王三丙，马元，郭斯茂，谢奇林

(1. 中国工程物理研究院 核物理与化学研究所，四川 绵阳 621900； 2. 中国航天科技集团公司第六研究院十一所，陕西 西安 710100)

1 引言

空间核动力是未来空间科学研究的关键技术，得到了美俄等航天大国的高度重视[1]。核热火箭相关设计技术是其中一项重要技术，美苏从上世纪50年代起先后投入重金支持相关技术研发[2]，并在近几年先后提出了核热火箭(Nuclear Thermal Propulsion，NTP)的研究计划[3]。

美国从20世纪50年代开始对核热推进技术进行了广泛研究，取得了大量成果。其于1955年～1973年先后进行了Rover计划和NERVA计划。其中Rover计划以大型洲际弹道导弹为应用背景，谋求研制出大推力的NTP发动机；NERVA计划的目标则是研制用于空间推进的NTP发动机，以支持载人月球探测工程的开展[2]。NERVA计划成果极为显著，计划期间(1962年～1972年)，洛斯阿拉莫斯国家实验室(Los Alamos National Lab，LANL)进行了多次发动机或整个推进系统的考核测试，验证NTP反应堆的各种工作性能[4]，并于1972年完成NTP反应堆，功率最高达5000 MW量级，持续推力达90 t[4]。在NERVA项目开展期间，GE与ANL实验室(Agon National Lab)还独立完成了CERMET燃料的开发及核热反应堆方案(代表反应堆为GE710与ANL200ANL2000反应堆)的设计，谋求实现空间探索用反应堆与推进反应堆共用同一套堆芯设计体系[5]。不过这些反应堆并未真正建成并进行核测试以及进行后续研究。

在NERVA项目与GE710项目后，美国并没有完全终止核热推进反应堆的研究。在星球大战计划、空间探索计划、载人火星探测等需求背景下，美国提出了以颗粒床反应堆(PBR)为代表的一系列方案，研究紧凑、重量轻的NTP发动机[6]。随后在PBR基础上开发了更为紧凑、超轻的MITEE微型NTP发动机，并系统论述了NTP在月球开发和深空探索领域的应用方案[7]。1988年，美国启动了空间核热推进项目研究计划(SNTP)，对TRISO颗粒性燃料进行了大量概念研究，谋求实现高功率核热推进系统的开发[8]。2002年，NASA宣布其空间项目的核系统倡议，2003年该倡议更名为Prometheus计划，要求核热反应堆能够满足1 h以上、比冲大于925 s的需求[9]。该项目因超出预算太多，在2005年停止。2010年，NASA完成了《空间技术路线图草案》，同时委托美国国家科学研究委员会(National Research Council，NRC)开展路线图优先级的评价和咨询工作，并于2012年新发布了《空间推进系统路线图》，确定核热推进、电推进、推进剂贮存与输送等为高优先级发展方向[10]。同期，美国计划在未来发射的木星卫星探测器中使用由核反应堆作为动力的电离子推进器[11]。NASA在2011年还重新启动了核热推进技术的发展与验证工作，由格林研究中心(GRC)定义了5种关键技术领域[12]。根据NASA规划，2020年前后美国将会有系统级的技术验证计划，包括小型缩尺寸的地面验证试验与随后的短时间飞行试验[13]。

美国的核热推进反应堆堆型可总汇如表1所示。

苏联从二十世纪六十年代早期开始研究NTP，建造了从单个燃料单元到复合燃料组件的各型测试设备(部分专家认为其设计比美国同期的几个方案在性能和寿命上皆有优势)[14]。研制历程比较平稳，持续时间也较长。俄罗斯政府在1998年发布《俄罗斯宇航核动力发展构想》，强调要继续保持在空间核动力领域的国际领先地位，明确指出空间核动力主要用于发展基础军事技术，满足国防军用的需要[15]。在2002年，俄罗斯提出了双模式核火箭发动机系统设计方案，在2009年，俄罗斯则正式启动研制MW级空间核动力系统，谋求开展太阳系内深空探索[16]。

表1美国典型核热推进反应堆[4]

Table1ThetypicalnuclearthermalpropulsionreactorinUSA[4]

核热反应堆堆型功率/MW比冲/s运行温度/K燃料类型KIWI-A707241778UO2KIWI-BIA2257631972UO2KIWI-B4A11006771556UO2PHOEBUS-1 A10908492444UC2PHOEBUS-1B15008252306UC2PHOEBUS-2 A50008212283UC2PEWEE-15008652556UC2NF-144849最高3200 K(U,Zr)CNRX-A221928112229(U,Zr)CNRX-A310938412400(U,Zr)CNRX/EST10558412400(U,Zr)CNRX-A510568412400(U,Zr)CNRX-A611208692558(U,Zr)CXE-PRIME11408412272(U,Zr)CGE71010-～2200CERMETANL200020009302507CERMETPBR19459713200ZrC涂层的UC2颗粒燃料MITEE7510003000CERMETIMPUSE60010003000(U,Zr)CSLHC10439303000(U,Zr)C

