段艺芳 ，任志远，张翀，孙艺杰

1. 陕西师范大学地理科学与旅游学院，陕西 西安 710119；2. 聊城大学环境与规划学院，山东 聊城 252000；3. 宝鸡文理学院 陕西省灾害监测与机理模拟重点实验室，陕西 宝鸡 721013

当前，土壤重金属污染已经成为了世界性的严重问题，引起了社会和学术界的巨大关注（Lv et al.，2013；Martín et al.，2013）。研究表明，土壤中重金属含量主要受成土母质及人类活动影响，并且人类活动对土壤重金属含量的贡献往往超过自然来源，包括煤炭燃烧、汽车尾气、工业“三废”、采矿活动以及农药化肥的施用等方面（钟晓兰等，2011；陈秀端等，2011；楚纯洁等，2014；张锂等，2008；Zhao et al.，2012；石占飞等，2013；岳荣等，2016；周艳等，2018）。陕北作为中国重要的能源富集区之一，蕴藏着丰富的煤炭、石油、天然气资源，已探明储量巨大，分布集中，是中国西煤东运、西气东输的重要补给地与能源重化工基地。然而，长期的煤炭、石油、天然气等能源的开采必然会使表层土壤重金属不断积累，直接造成土壤理化性质的改变，间接造成植被退化、大气污染和水体污染，引起一系列的土壤污染与生态环境问题，使得原本就十分脆弱的生态环境中的土壤污染、地下水污染、大气污染、植被破坏、水土流失等环境问题不断加重，生态环境压力逐渐增大，社会经济发展受到制约，从而影响区域社会经济的可持续发展。因此，客观地掌握陕北能源区内的生态安全状况以及土壤重金属生态风险情况对陕北的环境保护与改善及社会经济发展显得至关重要。

近年来，许多学者对不同地域以及矿区土壤重金属进行的研究，研究对象多为单一区域或单一类型的矿区，且主要针对重金属污染评价（Zhao et al.，2012；石占飞等，2013；岳荣等，2016；周艳等，2018）、重金属污染修复和治理（Wei et al.，2016；王英辉等，2006）、土壤重金属化学形态——生物有效性（窦嘉等，2007；高军侠等，2013）等。然而，结合生态安全指数确定土壤重金属污染优先保护区的研究还比较少，尤其是针对中国特大能源开发基地——陕北地区的相关研究鲜见报道。

本研究基于野外采样点和土壤普查采样点表层土壤中的8种重金属数据，采用指示克里格法对陕北重金属生态风险的空间差异进行分析，并将宏观的生态安全评价与微观的土壤重金属综合风险评价相结合，得到生态热点保护区，在此基础上结合实际生态环境状况，确定了应对土壤重金属污染的优先保护区，旨在为土壤重金属污染的控制和土壤保护与修复提供科学依据。

1 研究区概况

陕北黄土高原地区位于黄土高原中部，地理位置介于 35°02′～39°35′N，107°15′～110°15′E，东隔黄河峡谷与晋西毗邻，南靠北山与关中平原相接，西靠子午岭与甘肃、宁夏两省相邻，北依鄂尔多斯高原与内蒙古自治区接壤。行政区划上，主要包括榆林、延安两个地级市，共23个县级市和2个市辖区（图1a），总面积9.25×104km2。地势呈西北高东南低，北部长城沿线为风沙区，南部为丘陵沟壑区；属于半湿润向半干旱气候的过渡区，年均温7～1 2 ℃，年均降水量350～600 mm；该区是农牧与工矿的过渡区，煤炭、石油及天然气三类能源开采区的具体空间分布情况见图1a。

