样本的标签设为1，其余设为0；塑性的模型的建立将断面收缩率A达到30%以上的设为1，其余设为0。随机数据集中的22个样本作为训练集，剩余的8组作为测试集。

4 模型建立

4.1 合金元素和塑性的决策树模型

利用Python语言[14]编写决策树的机器学习模型程序。程序调用编写好的sklearn模块，利用其中的DecisionTreeClassifier[15]模型。最终训练好的决策树模型如图2所示。

模型在22个样本上训练，其中包括15个标签为0的负样本和7个标签为1的正样本。模型在训练集上的准确率为100%，在测试集上的准确率为80%。因此模型具备一定的准确性。图2中，从上向下表示模型根据基尼系数建立决策树的过程，将Cr、Fe、S、Nb等元素依次作为特征建树。图中圆角矩形框图表示还需要进一步划分的样本集合，矩形框图表示划分为负样本的样本，六边形框图表示划分为正样本的样本。表示基尼系数，=0表示已经划分完成，不会继续分支；samples表示已划分特征下的样本数；value前面一个数字表示负样本，即标签为0的样本数；后一个数字表示正样本的样本数。如图2所示，在根节点处，Cr元素在值12.625处，基尼系数最小，因此选取Cr元素作为划分特征，取Cr元素的12.265作为划分的值。此时有10个负样本已被划分，然后在Cr元素的划分条件下，对剩余没有划分好的子集根据Fe元素来划分。Fe元素在6.985的基尼系数最小为0.486，在Fe元素的条件下，5个样本被划分为正样本，剩余7个元素根据S元素划分。在S元素取0.008时，基尼系数最小，为0.408。未划分的样本在Nb元素取1.165处划分，最终所有样本都被划分，模型建立结束。

图2 合金元素和塑性的决策树模型图

4.2 合金元素和抗拉强度的决策树模型

Python语言编写合金元素和抗拉强度的决策树机器学习模型程序，程序调用sklearn模块的DecisionTreeClassifier模型。最终训练好的决策树模型如图3所示。图中各标记含义与图2相同。模型在训练集上的准确率为100%，在测试集上的准确率为87.5%，模型在训练集和测试集上均取得较好的结果。

图3 合金元素和强度的决策树模型图

5 结果与讨论

5.1 元素对塑性的影响

由建立的决策树模型可知，Cr元素对塑性的影响最大，其次为Fe元素。S元素对塑性有一定的提升作用，但是S元素在镍基合金中是有害元素，生成的硫化物会严重影响镍基焊缝的力学性能。Nb元素对塑性也有一定提高。合金元素和塑性的决策时模型与元素和皮尔逊系数的模型相对应。通过建立的决策树模型，可以确定影响塑性关键元素的含量阈值。在Cr元素质量分数大于12.265%，Fe元素质量分数大于6.985%时，塑性能够达到要求；当Fe元素质量分数小于6.985%的条件下，需要S元素小于0.008%且Nb元素质量分数大于1.165%才能满足标准。但是镍基焊材中存在大量的元素，元素之间的相互作用会对阈值产生影响，因此还需要后续实验对模型进行优化改进。

5.2 元素对抗拉强度的影响

模型的训练集共有22个样本，其中包括15个负样本，7个正样本。训练好的合金元素和强度决策树模型的根节点特征为C元素，其值为0.065%时为划分点，此时阈值基尼系数为0.434。C元素质量分数大于0.065%时，能保证焊缝有较高的强度。对于小于阈值的样本，基于Mo元素来划分，划分为15个负样本和2个正样本。C元素质量分数小于0.068%，Mo元素质量分数大于6.275%时，且Nb元素大于1.53%，才能保证较好的强度。

由决策树模型可知，影响强度的主要元素包括Mo、C、Nb等元素。其中，C元素对强度的影响最大，然后是Mo元素。合金元素与强度的决策树模型的特征重要性结果与之前的皮尔逊系数相对应，证明了Mo元素、Nb元素对强度有较大提高。决策树模型中C元素小于0.068%质量分数条件下，Mo元素质量分数小于6.275%，保证Nb元素的含量大于1.53%也会对强度的提高起作用。但是由于镍基焊缝中存在多种元素，元素间的相互作用也会对性能产生影响，因此对于合金元素和强度的决策树模型还需进一步优化，利用更多的数据，挖掘出其他的特征以及特征间的相互关系。

6 结束语

利用机器学习技术建立了合金元素和力学性能的模型，分析了合金元素以及其含量对镍基焊缝力学性能的影响。

a. 通过皮尔逊系数的热图，可以得到合金元素对屈服强度和断面收缩率的正负相关性，以及相关性的大小。Mo元素对屈服强度的影响最大，其次为Nb元素和Ti元素。Cr元素对塑性的影响最大，其次为Fe元素和Nb元素。Mo元素和Ti元素均有利于焊缝屈服强度的提高，但是不利于塑性。Cr元素有利于塑性的提高，但是对屈服强度的影响也较大。Nb元素与屈服强度和断面收缩率均成正相关，说明Nb元素有利于屈服强度和塑性的提高。训练好的决策树模型与皮尔逊系数有相互对应的关系。

b. 根据合金元素与塑性的决策树模型可知，在Cr元素质量分数大于12.265%，Fe元素质量分数大于6.985%时，塑性能够达到要求；当Fe元素质量分数小于6.985%的条件下，需要S元素小于0.008%且Nb元素质量分数大于1.165%才能满足标准。Cr元素和Nb元素对塑性有提高作用，其中Cr元素作用较大。

c. 根据合金元素与强度的决策树模型可知，C元素小于0.068%质量分数条件下，Mo元素质量分数小于6.275%，保证Nb元素的含量大于1.53%也会对强度的提高起作用。C、Nb、Mo均是对焊缝强度起决定作用的元素。但是镍基焊材中存在大量的元素，元素之间的相互作用会对阈值产生影响，因此还需要日后的实验数据对模型进行优化改进。

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Effect of Alloy Elements of Nickel-based Electrode on Weld Strength and Plasticity of LNG Storage Tank

Dong Jiantao1Wang Shuai2Wu Yudong2Li Yang2Xiang Qian3Zhao Shuo1Luo Zhen2

(1. Capital Aerospace Machinery Co., Ltd., Beijing 100076; 2. School of Materials Science and Engineering, Tianjin University, Tianjin 300350; 3. Chinese Mechanical Engineering Society, Beijing 100048)

The strength and plasticity of deposited metal of the nickel-based electrodes for 9Ni steel cannot meet the requirements at the same time. Aiming at this problem, the correlation between Nb, Cr, Fe, Mn, and the plasticity and strength of the deposited metal was analyzed by machine learning method. The decision tree model was used to study the effect of alloy element concentration on the plasticity and strength of the deposited metal. It is found that the Nb element can increase the strength and plasticity of the deposited metal in a certain content; the Cr element can significantly improve the plasticity of the deposited metal.

nickel-based electrode；LNG carrier；machine learning；decision tree

董建涛（1986），工程师，材料加工专业；研究方向：金属材料焊接工艺。

2020-04-23