徐达，何秦，徐亚萍，姚德飞

（1.浙江省环境监测中心，杭州 310012；2.中国矿业大学 环境与测绘学院，江苏 徐州 221116）

近年来，我国中东部地区频繁发生重雾霾污染事 件，其主要诱因是空气中细颗粒物（也称作PM2.5，即空气动力学直径小于2.5 µm 的颗粒物）含量过高，超过了大气自净化能力[1]。我国大气污染问题呈现区域复合型的特征，大气颗粒物是其重要污染物，尤其是PM2.5作为可以区域性运输的大气污染物，对于雾霾区域传输的研究具有重要的指示作用[2]。尽管PM2.5中包含的硫酸盐、硝酸盐等污染物在复杂的大气成分中所占的比例很小，但这些污染物对空气质量和人体健康有着重要影响。

不少研究分析了雾霾跨区域传输的现象，Han 等利用空气质量模式与气溶胶光学特性方案相结合，对2010 年12 月发生在华北平原的一次典型大气重污染事件进行了模拟。敏感性分析表明，低能见度（小于10 km）是由于当地污染物积累和远距离传输的PM2.5质量浓度过高造成的，其中两种主要的无机气溶胶成分硫酸盐和硝酸盐的消光贡献可达40%～45%[3]。在特定的气象和地理条件下，污染物可能会从一个区域在上升气流的带动下进入高空，并随着高空中的气团快速移动，最终它们会在远离污染源的区域沉降，造成污染物在区域间的输送。Tao 等通过A-Train 系列卫星数据发现，沙尘被冬季盛行的西北风带到华北平原上空，当它与地面城市的污染粒子快速混合时，会引发霾污染[4]。高怡与张美根使用WRF-Chem 模式模拟2013 年1 月11 日至14 日华北地区的重雾霾过程发现，沙尘由大气上层（850 hPa）的西北风输送到华北地区[5]。蒋永成等通过研究福州地区的探空资料发现，污染日风速随高度增加，边界层发生垂直混合，有利于区域传输的污染物向下垂直输送，从而加重霾污染[6]。Qin 等使用CALIPSO 卫星和地面激光雷达，研究揭示了在高空风场作用下，冬季雾霾污染可以从华北、华中等重污染地区传输到华东地区，并提出华北平原至华东地区的霾运输可能是受中国北方冬季季风影响这一观点[7]。此外，陈云波等利用颗粒物源示踪和过程分析技术，对2013 年和2014 年的1、2月北京市PM2.5区域的来源进行解析，结果表明，随着大气污染情况的加重，PM2.5外地贡献率从42.9%升至67.4%，且二次PM2.5贡献增大，反映出气溶胶的区域性污染问题[8]。

徐州地区地处江苏省西北部，在长三角和华北平原的交界处。文中基于2015 年1 月徐州地区一次PM2.5污染过程的观测和模拟的个例分析，利用地基微脉冲激光雷达，对对流层大气进行持续观测。同时借助WRF-Chem 大气化学传输模型，获取不同高度层下PM2.5浓度的分布情况，来研究揭示在此次重雾霾污染事件中的PM2.5跨区域传输过程。

1 数据及方法

1.1 地基激光雷达观测

选取2015 年1 月3 日至5 日在中国矿业大学环境与测绘学院楼顶大气环境监测站测得的微脉冲激光雷达数据。该监测站位于徐州市西北近郊（34.22°N、117.14°E），站点的海拔高度约60 m。该站点北边是5A 级风景区云龙湖，一般认为没有明显的污染来源。

实验设备是Sigma Spatial 公司的微脉冲激光雷达MiniMPL，它属于偏振激光雷达，以532 nm 波长的激光工作，有平行和垂直偏振两个通道。大气的消光作用来源于气体消光和颗粒物消光的共同作用，不过由于气态组分和颗粒物对大气总消光的贡献相对稳定，且颗粒物的消光贡献远高于气体[9]。再结合该污染过程徐州的首要污染物为PM2.5，本研究用消光系数的变化来反映气溶胶的传输过程。实验设备自带的软件提供了递归算法和Fernald 算法求解激光雷达方程[10]，从而得出消光系数。

