张明真, 周军, 葛方, 许子夫, 王小芳, 黄涛



升金湖国家级自然保护区湖泊沉积物重金属分布及污染评价

张明真, 周军, 葛方, 许子夫, 王小芳, 黄涛*

安徽大学资源与环境工程学院, 合肥 230601

为了解升金湖湿地生态系统环境状况, 采集表层沉积物样品, 分析其中重金属Cd、Cu、Pb、Zn和Hg以及粒度、TOC和TN的含量和分布特征, 运用地质累积指数法和潜在生态风险指数法进行污染程度和潜在生态风险评价。结果表明, 沉积物中Cd、Cu、Pb、Zn和Hg的平均含量分别为0.91 mg·kg-1±1.00 mg·kg-1, 37.51 mg·kg-1±7.69 mg·kg-1, 50.11 mg·kg-1±12.34 mg·kg-1, 147.98 mg·kg-1±20.97 mg·kg-1和118.7 μg·kg-1±45.6 μg·kg-1, 均高于区域水系沉积物元素背景值。相关分析显示, Cu、Pb和Zn显著正相关, 指示它们具有同源性。地质累积指数法计算结果表明升金湖重金属污染水平较低, 重金属累积程度排序为Hg>Cd>Cu>Pb>Zn；而潜在生态风险指数法结果表明升金湖整体处于中高度生态风险状态, 排序为Hg>Cd>Cu=Pb=Zn, Hg和Cd是主要的风险贡献因子。重金属污染程度与潜在生态风险指数有时候取决于环境背景值的选取。

升金湖; 重金属; 地质累积指数; 潜在生态风险指数

0 前言

重金属元素属于典型的持久性、累积性污染物, 难以被生物降解, 有些能够通过生物富集放大等作用对处于食物链顶端的生物产生不利影响, 乃至危害人类健康[1-3]。湖泊沉积物是水生生态系统重要的组成部分, 其物质来源主要包括地表径流、大气沉降和内生有机物质的死亡堆埋等。一般自然水生生态系统中重金属元素含量较低, 当受到污染以后, 其浓度则可以达到很高的水平[4]。沉积物作为水域生态系统的载体, 对重金属有着明显的富集效应, 相比于其他载体, 更能够反应出水体重金属污染长期累积的真实状况[3]。研究表明, 沉积物中重金属在水—沉积物界面理化性质(pH值、氧化还原电位、温度等)发生变化时能够重新释放到上覆水体中, 产生二次污染[5]。因此, 研究沉积物中重金属的含量、分布及其潜在的生态风险对水域生态系统的保护乃至人类的健康都具有重要意义。

安徽升金湖是以珍稀水禽为保护对象的国家级自然保护区, 被列为亚洲重要的湿地名录, 在国际上具有重要的科学研究和生态保护价值。升金湖内生的苦草等挺水植物是越冬水鸟重要的食物资源, 因此沉积物重金属含量水平对水鸟种群有直接的影响。有研究表明洞庭湖沉积物重金属导致湿地环境恶化, 对越冬水鸟有暴露风险[6]。目前有关升金湖湿地生态系统环境状况的研究较少, 许信旺等[7]通过湖泊沉积柱地球化学元素等指标研究了升金湖全新世以来的流域环境变化, 而关于湖泊重金属元素含量及空间分布状况的研究还未见报道。本文通过采集升金湖表层沉积物样品, 分析重金属元素含量特征, 并运用地质累积指数法和潜在生态风险指数法进行评价, 以期为了解升金湖湿地环境状况和保护生态环境提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

升金湖, 又名中国鹤湖, 位于安徽省池州市和东至县交界处, 属于亚热带季风气候区, 夏季炎热潮湿, 冬季寒冷干燥。如图1所示, 升金湖的补给水源主要来自雨季的降水, 通过西南角张溪河(张溪镇)和东部唐田河(唐田镇), 以及周边少数地表径流来输入；每年冬季则通过东北角的黄湓闸人为地将湖水引入长江。作为国家级自然保护区, 升金湖近年来曾出现大量围网养鱼及周边禽畜放养等生产活动, 人为干扰日益增加。湖区东北部的唐田镇有多个采矿点, 也有可能对湖泊环境造成影响。

1.2 样品采集、分析及质量控制

于2015 年12月在升金湖开展布点采样, 由于围网阻隔, 部分区域未能布设样点。本研究布设36个样点(如图1所示), 在每个点利用彼得逊采泥器采集三个表层沉积物平行样, 混合为一个样品于密封袋内, 冷冻保存。实验前, 将沉积物冷冻干燥, 剔除植物残体、贝壳等, 部分样品保持原状, 部分样品用玛瑙研钵研磨过200目尼龙筛, 备用。