2 数据与方法

2.1 数据的获取与处理

本研究所用土壤样点数据包含2013年野外实测数据和1985年全国第二次土壤普查数据（如图1b）。考虑到能源开发的辐射面比较大，根据坡度、盛行风及地表植被覆盖状况设置采样点，于 2013年7月10日—8月7日使用GPS对各采样点进行精确定位，并采集0～20 cm表层土壤，剔除与金属采样器接触的部分土壤后，放入内衬聚乙烯塑料袋的棉布专用样品袋，共获取可用土壤样本304个。样品带回实验室后，经过自然风干，磨碎，过0.2 mm孔径筛子，测定表层土壤中8种重金属元素含量：Hg、As、Pb、Cu、Zn、Cr、Cd 和 Ni，其中 Hg 和As采用原子荧光光谱检测，Cd和Pb采用石墨炉原子吸收分光光度法测定，其余重金属采用火焰原子吸收法测定。测定过程的精密度RSD＜2%，并按照比例对样品进行随机检查和异常点检查，测试结果均符合监控要求。对于20世纪80年代前后的土壤样点数据，本研究采用212个1985年全国第二次土壤普查样点数据进行分析。采用考虑了地形坡度影响因素的ANUSPLN空间插值法对陕北8种重金属元素土壤样点数据（包括土壤普查数据和野外实测数据）进行空间插值，生成空间分辨率为1 km的栅格表面数据。为了反映20世纪80年代到2010年前后20年间土壤重金属元素的整体状态，再将两个时期的栅格表面数据进行求平均得到对应的8种重金属元素数据的栅格数据，用于后续的栅格计算。

图1 研究区概况Fig. 1 Summary of study area

本研究采用陕北1980年、1990年、2000年和2010年4期的各类遥感、气象、统计数据来获取对应的生态安全评价指标数据，对于统计数据中的缺失数据均采用基于双因素无交叉方差分析的数据拾遗补缺处理方法进行补缺，最后将所有数据进行重采样或插值成空间分辨率为1 km的栅格数据。土地利用程度数据由1980年、1990年、2000年和2010年的Landsat遥感数据解译衍生出土地利用数据，再根据土地利用分级指数（刘纪远，1996）和土地利用面积比重计算得到。植被覆盖度数据由1980年、1990年、2000年和2010年的Landsat遥感数据解译衍生出的植被覆盖图进一步计算得到。景观多样性、景观破碎度和景观形状指数数据则由1980年、1990年、2000年和2010年的Landsat遥感数据解译衍生出的景观格局图运用 Fragstats 4.2景观分析软件计算得到。生态服务功能数据则指综合服务功能总价值栅格数据，即 NPP价值量、固碳释氧价值量、水土保持价值量与涵养水源价值量的总和，其中，NPP价值量是通过光能利用模型估算NPP物质量后，再根据标煤价格计算出价值量；固碳释氧价值量是根据光合作用方程式计算出固定的CO2的物质量，再采用卢志刚等（2011）介绍的发电厂优化配置方案中 CO2捕捉与封存最低减排成本219.4 yuan·t-1换算成价值量；水土保持价值量是通过RUSLE模型估算土壤侵蚀物质量及价值量（许月卿等，2008）；涵养水源价值量是根据土壤的蓄水能力估算物质量，进而采用工程替代法估算价值量。最后，采用模糊综合评价法对陕北能源富集区生态安全进行定量评价，计算生态安全指数，得到1980年、1990年、2000年、2010年陕北生态安全指数，最终计算出陕北20世纪80年代至2010年前后多年整体平均生态安全指数。

2.2 研究方法

2.2.1 生态安全评价方法

国内外学者对生态安全的研究相对比较成熟，从评价模型来看，“压力-状态-响应”（Pressure-State-Response，PSR）模型能精确地反映生态系统内自然、经济和社会因素之间的关系，在土地生态安全评价中的应用最广泛；从评价方法上，综合评价法在不丢失关键指标信息的基础上简化了评估过程，已被广泛应用于评价地理典型区域或生态系统（黄宝强等，2012；张艳丽等，2011；邹长新等，2015；李春燕等，2015；程淑杰等，2017）。目前，生态系统服务功能定量评估可定量反映出生态系统为人类提供的利益，是生态学、经济学、环境学等多学科研究的热点，将生态系统服务功能纳入生态安全评价指标体系中，能在一定程度上提高生态安全评价结果的可靠性及精确性（李双成，2014；欧阳威等，2018）。鉴于此，本研究以栅格为单元，搜集大量相关数据，并将生态系统服务功能引入到PSR模型中，建立评价指标体系，对陕北生态安全进行综合评价。在遵循科学性、代表性、综合性、简明性和可操作性五项原则，并咨询专家意见的情况下，针对性地为生态压力、生态状态和生态响应三大类选取了对应指标，构建陕北生态安全评价指标体系（表1）。