俄罗斯过去研发的NTP反应堆参数汇总如表2。目前，俄罗斯在最新的NTP反应堆燃料选取的主要是U-Zr-C-N，相关文献表明[14]：在堆芯出口温度为3100 K左右时，UC-ZrC-NbC或UC-ZrC-C在1 h内完全能够保持燃料的完整性。

由表1和表2可知，美俄在核热推进反应堆设计中所采用的核燃料各有特点。考虑到核燃料是影响堆芯设计的关键因素，有必要梳理NTP反应堆燃料挑选的依据或影响因素。

表2俄罗斯关于核热推进(火箭)发动机概要[15]

Table2ThetypicalnuclearthermalpropulsionreactorinRussia(USSR)[15]

发动机真空推力/kN真空比冲/s运行温度/K核燃料类型RD-041035.09103000UC2RD-014035.0900-(U,Nb,Zr)CRD-41068.0--UC2YaERD-220081.0--UC2YaRD A型177.0900-UC2YaRD AF型196.0950-UC2YaRD V型392.0900-UC2YaRD V-B型392.0900-UC2RD-0411392.0900-UC2RD-6001960.02000-UC2NPPS68920>2800U-Zr-C-N

2 核燃料选取的影响因素

核燃料与基体(或包壳)材料的选择需要考虑的因素有：材料熔点温度、质量密度、U密度、材料的蒸发速率、堆芯能谱、高温下材料的化学相容性、裂变气体的释放率、材料肿胀、高温蠕变、制造工艺、耐热冲击能力[17]。其中，堆芯能谱、裂变气体的释放以及材料的辐照肿胀取决于堆芯设计理念与要求，特别是后两个更多的是取决于燃耗深度与堆芯运行温度。

2.1 燃料的熔点温度

在所有因素中，材料的熔点温度是极其重要的因素。易知由NTP输出的名义比冲Isp满足公式(1)：

(1)

式中：T为堆芯运行温度，M为推进剂分子质量。可见提高比冲的关键在于提高堆芯温度、降低推进剂分子质量。在常规推进剂工质中，H2的分子质量最小，因此进一步提高比冲的关键在于堆芯温度。美俄为寻找理想的核燃料与结构材料，对比分析了大量的耐高温核燃料与结构材料，汇总如图1所示。

图1 各种耐高温材料的单质与化合物的熔点温度分布图[18-19]Fig.1 Melting point temperature profiles of materials[18-19]

通过图1可以看到，在核燃料中UO2燃料和UC燃料的熔点温度最高。尽管ThO2燃料的熔点温度也很高，但是Th的裂变截面相对U较小，会增大燃料的装载和堆芯质量；同时，在美苏冷战时期(特别是1962～1972期间)Th的相关核数据也偏少，限制了Th基燃料的使用。因此，过去的NTP反应堆的核燃料主要集中于铀燃料。不过目前国内外基于Th-U循环研究有不少成果，Th的截面数据正逐步得到完善，加工工艺也逐渐成熟，不排除未来作为燃料的应用。

通过对UO2、UC、UC2、UN等燃料的热物性参数比较，如表3所示，可以看到，UO2燃料的缺点在于U密度低，优点在于熔点高、线性热膨胀系数小，而UC、UC2和UN燃料的缺点在于熔点低、线性热膨胀系数大，优点在于U密度和热导率均比较大。如果单纯采用UC、UC2和UN燃料，将极大限制堆芯运行温度，从而降低NTP比冲。

表3典型核燃料的热物性参数比较[20]

Table3Comparisonofthethermal-physicalparametersoftypicalnuclearfuel[20]

燃料密度/(g·cm-3)U密度/(g·cm-3)熔点/(℃)热导率/(W·m-1·K-1)高温线性热膨胀系数/(K·106)UO210.979.672827[19]2.611.5UC13.6312.972790[19]2015UC211.6710.72350[19]1716.5UN14.3213.522805[19]2210

2.2 燃料的蒸发速率

图2给出了部分燃料与金属W的蒸发速率—温度曲线[17]。通过该图可以看到，UO2燃料的高温蒸发速率最高，给NTP燃料元件设计带来不利，而(U、Zr)C燃料的蒸发速率显著低于其它几种燃料。