1.2 WRF-Chem 模拟

WRF-Chem 是美国最新发展的区域大气动力化学耦合模式，是在NCAR 开发的中尺度数值预报气象模式中加入化学模块集成而成，可同步计算气象要素与大气化学成分，实现“在线”耦合[11]。本次研究利用WRF-Chem V3.5.1 模拟的范围覆盖了中国大部分地区，其网格中心设置在109.4°E、36°N 的位置，东西方向共84 个网格，南北方向共92 个网格，其空间分辨率为45 km（兰勃特投影下）。网格在垂直方向上共分为30 层，随着海拔高度的增加，其垂直分辨率逐渐降低。根据中国地区WRF-Chem 模式适用性的研究[12]，本实验确定了的物理化学过程参数化方案（见表1）。

表1 主要物理化学参数方案

此外，模式采用NCEP 提供的分辨率为1°的FNL再分析资料作为气象初始场和边界条件，由清华大学的MEIC 排放清单制作成排放场文件。由于模式初始场需要运行一段时间才能接近于真实状态，所以选择48 h 为起转期，之后模拟得出了2015 年1 月3 日至5 日期间每天24 个时次的PM2.5浓度值。

1.3 模式模拟结果评价

将WRF-Chem 模式模拟的近地面层的PM2.5浓度与地面环保站点实际监测的地面PM2.5浓度进行对比，以判断模拟效果是否可行。由于WRF-Chem 模拟的格点内可能有多个站点，则将站点监测的PM2.5浓度取均值，这样就产生了在1 月3 日至5 日模式模拟浓度值M 与地面观测的浓度值O 的对应关系。统计学中常采用如下指标对两者的关系进行描述[13]：相关系数（RCORR）、均方根误差（MRMSE）、标准化分数误差（MFE）、标准化分数偏差（MFB）。各统计量的具体计算公式为：

Boylan 等[14]认为，标准化分数误差MFE和标准化分数偏差MFB这两项指标考虑到了观测值的不确定性，更适合用于大气颗粒物被模式模拟预报的效果的评价。该研究结果（如图1 所示）处于其可接受范围。

对于严重雾霾事件，WRF-Chem 的模拟结果偏低，尤其是在PM2.5浓度较高的地区，基本不能预报出极大值[15]。其原因一方面是排放清单的编制工作需要大量的人力物力，成本较高，所以其更新速度较慢，本研究采用的MEIC 是基于2012 年发布的统计 结果。中国近几年的发展十分迅速，其统计结果不一定能准确有效地反映出2015 年1 月的污染排放速度，故其滞后性会导致模拟结果的低估现象。同时，由于临时性高浓度排放的出现（如大面积燃烧现象），排放场中速度和类型不能随之动态更新，模拟结果也会存在偏差。因此，编制准确、高分辨率、动态更新的排放清单对WRF-Chem 模式模拟结果准确性的提升有重大作用。另一方面是发生严重雾霾污染事件时，WRF 模拟的风速和大气边界层高度偏高，相当于此时污染物容易垂直扩散，因此其模拟值比观测值要低[16]。同时，对于不同的模拟区域，其模式模拟的参数化方案可能需要做出相应的调整，以提高模拟的准确性。