经指标标准化处理后，采用模糊综合评价法对陕北生态安全进行评价，具体评价模型如下（徐建华，2002）：

评价对象的因素集：

评语等级集：

模糊关系矩阵：

评价因素的权向量：

模糊综合评价结果向量：

式中，m代表评价指标数，i=1, 2, ……, m；n代表生态安全级别，j=1, 2, ……, n；rij表示被评价对象从因素 ui来看对vj等级模糊子集的隶属度；bi为被评价对象对vj等级模糊子集的隶属度。“·”是模糊综合运算符，即模糊算子，本研究中采用乘与和算子。

对于确定权重的方法，熵权法能更准确地反映评价指标所包含的众多信息量，可有效解决生态安全评价信息量大、量化难的问题（贾艳红等，2006）。因此，本研究选择熵权法确定生态安全各指标的权重。具体过程如下（邱蔻华，2002）：

第i样本第j项指标值的比重：

表1 陕北土地生态安全评价指标体系Table 1 The evaluation indicator system of land ecological security in northern Shaanxi

指标信息熵：

信息熵冗余度：

指标权重：

式中，Xij表示第 i个样本第 j项评价指标的数值；k=1/lnp，其中，p为评价年数；m为评价指标数。

2.2.2 指示克里格

指示克里格可以估算出空间上各个地理位置超过某一阈值的概率（Goovaerts，1997；姚荣江等，2011），该阈值将连续数据转换为0或1的二进制变量，适合处理有偏数据（Brus et al.，2002），包括单因子指示克里格和多因子指示克里格。本研究采用这两种方法对陕北土壤重金属的单因子和综合因子生态风险进行估算。多因子指示克里格将多个单因子指示克里格指标合成为综合指标，其中每个单因子指示克里格指标均具有不同的阈值，原理如下：

式中，zk为阈值，本研究各重金属元素的阈值为其陕西地球化学背景值（表2）；z(u)为原始数据；i(u, zk)为样点u的二进制变换值；i(ua, zk)为样点ua的二进制变换值；λa为i(ua, zk)的权重；i*(u0, zk)为插值点u0处的估计值；γi为阈值选定的情况下，ua与uβ以及ua与u0之间的指示半方差；n为插值样点数；i(u, zp)为多因子综合二进制变换值；wk为第k个重金属元素权重，rk为第k个重金属元素的毒性参数（表2）。利用等间距法将计算得到的陕北土壤重金属单因子和综合因子生态风险综合指标值分为5级（表3），经检验，单因子和综合因子生态风险空间分异与主成分插值结果基本一致，说明指示克里格用于重金属生态风险评价的合理性。

表2 陕西地球化学背景值和毒性参数Table 2 The geochemical background values and toxic parameter

表3 陕北土壤重金属综合潜在风险等级划分Table 3 The grading standard of comprehensive potential risk of soil heavy metals in Northern Shaanxi

3 结果分析

3.1 生态安全评价

为实现生态安全的定量评价，本研究将评语集定量化为 V=（0.9，0.7，0.5，0.3，0.1），采用 ESV=BV来计算生态安全指数，得到1980年、1990年、2000年、2010年陕北生态安全指数，进而计算出陕北多年平均生态安全指数（图2a），并根据陕北生态环境实际情况，将生态安全分为5个等级，即高度安全、中度安全、低度安全、临界安全和不安全等级（表4）。经计算得知陕北多年生态安全指数均值为0.28，即20年来陕北生态环境整体上处于临界安全状态。

从空间分布可以看出，地处风沙区的西北部地区生态安全处于不安全等级，一是因为该区本身生态环境比较恶劣，二是因为该区内分布着榆神煤炭开采区及定靖天然气开采区，人类活动对生态系统的影响也很大；而高度安全和中度安全等级主要分布在南部的富县、黄陵县、黄龙县以及宜川县大部分地区，虽然黄陵煤矿位于该区，但很明显“退耕还林”工程对此区域的生态改善效果超过了能源开发的负面影响；值得一提的是，陕北中东部的米脂县与子洲县等地处于生态临界安全等级，今后应对分布在子洲县与米脂县的天然气开采区加强环境保护管理，或者加大退耕还林力度，确保该区生态安全等级稳中上升是关键。