准确称取原状干燥样品, 经H2O2去除有机质, HCl除去碳酸盐, 加六偏磷酸钠超声分散后, 利用LS13320 激光粒度仪进行粒度测试。准确称取粉末样品于聚四氟乙烯消解管内, 混合多酸(HNO3-HCl- HF-H2O2)静置过夜, 微波消解后, 经HClO4进一步消解, 用HCl提取制备成待测溶液, 利用原子吸收分光光度计(ZEEnit700P)测定Cu、Pb、Zn (火焰法)和Cd (石墨炉法)的含量。准确称取粉末样品, 利用汞分析仪(DMA80)直接测定Hg含量。沉积物经稀盐酸去除无机碳后, 利用元素分析仪测定TOC、TN含量, 测试相对误差<0.1%。

实验分析过程中, 所用试剂均为优级纯, 器皿均用30% HNO3浸泡24 h以后, 再由去离子水洗净、干燥。元素分析过程中, 每一批样品设定空白样和国家标准物质管理样(GBW07301a和GBW07310), 以空白样来检测前处理过程中有无污染, 以管理样来检验消解过程是否彻底, 样品数据以管理样达标为准, 否则重测。元素分析误差控制在±5%之内。所有数据均基于Excel 2010、SPSS 16.0 和Origin 9.0 等软件进行统计分析。

1.3 重金属元素污染评价方法

本研究采用地质累积指数法[8]和潜在生态风险指数法[9]对升金湖表层沉积物重金属污染水平及潜在生态危害进行评价, 选择长江下游水系江河沉积物中的元素背景值[10]作为环境背景参照, Cd、Cu、Pb、Zn和Hg分别为0.44 mg·kg-1、16.4 mg·kg-1、23.5 mg·kg-1、77.1 mg·kg-1和21 μg·kg-1。根据I值的大小, 沉积物重金属污染程度被划分为无污染到严重污染等7个等级(表1)。在潜在生态风险指数计算时, 参考前期研究[11], Cu、Pb、Zn、Cd和Hg的毒性响应系数分别取5、5、1、30和40。生态风险等级则根据单个元素的潜在生态风险指数(E)和综合潜在生态风险指数()的大小划分确定[12], 列于表2。

图1 升金湖表层沉积物采样点位图

Figure 1 Map of sampling sites of surface sediments in Shengjin Lake

表1 地质累积指数分级标准与污染程度

表2 湖泊沉积物重金属潜在生态风险等级划分

2 结果与讨论

2.1 升金湖沉积物粒度组分、有机碳、总氮和重金属元素含量

升金湖36个样点沉积物的粒度组分、有机碳、总氮和5种重金属元素含量列于表3。本研究参考沈吉等[13]提出的方法, 根据粒度大小将沉积物划分为粘粒(＜2 μm)、粉砂(2-63 μm)和砂(＞63 μm)三个组分。由表1数据可以得出, 升金湖沉积物颗粒组成以粉砂粒级组分为主, 其占比范围为27.47%—85.08%, 均值为68.81%；砂粒组分次之, 占比范围为0.00%—66.72%, 均值为17.51%；粘粒组分比例最小, 占比范围为为5.43%—26.11%, 均值为13.68%。沉积物中TOC和TN含量分别为1.68%± 0.57%和1.58%±0.64%。重金属Cd、Cu、Pb、Zn和Hg的含量分别为0.91 mg·kg-1±1.00 mg·kg-1, 37.51 mg·kg-1± 7.69 mg·kg-1, 50.11 mg·kg-1±12.34 mg·kg-1, 147.98 mg·kg-1± 20.97 mg·kg-1和118.7 μg·kg-1±45.6 μg·kg-1。除了元素Cd以外, 其他元素均值和中值差别较小。

表3 升金湖表层沉积物粒度组分、TOC、TN和金属元素含量 (n=36)

2.2 升金湖重金属含量与长江下游其它湖泊的比较

对长江下游其它湖泊的研究[6, 14]结果表明, 洞庭湖和鄱阳湖沉积物中Hg和Cd含量较高, 富营养化较重的巢湖和太湖的重金属含量反而低于洞庭湖和鄱阳湖。选取上述湖泊及本地区菜子湖的研究结果[2]与本研究做了对比, 如表4所列。与同样是重要水鸟越冬栖息地的湿地湖泊相比, 升金湖表层沉积物重金属Cu、Pb、Zn和Hg含量略高于鄱阳湖, 而Cd高于鄱阳湖。洞庭湖表层沉积物Cd和Hg含量明显高于升金湖, 而两个湖泊Cu和Pb含量则相当。与临近的安庆菜子湖相比, 升金湖Zn含量较高而Pb含量则略低, 两个湖泊Cu和Cd含量相当。与富营养化较为严重的巢湖和太湖相比, 升金湖、鄱阳湖和洞庭湖重金属含量明显偏高, 可见水鸟越冬地湿地生态系统环境保护需要引起足够重视。

