李建 崔久涛 何晓昶 夏春晖

摘      要：天然氣净化脱硫脱碳装置胺再生产的酸性气，需要进行达标处理并回收硫磺，硫磺回收可以很好地处理含H2S酸气。对于本装置产生的低浓度酸性气，使用常规的克劳斯工艺难以达到硫回收的技术要求，因此采用直接氧化法。采用流体仿真软件Fluent对反应器进行了流场仿真模拟分析，并对反应时反应器内的温度、压力、流线等参数进行了计算，通过对比分析反应器不同结构下的仿真计算结果，最终确定使用该反应器的结构和参数。针对该厂反应器存在的问题，对该厂的反应器进行了流场仿真，仿真模型涵盖了进气口、触媒反应区域、出气口;根据催化剂参数以及反应数据仿真分析，计算初步算例、反应发生程度以及放热量。利用CFD进行整个流场的仿真分析，寻找理论超温点。通过优化流场以及反应器结构设计，并对整流装置以及触媒筐组件设计，根据流体压强改变反应器局部渗透率，使反应气能平稳的通过反应器间隙及催化剂床层，保证反应气速均匀分布，保证流场条件满足催化剂技术指标。同时通过加装混合格栅，实现反应气浓度在催化剂中均匀分布，保证硫化氢的催化氧化反应均匀进行。并通过混合格栅的优化设计，使反应气温度分布均匀。

关  键  词：硫磺回收;流场仿真;CFD;氧化

中图分类号：TQ051.1+9       文献标识码：       文章编号： 1671-0460（2019）08-1888-06

Abstract： Acid gas from natural gas purification desulphurization and decarbonization plant needs to be treated and sulfur needs to be recovered. Sulphur recovery is beneficial to treating H2S acid gas well. For the low concentration of acid gas produced by this device， it is difficult to meet the technical requirements for sulfur recovery using the conventional Klaus process. Therefore， direct oxidation method is always used. Fluid simulation software Fluent was used to simulate the flow field in the reactor， and the parameters of temperature， pressure and streamline in the reactor were calculated. By comparing and analyzing the simulation results of different structures of the reactor， the structure and parameters of the reactor were finally determined. In view of the problems existing in the reactor， the flow field simulation of the reactor was carried out， including air intake， catalytic reaction area and air outlet. According to the parameters of catalyst and the simulation analysis of reaction data， the preliminary examples， the degree of reaction and the heat discharge were calculated. CFD was used to simulate and analyze the whole flow field， the theoretical hyperthermia point was found. By optimizing the flow field and reactor structure design， and designing the rectifier and the catalyst basket assembly， the local permeability of the reactor was changed according to the fluid pressure， so that the reaction gas passed smoothly through the reactor gap and the catalyst bed to ensure the uniform distribution of the reaction gas speed， and ensure that flow field conditions met the technical specifications of catalyst. At the same time， the reaction gas concentration was evenly distributed in the catalyst by adding mixed grille to ensure that the catalytic oxidation reaction of hydrogen sulfide was carried out evenly. And through the optimization design of the hybrid grid， the temperature distribution of the reaction gas was uniform.

Key words： Sulphur recovery;Flow field simulation;CFD;oxidization

1  概 况

国内某天然气净化厂脱硫脱碳装置胺再生产生的酸性气的脱硫设备开工生产后，出现了反应器局部温度过高、脱硫效率远远低于设计水平，而且尾气中二氧化硫的含量超过国家标准，造成空气污染和硫资源的浪费。这些影响了设备的安全生产和平稳运行，是亟需解决的问题。

2  存在问题

自硫磺回收设备投入生产以后，发现硫磺回收装置温度控制存在一定问题，在局部会出现一定的超温现象，致使反应无法正常进行，导致了恒温反应器出口的硫化氢含量高于预设值，超过了下游绝热反应器的允许进口温度，进而影响整个硫磺回收系统的进程，导致硫回收率下降严重。

3  问题分析

3.1  反应器结构影响

混合反应气由装置下方进气口加压进入反应器，导致装置下部的反应气速度快、压强大，通过催化剂床层的速度过快，造成底部局部反应量过大，现在设备的换热效率难以满足要求，出现超温现象[1]。所以要在一定程度上对结构进行改进，减小装置下部反应量，保证整个反应器中均匀反应。