对不同能源典型开采区进行统计（表5）可知，煤炭典型开采I区、石油典型开采区与天然气典型开采区生态环境均处于临界安全状态，生态安全指数分别为0.204、0.289和0.201，其中，石油典型开采区相对接近低度安全状态；煤炭典型开采Ⅱ区生态安全指数为0.472，处于中度安全级别。

图2 陕北土壤重金属潜在风险与与优先保护格局Fig. 2 The potential risk of soil heavy metals and the priority protection pattern in northern Shaanxi

表4 陕北土地生态安全分级标准Table 4 The evaluation criterion of land ecological security in Northern Shaanxi

3.2 土壤重金属统计分析

从陕北土壤重金属统计特征（表6）来看，表层土壤中 Hg、As、Pb、Cu、Zn、Cr、Cd 和 Ni含量均值分别为 0.07、8.54、21.51、14.52、65.59、21.74、0.30和16.66 mg·kg-1；其中Cd平均含量与国家二级标准相当（GB15618—1995，1997），其他重金属均未超过国家二级标准，但Hg、Pb、Zn、Cd平均含量均超过了陕西省土壤背景值（中国环境监测总站，1990），尤其是Cd、Pb和Hg的平均含量分别达到了 0.30、21.51、0.07 mg·kg-1，分别是相应背景值的3、1.46和1.40倍；虽然As、Cu、Ni平均含量低于土壤背景值，但其最大值均超过了背景值，此外，Cd的最大值超过国家二级标准，说明陕北土壤重金属呈聚集态势。

从偏度来看，8种土壤重金属元素的偏度值均大于0，即为正偏度，偏度由大到小依次为Cu>Hg>Pb>Ni>Zn>Cd>As>Cr。从变异系数来看，Cr（14.89%）为弱变异，其他元素均属于中度变异，其变异程度表现为Cd>Zn>Pb>Cu>Hg> Ni>As，其中Cd、Zn、Pb的变异系数远大于其他元素，说明其空间异质性较大。而变异程度的强弱则主要取决于重金属的来源以及不同区域外源性污染物质输入量的差异（Sajn et al.，2011），Cr的平均含量远小于陕西省背景值，主要源于受地质背景控制的自然环境，因此呈现弱变异；而其他元素受农业污染以及工业污染的影响相对较大，且不同区域所接收的来自于农药、化肥以及采矿、冶炼、燃料和化工等“三废”等污染物质的输入量亦有较大差异，因此空间变异性较大。

表5 能源开采区及其缓冲区平均生态安全与土壤重金属潜在风险指数Table 5 The indicators of ecological security and soil heavy metals potential risk in energy exploitation district and its buffer zone

表6 陕北土壤重金属统计值Table 6 Statistical value of soil heavy metals in northern Shaanxi

3.3 土壤重金属生态风险分析

采用单因子指示克里格法对8种土壤重金属生态风险指数进行估算，并生成各种土壤重金属潜在风险概率分布图（图3），可发现 8种土壤重金属生态风险在空间上均表现出由南向北、由东南向西北逐渐增加的趋势。此外，8种土壤重金属生态风险概率空间分布具有很强的相似性，且高值区的空间分布规律与陕北能源开采区所在区位基本一致，这也间接地证明了陕北土壤重金属的同源性以及能源开发等人为活动对土壤重金属生态风险的作用。

图3 陕北各种土壤重金属潜在风险概率分布图Fig. 3 The spatial distribution of potential risk probability of soil heavy metals in northern Shaanxi

多因子指示克里格法对土壤重金属综合生态风险指数的估算结果见图2b，具体来看，土壤重金属潜在生态危害极强区分布于陕北西北部和西部（图 2b），集中分布于神木县与榆林市、府谷县的交界处，其次在靖边县中部、吴旗县西南部，子长县和延长县也有小面积分布，该生态危害极强区分布范围最广，占研究区面积的33.21%，这种空间分布格局正好与北部的榆神府矿区、西部的定靖地区及延安—延长—安塞天然气和石油开采区的空间分布格局极为吻合（图1a），这也说明了煤炭、石油及天然气的开采已直接或间接地促使该区成为了土壤重金属的高值区。其次，土壤重金属潜在生态危害轻微区主要分布在陕北中南部地区（图2b），面积占研究区总面积的18.96%，主要原因是陕北南部分布有子午岭和黄龙山，其森林植被茂密，加之近年来的植被恢复，森林结构较为完整，所以受人类活动影响较小，属于土壤重金属污染生态危害较低区，但值得关注的是，该区域内的黄陵煤炭开采区因受煤炭开采的影响却属于生态危害较强区，因此，能源开采对土壤重金属污染的危害性已显现。