2.3 粒度组分、有机碳、总氮和重金属元素含量的空间分布特征

升金湖沉积物仅样点S2以砂粒组分为主, 而样点S19、S27和S31样品中无砂粒组分。上湖西南部 (样点S1-S7) 及上、中湖北岸(样点S15、S20、S22-S26)沉积物砂粒含量较高, 上、中湖南岸 (S8、S9、S12、S14、S18和S19样点) 及下湖南岸 (S31-S36样点) 沉积物样品粘粒组分较高。TOC含量空间变化不明显, 除个别样点 (S1、S3、S21、S32和S35) 以外, 沉积物TOC含量普遍较高, 最大值在S9样点, 其次是S19和S25样点, 它们分别位于中部湖区的南岸、湖中和北岸。TN含量空间上呈明显梯度变化, 西南部 (样点S1-S7)、中部和东北部个别样点 (S18-S20、S31、S32、S35和S36) 沉积物TN含量均接近于1%, 中部南岸 (样点S22、S24-S27) 沉积物TN含量均高于2.3%, 其余样点TN含量均在2%左右。

升金湖沉积物重金属元素含量的空间分布具有明显特征, Cu、Pb和Zn分布特征相似, 含量低值均在样点S18, 样点S9和S34是含量高值中心, 各元素含量空间变化较小, 表明整个湖区沉积物中Cu、Pb和Zn分布较为均一。Cd含量变化较大, 在空间分布上呈现出明显的差异。20个样点Cd含量超过水系沉积物元素背景值, 5个样点 (S6、S7、S11、S16和S31) 含量超过2.00 mg·kg-1, 而有5个样点 (S5、S20、S24、S26和S32) Cd含量则低于0.10 mg·kg-1。升金湖沉积物中的Hg含量在空间分布上变化较小, 最小值位于样点S25, 高值则分布在S1、S2、S9和S10等样点。

2.4 重金属元素含量与分布的影响因素

升金湖表层沉积物中TOC/TN比值为0.48—2.98, 表明有机质主要来源于湖泊水体内生的生物残体及腐败沉积[15]。通过分析重金属与沉积物中TN和TOC的相关性, 可以推断出沉积物中重金属的潜在来源和分布特征[16, 17]。沉积物粒度也是影响重金属含量分布的重要因素之一, 有文献[18]报道沉积物粒径越小, 其重金属含量就越高。

表4 长江下游典型湖泊沉积物重金属含量

重金属元素含量与粒度和有机质的相关性分析结果 (表5) 显示, Cu、Pb和Zn 在p<0.01水平下显著相关, 相关系数分别为0.78 (Cu-Pb)、0.66 (Pb-Zn)和0.82 (Zn-Cu), 这表明升金湖表层沉积物中重金属Cu、Pb和Zn具有相似的来源或影响因素。Pb与TOC在p<0.01水平下显著相关, 相关系数为0.44, 其余4种元素与TOC的相关性不明显。5种重金属元素与TN相关性均较差, 表明湖泊内生生物沉积不是重金属元素的主要来源和影响因素；重金属可能主要来自于地表径流、人为排放和大气沉降等外部源。重金属Cd与263 μm的粉砂粒径组分在p<0.01水平下显著相关, 表明Cd主要赋存于地表径流带来的粒级组分中；而大部分样点Cd含量超标可能与长江中下游地区Cd元素含量异常[19], 或者人为活动有一定关系。其它元素与2-63 μm粒径组分没有明显的相关性。Pb与>63 μm的砂粒组分在p<0.05水平下显著负相关, 表明粗颗粒砂显著影响到Pb元素的赋存。5种重金属元素与<2 μm的粘粒组分均没有明显的相关性, 表明升金湖沉积物中金属元素分布受细粒径粘土吸附作用影响较小。

此外, 从元素含量和空间分布整体特征看, 样点S9位于中部湖区南岸靠近居民生活区, 为重金属元素 (除Cd外)、TOC和TN的共同高值点；样点S34重金属元素含量很高, 该样点位于升金湖东北角的水流缓慢的湖湾处, 其东部有包括海螺水泥生产原料的多个采矿地点, 这可能是S34号采样点重金属含量高的主要原因。表明人为活动也是升金湖部分样点重金属含量和分布的重要影响因素。