图2 部分燃料与W的蒸发率随温度的变化[17]Fig.2 Evaporation rate of some fuels and W varies with temperature[17]

燃料的蒸发过程还将影响燃料内在组分，其原因在于不同核素的蒸发速率有所不同，以UO2燃料为例：在高温环境下，UO2燃料将逐渐发生分解生成UO2-x和(O)原子，如公式(2)所示；当温度提高到2300 K时，O/U比下降为1.94[17]。理论上，当UO2燃料冷却时，该反应将反向进行，但是，如果O扩散出去，将生成自由U原子，在氢气作用下，还将形成UH3。U金属和UH3的熔点温度均很低，特别是UH3在高温下将发生剧烈分解，可能导致燃料的解体。同时，运行过程中，如果有核素与其它材料在高温环境下会发生化学反应，还可能进一步影响燃料的熔点。

UO2→UO2-x+x(O)

(2)

2.3 燃料与耐熔金属的化学相容性

高温氢气对核燃料具有一定的腐蚀性，因此在UO2、UC、UN等燃料使用过程中，还需要寻求耐熔合金作为包壳材料。典型难熔金属的热物性参数如表4所示，与燃料相容性的限制温度如表5所示。限制温度的原因来自于：1)形成熔融合金；2)组分通过包壳析出；3)形成新的化合物；4)蒸发的不一致性(Non-congruent Nature of Evaporation)[17]。表4的参数表明，典型的难熔金属与UO2、UC、UN等燃料的熔点相当或更高，而石墨的熔点与升华温度更高，这也就赋予难熔金属或石墨作为核燃料包壳材料的先天性优势。

表4难熔金属的热物性参数表[20]

Table4Thethermal-physicalparametersoftherefractorymetal[20]

材料密度/(g·cm-3)熔点/K热导率/(W·m-1·K-1)高温线性热膨胀系数/(K·106)C-graphite[19]2.24489129/W19.336951604.6Mo10.228961405.0～6.0Re20.8345980-Nb8.572750527.1Ta16.43290

表5燃料与难熔金属相容性的限制温度(K)表[20]

Table5Limitingtemperature(K)forcompatibilitybetweenfuelandrefractorymetals[20]

材料UO2UCxUNW247317731573Mo247315731573Nb177311731573Ta187311731573V177311731573

遗憾的是，相容性的限制温度对比表明：除(U、Zr)C外，UC和UN燃料与难熔金属的限制温度均比较低。如果进一步考虑堆内功率分布的不均匀性因素，堆芯整体的运行温度将更低，原因在于 W在高温环境下会与UC燃料反应生成W2C，从而降低燃料的运行温度[17]。因此，可选的技术路线是考虑采用W或Mo作为UO2燃料的包壳材料。可是，即便如此，由于相容性的限制，反应堆运行温度最大限值也将小于2473 K。

2.4 燃料的蠕变

在NTP反应堆设计中，核燃料的高温蠕变必须始终保持在较低的水平，以尽可能减小堆芯在高温环境下的变形。Gontar等的研究表明，在1900 K左右、40 MPa的环境下，(U、Zr)C固溶体陶瓷燃料的蠕变速率最低，仅为(3.6～8)×10-2%/h，而UO2与UN燃料相当，如图3所示[21]。图4的结果进一步展示出(U、Zr)C固溶体陶瓷燃料的优势。

图3 部分核燃料的蠕变速率[21]Fig.3 The creep rate of some nuclear fuel [21]

2.5 制造工艺

国外(特别是美国与俄罗斯)在UO2、UC、UN、(U、Zr)C等固溶体陶瓷燃料、W基UO2燃料、以及TRISO燃料等燃料研究工作已相当成熟，并建立了原型装置对这些燃料进行考核。其中UO2、UC、UN、TRISO燃料的生产工艺已相当成熟，并具有完备或部分完备的考核数据。对于(U、Zr)C固溶体陶瓷燃料和W基UO2燃料已掌握相关的生产制造工艺，但相关研究与考核仍在进行过程中。

2.6 小结

在(U、Zr)C固溶体陶瓷燃料(即GC燃料)、W基UO2燃料(即CERMET燃料)、以及TRISO燃料这三种燃料中，TRISO燃料的设计在一定程度上与NERVA早期使用的碳基UC燃料类似，不同之处在于TRISO燃料使用了SiC作为燃料颗粒的包壳材料，以防止核燃料的破损。