2 结果及分析

2.1 地基激光雷达观测结果与分析

2015 年1 月3 日至5 日，徐州地基激光雷达观测到的532 nm 波长大气消光系数随着时间变化的高度剖面如图2 所示[7]。在白天观测时，因为太阳光或其他干扰的存在，其信号容易出现噪声（如图2 中白色箭头所指示），每天的上午10 点到下午2 点尤为强烈。黑色箭头所指示的为外来传输的气溶胶层，由于消光系数强烈，分布海拔高度较高的粒子为云层。可以看出，在此期间，徐州发生了2 次外部气溶胶从高空层传输并向下混合到当地大气边界层的事件。第一次发生在1 月3 日凌晨，云层夹杂着高空霾到达观测站上空，1 月3 日早上7 点高空中的霾层在3 km的高空云层之下开始下沉，随后在1 月3 日下午3 点混合到了大气边界层，使得徐州当地雾霾情况加重。该事件持续发生到了1 月4 日凌晨，属于一次典型的高空霾层事件。第二次是在1 月5 日，其白天时间在高空存在较厚的云层，地面接收辐射减少，进而边界 层高度较低。气溶胶到达观测站上空后，随着下降的云层一起下沉，并混入大气边界层，污染程度升高。

图1 模式模拟与环保站点实际监测PM 2.5 浓度的对比

图2 地基激光雷达观测结果

在外部气溶胶到达大气边界层后，外部气溶胶与当地污染物之间相互作用，徐州的气溶胶光学厚度（AOD）增大。本次研究通过分布在0.12～1 km 和1～3 km 的气溶胶的消光系数分别计算出AOD，由此将其划分为本地产生和外部传输部分。如图3 所示，每个时刻下方浅色柱形代表本地AOD，其上方深色柱形表示外来部分的AOD。根据污染物是否输入到本地，将时间段分为高空传输过程和本地输入过程。对于第一次气溶胶传输事件，外部气溶胶在高空传输还没有输入到本地的情况下（1 月3 日0：00—14：00），本地部分的平均AOD 为0.14，而在气溶胶输入到本地期间（1 月3 日15：00—1 月4 日23：00），其AOD为0.26。

为了进一步估计区域传输对本地污染的贡献，本研究利用在气溶胶经过和输入期间的外部传输的AOD 总和除以3 km 以下的总AOD 来定义气溶胶的区域传输贡献。通过计算得出，第一次事件中区域传输对本地污染的贡献为43%，第二次达69%。

图3 本地和外部AOD 的时间序列

2.2 地面与高空模拟结果分析

对2015 年1 月3 日每隔3 h 的距地面约1.5 km的高空中PM2.5浓度空间分布（见图4）以及近地面的PM2.5浓度水平空间分布（见图5）进行分析，可以看出，污染物的移动过程，还可利用地面与高空的PM2.5浓度空间分布差异推测对其上升或下降的过程。

从图4 可见，高空中PM2.5由中部的重庆地区向四川以及周边地区输送，同时山西南部与河南的PM2.5向东北地区扩散，上午9 点越过渤海到达辽宁省。还有部分是向南传输到湖北省的北部，此后以该路径进行传输扩散，并整体向南移动。可以发现，处于江苏西北部的徐州地区始终受到影响，从与其相近的地区判断，可能是安徽北部和河南的污染一起向东北传输，而之后由于西北风，将传输到山东西部的污染物又传回了徐州。

图5 反映的近地面PM2.5浓度变化不如高空明显，主要是其高空正处于传输过程，而没有向下沉降所致。在下午3 点，东北地区的黑龙江省近地面PM2.5浓度出现明显的高值，可能是由陕西南部、河南北部向东北地区扩散的PM2.5向下混入导致。从下 午6 点起，近地面情况变得与原先的空间分布变化有所不同，可能是本地贡献造成的影响大于区域传输造成的。

2.3 垂直剖面模拟结果分析

Qin 等利用CALIPSO 卫星观测不同高度层气溶胶的分布情况[7]，但该方法无法对同一地点进行持续观测，而模式模拟却能弥补该点的不足。故本研究利用WRF-Chem 模式模拟出不同高度层PM2.5浓度的特点，绘制出2015 年1 月3 日每隔2 h PM2.5浓度的垂直分布图（见图6），其轨迹位置大致经过内蒙古中部、河北中东部、山东西部、江苏西北部（图6 中星标位置为徐州）、安徽中部和福建省东部。