2.5 升金湖沉积物重金属污染程度及生态风险评价

2.5.1 重金属污染程度

重金属Cu、Pb和Zn在所有采样点的I值均介于0—1之间, 属于轻度污染, 表明升金湖周边地表径流叠加上人为活动因素导致这三种重金属含量普遍超出地区背景值, 形成轻度污染。重金属元素Cd的I值范围为0—2.4, 在整个湖区波动较大, 超过一半以上的采样点没有形成Cd污染, 但也有7个样点处于偏中度污染和3个样点处于中度污染。对于金属元素Hg, 几乎所有采样点的I值都在2左右, 个别采样点的Io值甚至达到3以上, 污染级别在偏中度至偏重度之间。综上所述, 升金湖表层沉积物重金属污染程度大小依次为Hg>Cd>Cu>Pb> Zn。

2.5.2 重金属潜在生态风险

升金湖表层沉积物中五种重金属的单项生态风险指数及潜在生态风险综合指数的分布情况如图2所示。从单项风险指数看, 重金属Cd在36个采样点中, 72%处于中度及以下风险等级, 28%处于高度及以上风险等级, 风险级别在整个采样区的变化幅度比较大；重金属Cu、Pb、Zn 的污染风险级别明显低于Cd, 所有采样点都处于低风险等级；风险级别最高的是元素Hg, 采样点的生态风险级别均高于低风险等级, 严重风险等级所占百分比为78%, 部分采样点达到很严重风险等级。

表5 沉积物中金属元素、有机碳、总氮和粒度组分相互之间的相关系数

注:*<0.05,**<0.01 (双尾检验)。

图2 升金湖表层沉积物重金属潜在生态风险指数

Figure 2 Potential ecological risk index of heavy metals in surface sediments from Shengjin Lake

综合潜在生态风险指数的范围在73.1—602.2, 均值为312.1, 中值为310.5。其中, 元素Hg是最主要的贡献因子, 贡献率在47%—94%之间；其次是重金属Cd, 贡献率为1%—47%；Cu和Pb的贡献率相近, 分别为2%—16%和1%—12%；Zn的贡献率最小, 仅为0%—3%。42%的采样点处于中度及以下风险等级, 58%处于高度及以上风险等级, 其中S16号样点为严重风险等级。总的来看, 重金属潜在生态风险等级的顺序依次为Hg>Cd>Cu=Pb=Zn。上述分析结果表明升金湖表层沉积物重金属污染整体上处于中高度风险等级, 主要的污染元素为Hg和Cd, 与此前长江下游巢湖、太湖、洞庭湖、鄱阳湖和菜子湖表层沉积物重金属的生态风险评价结果[2, 6, 14]相一致。

地质累积指数法和潜在生态风险指数法的评价结果显示金属Hg和Cd在升金湖区有较大污染, 但对湖区重金属污染等级的判别上又存在较大差异。地质累积指数法显示湖区整体处于中度及以下的污染程度, 而潜在生态风险指数法则指示整个湖区的重金属污染处于中度及以上等级。这主要与两种污染评价方法的原理和标准有关, 地质累积指数法能够综合分析自然地质过程对背景值的影响以及人类活动对环境的影响, 但不能反映不同重金属叠加后的综合结果或是不同重金属相互反应等对环境的影响, 而且地质累积指数法没有考虑不同重金属毒性的大小以及环境对不同重金属的敏感程度, 因此污染评价结果较轻；而潜在生态风险指数法在研究区域重金属环境背景值和实测值的基础上, 综合考虑不同重金属的生物毒性及其综合作用结果, 能够反映重金属污染对研究区域生物的影响, 近年来得到广泛的应用[20, 21]。相比之下, 潜在生态风险指数法的评价结果更加客观, 但是因为潜在生态风险指数法本身仍有一些不足, 如没有考虑重金属赋存形态对自身生态风险等级的影响[3, 5, 22], 而且重金属污染本身是由多种因素综合作用的结果, 所以在使用上述方法进行生态风险评价时, 还要通过参考其他一些方法或者适当修改参数指标等途径使评价结果更加准确合理。