根据国外的文献报道，TRISO燃料在超过1800 ℃时可能出现破损并导致放射性裂变产物的释放[22]。在高温气冷堆设计中，最高运行温度不超过1800℃[22]。因此TRISO燃料既会受到高温氢气的腐蚀，同时包壳材料在高温环境的完整性依然难以得到有效保障。事实上，INL也曾提出采用TRISO燃料(多层碳包覆UO2或UC燃料)用于NTP反应堆设计[8]。但是，在SNTP项目中，美国对TRISO燃料进行了高温氢气流动考核，在实验过程中发现TRISO燃料在高温氢气流动环境下存在大量流失，导致堆芯寿命和功率的降低。这一研究成果直接使PBR堆芯研究停止[8]。

总体而言，基于燃料本身的特性与实际测试结果，目前NTP反应堆的核燃料选择主要集中于CERMET燃料与GC燃料。

在NTP燃料的研制与改进还需要考虑NTP反应堆核燃料的运行环境。为尽可能提高NTP比冲输出，NTP反应堆腔室的氢气出口温度通常设计在3000 K左右；考虑到裂变热的传导过程，核燃料的运行温度必须高于3000 K。从表3可以看到，比较有潜力的UO2、UC、W-60v/oUO2等燃料依然不能满足要求，需要对这些核燃料的内部微观结构进行处理，以提高燃料的热稳定性和熔点温度。以下就基于CERMET燃料与GC燃料开展相关讨论。

3 CERMET燃料与GC燃料的评价与比较

3.1 初步讨论

3.1.1 对于UO2燃料的考虑

UO2燃料裂变释放的能量主要转换为裂变产物的动能。由于裂变产物通常是重核(γ和β射线的能量份额很小)，射程在微米量级，因此裂变能在裂变发生后几乎瞬时沉积下来，继而绝大部分通过热碰撞以热声子的形式向外传播。这也就意味着UO2燃料的中心温度主要取决于裂变能的释放速度与热声子传导速率，而裂变能的释放速度主要取决于堆芯设计功率密度，这使得提高UO2燃料性能的途径主要在于如何改善热声子的传导过程。

UO2燃料的热导率很低，如果可以利用高热导率的材料与UO2燃料均匀混合，并减小UO2燃料颗粒的尺寸，提高UO2燃料与高热导率材料的接触面积，将极大改善材料中热声子的传导路径，进而提高核燃料的整体性能。结合耐熔金属的热物性与相容性，ANL与GE原子能公司先后挑选了W与Mo作为UO2燃料的基体材料，制备出了CERMET燃料[23]。

CERMET燃料研制成功后受到了广泛关注，并在1962年在核推进大会上有了初始的测试结果。1965年，Baker等系统地给出了CERMET燃料的性能参数与表现[23]。1968年，CERMET燃料制备技术已逐渐成熟，并在2500 K下实现10 h、25次循环工作[24]。不过，即便如此，CERMET燃料仍有小于1%的燃料损失[25]。

另一方面，UO2燃料的稳定性也很重要(2.1.2节已作阐述)。通过图4所示UO2燃料晶相变化可以看出，UO2燃料晶相对O/U原子比和运行温度非常敏感，将极大限制反应堆腔室的容许运行温度。为提高UO2燃料的稳定性， Beals等很早开始采用稀土元素氧化物作为UO2燃料的稳定剂，并最终制备出了性能更好的CERMET燃料，即W-60v/oUO2-6v/oGd2O3燃料[27]。该燃料已成为INL和ANL实验室关于下一代NTP反应堆的重要候选核燃料[27]。

图4 UO2燃料相图[26]Fig.4 UO2 fuel phase diagram[26]

3.1.2 对于UCx或(U、Zr)C燃料的考虑

UCx或(U、Zr)C等复合陶瓷燃料的优点在于熔点温度高、热导率高，但大多数碳化物，特别是UCx燃料，在高温氢环境下容易发生氧化还原反应生成甲烷，从而导致大量的核燃料损失。为保证核燃料的完整性或减少燃料的损失，碳化物燃料需要选用合适的包壳材料，以阻碍UCx燃料与氢气的化学反应。遗憾的是，UCx或(U、Zr)C等复合陶瓷与耐熔合金的相容性限制温度较低，需要挑选其它材料作为它们的包壳材料[20]。

在NERVA项目初期，LANL直接利用石墨作为基体与包壳材料；中期时，为降低燃料的破损，经过评估，挑选了具有高熔点的ZrC作为包壳材料；在项目后期，开发出了(U、Zr)C固溶体燃料，并依然利用ZrC作为燃料的包壳材料[28]。初步的实验研究表明，ZrC包覆下的(U、Zr)C固溶体燃料在高温氢腐蚀环境下将燃料的损失降低许多，大幅提高了燃料的寿命[29]。