3.2  反应器预热温度影响

通常情况下，随着反应气预热温度增加，硫化氢气体催化氧化反应的效率先增加后降低。温度过高会造成选择氧化催化剂失活，导致H2S气体被直接氧化成SO2，放出大量热，影响反应使用效率。所以要在一定程度上调整反应气预热温度，寻找最佳温度点。

3.3  反应器组分比例影响

O2/H2S值的大小会影响生成SO2的副反应的发生情况。通常情况下，随着O2/H2S值的减小，主反应发生的比例呈先上升再下降的趋势。副反应相较主反应来说会放出更多的热量，导致超温现象，与此同时还降低了反应效率。所以要在一定程度上调整空气和酸性气的配比，保证主反应的正常发生。

4  改进措施

4.1  触媒筐结构改进

触媒筐是用于装盛触媒并且合成反应的发生地，其设计需要考虑有效去反应热，保证气体均匀的通过触媒层，尽可能多接触媒，结构简单可靠。

目前触媒筐基本都是多床层、径向或轴径向流的触媒床层带内换热器的内件结构型式[2]。径向或轴径向流的内件结构设计，即触媒床层填充在2 个筒体之间，气体通过触媒床层的路程短，可以使得触媒床的阻力降最小，更适用于大中型塔。为在一定程度上利用触媒筐控制反应量，从而控制反应区域温度，多层媒触筐的开孔以及孔的位置分布是关键。

触媒筐壁面的进气口直径D（mm）在保证总体孔隙率不变的情况下根据流场压强大小进行优化设计。由于恒温反应器底部流体速度快压强大，故减小触媒筐底部孔径，并随高度增加逐步扩大孔径。

同时考虑流体自旋因素，触媒筐壳体的孔延与竖直方向夹角为5°的直线进行排布，来保证整个反应器各部分反应均匀发生，并在一定程度上减少超温区域的反应量，来保证安全裕度。

触媒筐结构改进目的是在一定程度上限制装置下部反应的发生，是反应器内反应均匀发生。触媒筐的改进重点主要集中在孔径大小以及孔的位置排布上（图1-2）。

4.2  散热管排布优化设计

热管置于反应器筒体内，是反应器主要换热元件，其排布会对局部的换热效率产生极大的影响，其设计需要考虑反应器内温度的分布情况，并根据换热效率的要求设计换热管的排布情况。

换热管在管板上的正三角形排列形式可以实现在同样的管板面积上排列最多的管数，故保留原有的三角形排布设计。由于反应混合气进入触媒筐就开始反应，导致触媒筐外围反应量较大，温度较高。所以在原有的内外圈排布设计的基础上，重新进行内、中、外圈三层换热排布设计。

由于反应器强度要求，外圈的换热管的分布设计保持原有设计，孔间间距62 mm，共282个;中圈孔间间距80 mm，共234个;内圈空间间距100 mm，共60个。由于换热管的分布设计未考虑加剂管、拉杆管等功能管的位置分布，故对换热管进行余量设计（图3-4）。

4.3  炉体长径比优化

原则上在保证酸性气在反应器停留时间的基础上，对炉体直径和长度进行优化。缩短长度，增加直径，不仅提高了反应炉的刚度，降低了整体挠度，而且对于反应器内气体的流通和对内插管取走反应热均有帮助[3]。尤其是长度缩短，它可以减少热应力对于附属固定设备的工作应力，热位移量也比改造前大大降低，不仅如此，因挠度的减小，对设备的吊运安装都有好处。

湍流出现在速度变动的地方。这种波动使得流体介质之间相互交换动量、能量和浓度变化，而且引起了数量的波动。由于这种波动是小尺度且是高频率的，所以在实际工程计算中直接模拟的话对计算机的要求会很高。实际上瞬时控制方程可能在时间上、空间上是均匀的，或者可以人为的改变尺度，这样修改后的方程耗费较少的计算机。但是，修改后的方程可能包含有未知变量，湍流模型需要用已知变量来确定这些变量[6]。

在本论文中采用的是标准k-ε模型。它是从实验现象中总结出来的半经验的公式。

湍流动能方程k：

方程中是由层流速度梯度引起的湍流动能，是由浮力引起的湍流动能，是由在可压缩湍流中，扩散引起的波动，是常量。

（1）未优化设计工况CFD仿真

本仿真模拟未优化情况下反应器在设计工况下的流场模型，各参数设置为酸性气入口流量13 500 Nm3/h，配风量1 152 Nm3/h，酸性气温度160 ℃，H2S浓度为2.32%（体积分数），压力60 kPa。