需要注意的是, 湖泊、河流或者湿地重金属污染程度和潜在生态风险等级的评价结果直接取决于环境背景值的选择。目前, 对于此类评价还未有较为统一的选择标准。如同样是评价巢湖沉积物重金属污染程度, 有研究选择受人为活动影响较小的底层沉积物的化学组成作为背景值参照[14, 23], 有些研究选取中国土壤(安徽段)元素背景值作为参照[24, 25]。还有研究则选取所在水系的沉积物元素背景值作为参照[2]。升金湖地处长江下游, 本研究选择所在水系的江河沉积物元素背景值[10]作为参照, 得出Hg和Cd为主要的污染物, 其中Hg对综合生态风险指数贡献最大, 占比为74%±13%, Cd占比为17%±14%。而如果选取中国土壤(安徽段)元素背景值[26]作为参照, 得出的结果是Cd和Hg为主要的污染物, 其中Cd对综合生态风险指数贡献最大, 占比为59%±27%, Hg占比为31%±21%, 因为在后一组参照中, Cd的土壤背景值仅为水系沉积物背景值的1/5, 而Hg背景约是原来数值的3倍。今后相关的评价研究中需要根据研究目的和所在研究区域来谨慎选取背景参照。

3 结论

1)升金湖表层沉积物5种重金属的含量除Cd外几乎全部超过长江下游水系江河沉积物元素背景值, 但总体超标倍数较低。Cd含量在整个湖区空间变化较大, 而Cu、Pb、Zn和Hg空间分布较均匀。Cu、Pb和Zn相关性较好, 具有相似的来源。

2)地质累积指数法评价结果表明升金湖表层沉积物重金属Cu、Pb和Zn以轻度污染为主, Cd处于无污染到中度污染等级, Hg处于偏中度到偏重度污染等级；重金属污染程度大小为Hg>Cd>Cu>Pb>Zn。

3)潜在生态风险指数法评价结果表明升金湖重金属污染水平整体处于中高度风险等级, 大小排序为Hg>Cd>Cu=Pb=Zn；Hg和Cd是主要的潜在生态风险贡献因子, 其中Hg的贡献率最大, 但这也取决于参照背景值的选取。

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Distribution and contamination evaluation of heavy metals in the sediments from Shengjin Lake National Nature Reserve

ZHANG Mingzhen, ZHOU Jun, GE Fang, XU Zifu, WANG Xiaofang, HUANG Tao*

School of Resources and Environmental Engineering, Anhui University, Hefei 230601, China

In order to understand the environmental status of the wetland systems, we collected the surface sediments from Shengjin Lake, analyzed the heavy metals including Cd, Cu, Pb, Zn and Hg, grain size, total organic carbon (TOC) and total nitrogen (TN) in sediments, and evaluated the pollution degree of heavy metals by using the geoaccumulation index and potential ecological risk index. The results showed that the concentrations of Cd, Cu, Pb, Zn and Hg in the sediments were 0.91 mg·kg-1±1.00 mg·kg-1, 37.51 mg·kg-1±7.69 mg·kg-1, 50.11 mg·kg-1±12.34 mg·kg-1, 147.98 mg·kg-1±20.97 mg·kg-1and 118.7 μg·kg-1±45.6 μg·kg-1, respectively, and all of them were higher than each of their regional environmental baseline. Cu, Pb and Zn correlated very well with each other, indicating likely common sources. The results of geoaccumulation index of metals indicated a low pollution level at Shengjin Lake, following the order of Hg>Cd>Cu>Pb>Zn. While the potential ecological risk index of heavy metals indicated a moderate to high ecological risk, following the order of Hg>Cd>Cu=Pb=Zn. Hg and Cd were the main contributing factors for the potential ecological risk of heavy metals. Sometimes, the level of heavy metals contamination in lakes or rivers depends on the selection of the environmental baseline.

Shengjin Lake; heavy metal; geoaccumulation index; potential ecological risk index

10.14108/j.cnki.1008-8873.2019.01.002

S157.2

A

1008-8873(2019)01-009-8

2018-01-30;

2018-03-23

国家自然科学基金项目(41476165); 湿地生态保护与修复安徽省重点实验室项目; 安徽大学大学生科研训练计划项目(KYXL2016044)

张明真(1996—), 女, 山东济宁人, 研究方向为环境地球化学, E-mail: zhangmz0126@163.com

黄涛, 男, 博士, 副教授, 主要从事环境生物地球化学研究, E-mail: huangt@ahu.edu.cn

张明真, 周军, 葛方, 等. 升金湖国家级自然保护区湖泊沉积物重金属分布及污染评价[J]. 生态科学, 2019, 38(1): 9-16.

ZHANG Mingzhen, ZHOU Jun, GE Fang, et al. Distribution and contamination evaluation of heavy metals in the sediments from Shengjin Lake National Nature Reserve[J]. Ecological Science, 2019, 38(1): 9-16.