3.2 热物性参数的比较

3.2.1 密度计算公式

GC燃料的密度主要是参考美国SPACE-R热离子堆项目组公开文献资料结果，计算公式如式(3)所示[30]：

ρCM=(ρW·Vw+ρf·Vf+ρGd·VGd)/V

(3)

式中：ρCM、ρW、ρf、ρGd分别为CERMET燃料、W、UO2、Gd2O3的理论密度，Vw、Vf、VGd、V分别为W、UO2、Gd2O3以及CERMET燃料的体积。计算得到的结果如表6所示[30]。

表6GC燃料与CERMET燃料非核考核参数表

Table6Non-nuclearassessmentparametertableforGCfuelandCERMETfuel

燃料U0.05Zr0.95CW-60v/oUO2-6v/oGd2O3密度/(g·cm-3)7.013.9∗U密度/(g·cm-3)0.71.95∗熔点/K3673∗3075测试运行最高温度/K29003273热导率/(W·m-1·K-1)30.5(2600 K)20.7(3000 K)高温线性热膨胀系数/(K·106)7.22.56弹性模量/GPa30.5205.8(1800 K)

3.2.2 熔点与测试运行最高温度

GC燃料的熔点温度数据综合参考了美国SPACE-R热离子堆项目组公开文献资料结果以及俄罗斯LUCH小组的相关资料[20]。GC燃料的测试运行最高温度数据参考自NERVA项目后期由Taub在1975年给出、并在2015年 Stanley的报告中得到证实的结果[13,31]。Stanley的报告指出，在NERVA项目后期，GC燃料满功率运行2～6 h使氢气出口最高温度达到2800 K，且能够保持燃料的完整性[13]。

CERMET燃料的熔点温度数据来自Massalski[32]和Lundburg的研究结果[17]。CERMET的测试运行最高温度是由Anghaie等根据GE710的测试数据结果给出的[33]，但是该文献也指出最有潜力的核燃料依然是碳基固溶体燃料。典型的GC燃料与CERMET燃料的部分参数见表6。

3.2.3 热导率

理论上，GC燃料与CERMET燃料的热导率可以利用第一性原理计算得到，但是这样计算得到的热导率偏差较大。另外，考虑到燃料以颗粒形式均匀分布在基体材料中，根据Bruggeman公式与Stewart的分析，燃料的热导率满足式(4)[34]：

keff=kp+(1-Vp/100)(km-kp)(keff/km)1/3

(4)

式中：keff、kp、km分别为GC或CERMET燃料有效热导率、燃料颗粒和基体材料的热导率，Vp为颗粒在燃料体系的体积份额。

3.2.4 高温线性热膨胀系数

GC燃料的高温线性热膨胀系数取自于美国SPACE-R热离子堆项目组公开文献资料结果以及俄罗斯LUCH小组的相关资料[20]。CERMET燃料的高温线性膨胀系数根据式(5)计算得到[34]：

αeff=αp·Vp+αm·Vm

(5)

式中：αeff、αp、αm分别为CERMET燃料有效线性热膨胀系数、燃料颗粒和基体材料的线性热膨胀系数，Vm为颗粒在燃料体系的体积份额。

3.2.5 弹性模量

1973年Lyon在NERVA项目中对GC燃料的考核数据[35]以及Marlowe等对CERMET燃料的热循环考核结果[36]如图5所示。美国SPACE-R热离子堆项目组给出的GC燃料的弹性模量略大于Lyon的计算结果，为35 GPa[20]。但是，由于NERVA项目采用GC燃料实际建成并运行了NF-1反应堆，Lyon的数据可能更具有价值。因此，在表6中依然取Lyon的数据结果。

图5 六个CERMET样品在多次热循环考核结果[37]Fig.5 The results of six CERMET samples in multiple thermal cycles test[37]

从表6可以看到，GC燃料与CERMET燃料的非核考核数据各有优劣。其中，GC燃料在熔点和热导率方面占优，CERMET燃料则在U密度、热膨胀系数以及弹性模量方面优势明显，同时在测试运行最高温度方面也略大于GC燃料。

3.3 氢腐蚀与考核情况的比较

目前，由于GC燃料和ZrC包壳材料的熔点温度足够高，因此对GC燃料最主要的担忧主要在于以下三个方面[29]：①燃料与ZrC包壳的CTE(Coefficient Of Thermal Expansion)不匹配问题；②氢气流动环境下，燃料与包壳的腐蚀、蠕变、裂痕导致的燃料损失，这是长期困扰NERVA项目进程最核心的问题；③中子积分参数引入的临界安全问题，未来将进行细致讨论。

