张小平

(太原工业学院化学与化工系，山西 太原 030001)

随着页岩气、致密气、煤层气和天然气水合物等非常规天然气的勘测技术的进步，全球已探明天然气储量呈现逐年上升的趋势[1]。仅2005～2015年，全球已探明天然气储量就增长了29.6×1012m3，天然气在全球能源结构中所占的比例也显著上升[2]。因此天然气的化学转化和利用再度引起了人们的关注。目前天然气的利用主要以间接转化为主：即甲烷先转化为合成气，合成气进一步转化为各种化学品。甲烷二氧化碳重整反应是目前甲烷间接转化利用的重要途径之一。该反应在转化甲烷的过程中，同时实现了二氧化碳的转化和利用，对气候治理具有重要意义[3-5]。

在甲烷二氧化碳重整反应中，Ni基催化剂由于催化活性较高且廉价易得，获得了广泛的研究与关注。但是Ni基催化剂易于烧结和积碳，造成催化剂的失活[6-8]。ZrO2具有弱碱性、氧化还原性和高热稳定性，在甲烷二氧化碳重整反应中作为载体负载的Ni催化剂具有较好的抗积碳性能[9-10]。但是ZrO2的比表面积较低，不利于Ni颗粒的分散，减少了活性位。此外，Ni 颗粒与载体ZrO2之间的接触界面较少，因此相互作用较弱，高温下极易发生迁移聚集，导致催化剂活性下降。因此，在制备过程中通过调控催化剂形貌，增大催化剂的比表面积及活性中心与载体之间的接触界面，是提高Ni-ZrO2催化活性和稳定性的关键因素。

本文分别使用氨水、氢氧化钠和碳酸钠作为沉淀剂，采用共沉淀回流法制备了Ni/ZrO2催化剂，考察了沉淀剂对催化剂表面性质、晶体结构和形貌的影响，并对催化剂的甲烷二氧化碳重整催化性能进行了研究。……