由图6 可以看出，2015 年1 月3 日凌晨近地面的PM2.5浓度已经超过80 µg/m3，高层PM2.5分布较 广，且较高（高达6 km），但是其浓度值并不是很高。随后在早晨阳光的的照射下，近地面层的颗粒物受热膨胀而抬升起来，尤其是在安徽中部附近，可以明显观察该现象。此外，可以看出，在江苏西北部地区，PM2.5呈现出明显的双层结构，该结果与地基激光雷达实际观测结果一致。从中午12 点开始，高层的PM2.5不再向前运移，转而开始呈现下降的态势。由PM2.5浓度随时间变化的过程同样可以推测出从安徽中部传输而来的PM2.5向下混合进入徐州以及山东西部的边界层，使得近地面PM2.5浓度逐渐升高（远超过120 µg/m3）。

2.4 风场数据分析

图5 近地面PM 2.5 浓度空间分布

在冬季，由于海陆热力性质差异，地表温度下降较快，而海洋则相对较慢，气流在西伯利亚地区 形成高压[17]。中国大陆靠近太平洋区域，冬季受西伯利亚高压影响较大，盛行西北风，形成了典型的季风气候[18]。气流在高空的传输将裹挟着各地高空的污染物，一起移动到下风向的区域，造成雾霾区域传输，加重下风向地区的污染。

对2013—2018 年1 月份NCEP FNL 气象数据中700 hPa 处风的U、V 分量进行提取，绘制了如图7所示的风场情况。可以发现，中国中东部大陆区域高空风速与风向的地区差异性：华北地区以及河南北部盛行西北风，风力强劲，风速在14 m/s 左右；河南中部以南、湖北、湖南、安徽、江西、山东南端、江苏、浙江以及福建地区的风自西向东，从陆地高空吹向海洋高空，风速从内陆向海洋逐渐升高；贵州、广西以及云南地区呈现强劲的西南风；陕西、甘肃、青海、四川等地的风速较弱，但由于处于两股风向交汇地区，该区域风向比较散乱。

从年变化情况来看，近几年的风速在逐渐增大，但2015 年1 月的平均风速最弱，而风向在空间分布上具有一致性，可以推断雾霾传输的规律性将会变得更加明显。由于华北地区被西边和北边的山包围，来自西伯利亚高压的风吹向此处时，途中聚集的污染物就被压在厚重的冷空气层下，难以排散。只有当大量的强冷空气吹来，才会把平原上的污染物吹到下风向远处，如华东各地。一旦西南风的势力强起来，污染物会从河南等地向北输送，导致华北地区污染的积累。

图6 PM 2.5 浓度垂直剖面分布（2015 年1 月3 日）

3 结论

1）2015 年1 月3 日至5 日，徐州站点的激光雷达探测到1～3 km 的外来颗粒物输入，在两次输入（1月3 日15：00—1 月4 日23：00、1 月5 日9：00—18：00）过程中，外部气溶胶对总的气溶胶光学厚度贡献较大，贡献率占总的气溶胶光学厚度（AOD）分别为43%和69%。

2）WRF-Chem 模式能够有效模拟预报 PM2.5浓度，本次研究中，其与地面环保站点的数据的线性相关程度达0.71，但实测浓度为高值的区域出现普遍低估的现象，可能与排放清单的不完备和重雾霾情况下的WRF-Chem 模拟机制有关。

3）徐州地区在冬季易受来自山东西部、河南东部以及安徽北部污染物的影响，引发雾霾，该区域需加强协作、联防联控。

4）近年来，我国1 月700 hPa 高空的风向具有规律性：北部盛行西北风、中部主要是西风、南部主要是西南风，且风速从2015 起逐年加快，雾霾从华北地区向华东地区的传输有可能将变成常态。