CERMET燃料在多个参数方面优势明显，但目前对其也存在如下几方面的担忧[36]：①包壳与燃料的CTE不匹配；②包壳的腐蚀问题；③燃料的熔点与理想运行温度的问题；④带核考核数据不足问题。为完善CERMET带核考核数据，MSFC专门研制了NESS(Nuclear Engine System Simulation)用于高温氢气环境的腐蚀性研究[40]。

在本节主要对CTE不匹配问题和氢腐蚀问题进行说明、分析、比较。

3.3.1 CTE不匹配问题

总汇GC燃料与CERMET燃料中各部件的脆性转变温度如表7所示。其中，根据INL的相关报告，CERMET燃料(W-60v/oUO2-6v/oGd2O3)的理想包壳材料是W或者W-25Re[37,39]。同时,由于W-60v/oUO2-6v/oGd2O3的数据偏少，因此只能够以预估的方式考虑。根据表7中W-UO2的结果，W-60v/oUO2-6v/oGd2O3的脆性转变温度有可能大于1100 K。

表7关键材料的脆性转变温度[41]

Table7Brittletransitiontemperatureofkeymaterials[41]

材料脆性转变温度/K评价标准材料形式/制造工艺ZrC1400～1500可塑性特征单晶/多晶W-25Re3505%的延展电弧熔化、挤压和锻造W5305%的延展电弧熔化、挤压和锻造W-10UO25305%的延展烧结轧制W-20UO25605%的延展轧制W-30UO2>10005%的延展轧制UO21100可塑性特征多晶

CTE不匹配问题的根源在于燃料与包壳材料的热膨胀系数大小不等，导致燃料与包壳间存在较大应力，使包壳发生退化形变，甚至出现破损[41]。

对于GC燃料而言，从500 K到1500 K间，ZrC与GC燃料处于相对收缩状态，并由于GC燃料的作用使得ZrC处于拉伸状态。从表7的结果可以看到，这一温度区间并未超过1500 K，因此在巨大的热应力作用下，很容易使ZrC产生裂纹，从而导致燃料受氢气冲击下产生损失。当ZrC温度超过1500 K时，研究表明ZrC此时具有很好的延展性，这就保证燃料的完整性。NF-1对GC燃料考核的分析图(图6)证实了这一观点。

图6 GC燃料损失测量数据图[35]Fig.6 GC fuel loss measurement data[35]

图7给出了W-25Re以及CERMET燃料的热膨胀率随温度的变化，可以看到W-25Re和W-60v/oUO2-6v/oGd2O3存在相似的行为特征，在350 K以上时，W的延展性较好，能够补偿部分W-60v/oUO2-6v/oGd2O3带来的应力作用。但是500 K到1500 K间，W-25Re和W-60v/oUO2-6v/oGd2O3的CTE不匹配问题更大。在更高温度区间，由于缺乏相应的数据，不能进行细致的讨论。

图7 W-25Re与CERMET燃料热膨胀随温度的变化[35]Fig.7 Changes of the thermal expansion of W-25Re and some CERMET fuel with the difference of temperature[35]

另外，在冷却过程中，W-25Re应表现为类似ZrC的行为，但Steward指出二者行为是相反的过程，即在冷却过程中W-25Re发生曲率扩张而出现气泡的现象[35]，该结果还需要进一步论证。

3.3.2 氢气腐蚀问题

氢气腐蚀问题长期困扰NTP反应堆的设计，并直接关系NTP反应堆设计方案的可行性。

针对GC燃料，Pelaccio等在1993年利用NERVA项目的公开文献对碳化物燃料的腐蚀性问题进行了全面分析与论述，并认为氢的腐蚀性问题是多物理耦合作用的结果，其主要的物理过程包括[42]：①在高温环境下，氢气几乎会与所有的碳化物反应生成甲烷或其它碳氢化合物；②强放射性辐照；③不均匀裂变热沉积与热应力分布；④高温蠕变。在NERVA项目后期，LANL尝试采用ZrC包壳，大幅降低了碳化物燃料的氢气腐蚀消耗[4]。可见，在热循环过程中，ZrC包壳是否能够保证完整是GC燃料最为关心的因素。

在高温环境下，氢气与ZrC的反应主要通过两个途径进行，分别是：①氢渗透进入ZrC晶体进而发生反应；②ZrC表面汽化蒸发，进而与氢气发生反应。通过图2可以看到，随着温度的提高，材料的蒸发速率更高。表8给出了2800 K下W、ZrC、GC燃料的蒸发速率。

通过表8可以看到，ZrC的表面蒸发速率与高于W。但是，利用ZrC的相图(图8)可以看到，短时间(几小时以内)内ZrC的表面汽化蒸发并不会对ZrC的完整性构成大的影响。