①  溫度标量分布

由于反应器下部混合气速度快、压强大，更容易进入催化剂床层发生反应，造成反应器中下部反应过于集中，而反应器上部反应量较少，导致温度分布不均匀[5]，反应器底部温度温度过高。CFD 最终计算结果：硫磺回收恒温反应器温度标量分布云图，如图5所示。其最高温度达到283 ℃，而顶部最低温度仅有218 ℃，温度差达到68 ℃（图5）。

②  反应器内速度标量云图

由于反应器整体结构和催化剂床层的影响，混合气在进入触媒筐组件和反应器壳体间隙时速度增大，如图6所示，导致混合气更容易进入催化剂床层反应。

混合气经过反应气进气口、触媒筐组件进入催化剂床层。由于反应器入口压强和装置压损的影响，反应气集中分布在反应器中下部。反应器内流线如图8所示，可视化了从反应器入口开始的无质量粒子的路径，其大小由该点的流场速度、压力、湍流强度等函数确定。流线的路径反映出无质量粒子在不同区域内受到局部湍流情况的影响。烟气速度梯度的大小以流线的颜色来区分[7]。

（2）优化后的设计工况CFD仿真

本仿真模拟经设计优化后反应器在设计工况下的流场模型，各参数设置为酸性气入口流量13 500 Nm3/h ，酸性气温度160 ℃，H2S浓度2.32%（mol），配风量1 152 Nm3/h，压力60 kPa。

① 温度标量分布

由于触媒筐组件的优化设计，改变了反应器不同位置的渗透率，避免了反应器底部淤积的现象[8]，使反应器整体的反应分布趋于均匀。CFD 最终计算结果：硫磺回收恒温反应器温度标量分布云图，如图9所示。其最高温度为253 ℃，而最低温度为243 ℃，温度为10 ℃，符合设计要求。

② 反应器内速度标量云图

由于对触媒筐的优化设计，减小了反应器底部孔隙率来限制底部进气量，使底部催化剂床层气体流速降低，如图10所示，反应区域较未优化前上移，底部反应量减少，在反应器内分布更加平均。

③  反应器内速度流线分布云图

反应器中截面速度标量整体分布云图，如图11所示。混合气经过反应气进气口、触媒筐组件进入催化剂床层。由于反应器结构参数的优化设计，反应气相较于优化前分布均匀。

6  结束语

SOC催化氧化工艺可以完成含低浓度硫化氢酸气的硫处理，实现硫磺回收，但是因其为放热反应，所以对于温度控制和反应器结构设计要求较高[9]。

同时采用增加混合格栅，改进触媒框结构和对散热管的排布重新设计这三种改进方案，可以解决对该厂脱硫恒温反应器局部温度过热的问题。

参考文献：

[1]傅杰.列管式固定床反应器流体流动、传热及其数值特征[D].华东理工大学，2013.

[2]吴杨.列管式固定床反应器内部流场模拟[D].天津大学，2010.

[3]Stephen Santo a，Mahin Rameshni.the challenges of designing grass root Sulphur recovery units with a wide range of H2S concentration from natural gas[J]. Journal of Naturals Gas Science and Engineering， 2014，18：137-148.

[4]郑丹星.流体与过程热力学[M].第二版.北京：化学工业出版社，2010.

[5]张晓华，于艳秋.特大型克劳斯反应炉运行问题分析及改造[J].炼油技术与工程.2016.46（3）：40-44.

[6]于福义.现代汽车空调系统数值模拟仿真[D].重庆大学，2005.

[7]韩占中. FLUENT——流体工程仿真计算实例与应用[M].北京：北京理工大学出版社，2010.

[8]P.He，M.liu，J.L.Luo.Stabilization of Platinum Anode Catalyst in a H2S-O2 Oxide Fuel Cell with an Intermediate TiO2 Layer[J].Journal of The Electrochemical Socity，2002，149（7）：808-814.

[9]侯倩倩.硫磺回收装置尾气二氧化硫达标排放工艺优化[J].技術研究，2018（1）：101.