表82800K环境温度下部分材料的表面汽化蒸发速率[43]

Table8Somematerials’surfaceevaporationrateat2800Kambienttemperature[43]

材料熔点温度/K蒸发速率/mil·hr-1W3680<0.1Re34530.1C391510ZrC3805>10TaC41500.1UO230786000UC2272310GC30502

图8 ZrC相图[44]Fig.8 ZrC phase diagram[44]

为了进一步分析并理解高温氢腐蚀问题，Wallance等在1993年建立了数值模型，从理论上阐述了碳化物包壳能够有效阻碍氢的腐蚀的内在机理，这一结果也对ZrC的抗氢气流动腐蚀价值形成了理论支撑[13]。1993年，Butt等在对碳化物燃料的腐蚀性问题论述中，指出NERVA的带核实验表明了，在堆芯运行温度为2500 K时，ZrC包壳的使用大幅降低了燃料的损失，但出现了部分裂纹(裂纹产生原因来自于衬底与包壳的CTE不匹配问题)[45]。2009年，在DOE支持下， Charmeau等对TaC、ZrC、以及GC燃料进行了2 h的高温氢流动腐蚀实验，其中TaC、ZrC的环境温度为2770 K，GC燃料为2900 K，实验结果表明[46]：氢腐蚀前后，BSE扫描图像显示ZrC的成分未变，未发生任何碳损失，而EMPA也表明ZrC的密度未发生改变，XRD也确认ZrC微观结构保持不变。因此，实验结果充分证实了ZrC具有良好的抗氢气流动腐蚀性能。

上述结果表明，ZrC的研究重点主要在于如何降低衬底与ZrC的CTE不匹配问题，避免或减少在NTP冷却时或者NTP反应堆上端中低温区ZrC包壳出现裂纹(进而会导致燃料的损失)。为此，在2015年，GC燃料通过了在2700 K环境下的高温氢流动腐蚀实验考核，在长达10小时内(等效于单次1 h、总共10次的循环)，GC燃料在ZrC作用下未发生损失[47]。另外，为进一步防止氢腐蚀，LANL与ORNL重新对GC燃料结构进行了如图9所示的设计，被认为大幅减小了衬底与ZrC的CTE不匹配因素[47]。

图9 新型GC燃料结构模型[47]Fig.9 A new GC fuel structure model[47]

Hickman等在2013年通过对过去CERMET燃料考核结果的汇总发现，导致燃料损失的原因主要在于两大类，分别是[48]：①包壳与燃料的CTE不匹配；②氢的腐蚀与材料性能退化，这又涉及燃料表面汽化蒸发与燃料颗粒的内在关联、燃料颗粒与W基体热致分解导致裂变产物的扩散、微空隙或微裂痕的扩散演化、杂质引起的高蒸气压等物理过程。针对这些因素，建议采取的措施包括减小燃料颗粒的尺寸，并利用W包覆UO2燃料颗粒、用纯W作为CERMET燃料的包壳、添加CERMET燃料和包壳的稳定剂[43]。这些措施可以大幅减小燃料受氢腐蚀而损失的概率。

对CERMET燃料而言，钨与氢具有很好的相容性，在一定程度上保护了燃料的完整性，但是CERMET燃料能否耐受高温H2的流动腐蚀，仍需要通过热循环考核予以证实。

1965年前后，Webb[46]和Gedwill[47]等先后测试了CERMET燃料在有无W包壳条件下温度、热循环次数对燃料损失影响，测试结果表明，采用W包壳后，CERMET燃料的损失由37%降低至3%。Hickman等在2005年的研究成果表明，UO2颗粒在W集体中分布的均匀堆非常关键，需要避免UO2颗粒团簇形成热斑或空穴[48]。2011年美国正式启动NCPS(核低温推进项目)后，INL重新开展了对CERMET燃料的研制[49]，并在2013年利用NESS对W包壳下的CERMET燃料以及W包壳进行了高温氢流动腐蚀实验，结果如图10所示，在2315 K的环境下，W略有损坏[49]。不过在2013年，Stewart等引述ANL在1968年关于核火箭项目最终报告的内容，指出W-25Re包壳下的CERMET燃料能够承受2900 K的温度下70次循环(总计18 h)，并保证完整性[43]。同时，O’Brien在2013年通过实验指出，CERMET比GC燃料可以经受更长时间的高温考核[49]。但是，根据2014年Hickman等如图11所示的测试结果，在2400 ℃下CERMET燃料已经开始损坏，在2500 ℃下循环测试10 min，燃料样品在冷却时直接退化为粉末[48]。在2015年的报告中，添加了Gd2O3稳定剂的CERMET燃料测试的最高温度依然是在2800～3000 K左右(表9)，未能突破3000 K的温度[43]。

图10 W在氢腐蚀前(左图)、后(右图)的对照图[49]Fig.10 W contrast map before hydrogen corrosion (left) and rear (right picture)[49]

图11 2400 ℃(中)与2500 ℃(右)下CERMET燃料测试数据结果[43]Fig.11 Results of CERMET fuel test data at 2400 C (middle) and 2500 C (below) [43]

序号1234567891011121314仅UO2√√W-UO2√√√√√√√√√√√√部分包壳√√全包壳√√√√√包覆燃料颗粒√√添加稳定剂√√√√√√√√温度/K22732573F2623FSS2773FMMMMMMMSSS2873FMS2923M2973S3073M测试样品数目/4346192/25302062///状态类型F:代表燃料不稳定,如退火后粉碎。M:代表温度,但质量损失超5%S:代表稳定,但质量损失小于5%

上述对CERMET燃料与GC燃料性能优劣的比较依然难以给出一个较好的答案，需要进一步分析。同时，CERMET燃料的测试数据也具有很大的不一致性，其原因可能是制备工艺、材料成分等多种因素。从上述文献的数据分析，CERMET燃料的使用依然存在一定的疑虑。美国NCPS项目组优先选用GC燃料，应是在综合考虑的因素而非直接得益于NERVA项目成功开展的结果。

3.3.3 美国的选择与小结

目前，这两种燃料均得到了部分实验支持。不过在2014年，为满足未来载人登火的需要， NASA先进引擎项目组(Advanced Engine System Program，AES)经过对石墨基固溶体陶瓷燃料(GC fuel)与CERMET燃料的相关技术进行充分评估与对比，认为GC燃料的技术成熟度更高，更能够提高NTP反应堆的可靠度，所以优先选用GC燃料作为NTP反应堆的核燃料，并认为CERMET燃料的数据不足，需要进一步研究测试[29]。

由于相关的评估报告与内容完全处于保密状态，因此，在进行我国的NTP相关研究过程中，仍然需要对核燃料相关技术进行充分比较，避免走弯路。结合国外的研究，对GC燃料和CERMET燃料比较的内容主要是热物性参数的比较、辐照与氢腐蚀参数的比较。其中，热物性参数主要包括密度、熔点温度、热导率、燃料与包壳的热膨胀系数的不相容。辐照与氢腐蚀参数主要是辐照肿胀与高温氢气的腐蚀特性或表现。

4 结束语

综上所述，CERMET燃料与GC燃料各有优缺点。其中，GC燃料的数据更全面，并得到了NASA的支持(作为当前核热推进研究计划的首选核燃料)。而从反应堆设计的角度看，CERMET燃料的优势也相当大。不过根据最新的文献报道，CERMET燃料在高温环境测试下有众多成功案例，但几乎所有实验环境温度均未超过3000 K，不足以支持CERMET燃料能够使氢气出口温度提高到3000 K以上并保证燃料的完整性。

另一方面，苏联在设计NTP反应堆时，采用U-Zr-Nb-C固溶体燃料，并由H2直接流过固溶体燃料表面，并将裂变能传递导出。但第一性原理的研究表明，碳化物在高温环境下必然与氢发生反应生成碳氢化合物。因此，直接裸露燃料的组件设计模式是不合适的(尽管苏联报道他们的设计能够保证氢气出口温度达到或超过3000 K)。

结合苏联固溶体燃料研究结论以及基于NERVA后期设计的GC燃料考核数据，GC燃料本身具有耐高温(超过3000 K)的能力，同时主要依赖于包壳材料减少燃料因氢气腐蚀导致的损坏。GC燃料的损失主要来自于ZrC的破损(CTE不匹配所致)。通过调整工艺等措施，在2015年，在2700 K的高温氢流动腐蚀实验考核下，在长达10 h内(等效于10次1 h的循环)，GC燃料在ZrC作用下未发生损失[50]。另外，为进一步防止氢腐蚀，LANL与ORNL重新对GC燃料结构进行了设计，如图8所示。该设计被认为大幅减小了衬底与ZrC的CTE不匹配因素，从而切实提高GC燃料的表现[47]。

总之，如果需要满足出口温度在3000 K以上，挑选GC燃料是保守并合理的。但是，如果允许出口温度降低(如不超过2800 K左右)，考虑CERMET燃料在热物性参数上的优势以及给反应堆设计带来的简便，采用CERMET燃料的NTP设计明显更有优势。