由表5可知，不同类型能源典型开采区的土壤重金属综合潜在风险表现为天然气典型开采区>煤炭典型开采Ⅰ区>石油典型开采区>煤炭典型开采Ⅱ区，即煤炭典型开采Ⅱ区的综合潜在风险在四大能源开采区中位居末位，但该区周边区域即缓冲区的综合潜在风险却高于该开采区，分析其原因主要为缓冲区内本地的重金属污染再加上开采区内污染源向该缓冲区迁移扩散的程度较强所致，而其他三大开采区的综合潜在风险均高于其各自的缓冲区，即说明此三大开采区内污染源向周边扩散迁移的程度较弱。

从各种重金属潜在风险平均值来看（表5），煤炭典型开采Ⅰ区土壤中Cd、Cu平均潜在风险与其缓冲区相当，而其他重金属均高于其缓冲区，说明煤炭典型开采Ⅰ区土壤中的Cd、Cu已向周边地区发生迁移；对于煤炭典型开采Ⅱ区，其土壤重金属潜在风险差异较大，开采区的Ni、As、Cr与Pb的风险与其缓冲区风险相当，说明煤炭典型开采Ⅱ区土壤中的Ni、As、Cr与Pb已向周边地区发生迁移，而缓冲区的Hg、Cu、Cd、Zn风险高于开采区，表明开采区周边土壤中Hg、Cu、Cd、Zn污染除受煤炭开采的影响外，同时也受周边企业工业生产、农业生产等人类活动的影响；对于石油典型开采区，开采区Cr、As、Pb、Zn、Ni重金属的风险与其缓冲区风险相当，而开采区潜在风险高于缓冲区的重金属表现为Cd>Hg>Cu，表明石油开采及其相关企业已使Cr、As、Pb、Zn、Ni向周边地区发生迁移，而Cd、Hg、Cu的扩散效应不明显；对于天然气典型开采区，开采区内各种重金属潜在风险均高于缓冲区，说明天然气开采造成开采地土壤各种重金属污染严重，但是扩散程度不高。

3.4 生态热点保护区

本研究通过设定宏观的压力、状态、响应等生态安全评价指标计算得到土地生态安全综合指数，以反映区域整体生态安全状况，再根据微观的具体的8个土壤重金属指标估算出土壤重金属潜在风险值，以反映研究区乃至能源开采区内具体到土壤重金属方面的潜在风险状况，进而将此宏观的土地生态安全综合指数与微观的土壤重金属潜在风险值相结合，通过MATLAB软件的栅格统计分析筛选出土地生态安全级别在高度安全到临界安全之间，同时土壤重金属潜在风险在轻微到中等的区域，得到生态保护价值高且土壤重金属风险较低的区域，并将其作为应对土壤重金属污染的生态热点保护区（图2c），简称（生态）热点区。如图2c所示，白色区域为非热点区域，即生态保护价值低-土壤重金属风险较高的区域，非白色区域是不同等级的生态热点保护区，即生态保护价值高-土壤重金属风险较低的区域。

由图 2c可知，非热点区面积最大，占总面积的 77.34%；而不同等级的热点区面积仅占区域总面积的 22.66%，其中，高热点区主要分布于黄陵县、黄龙县中南部和富县西北部，该区域气候较为湿润，植被茂密，人类活动相对较弱，生态环境安全，面积在热点区中比重最小，为4.74%；中热点区主要分布于延安市南部、甘泉县中部、宜川县南部，相对于高热点区该区域人口较为密集，社会经济发展较快，生态环境受到人类活动影响较大，其面积占总面积的6.14%；低热点区在热点区中面积最大，占总面积的 11.77%，主要分布在陕北南部的洛川县、北部的吴旗—志丹—安塞—子长一带和延安—延长—宜川区域。

结合陕北实际生态环境状况可知，陕北南部的高热点区气候条件较好，生态环境安全，能源开采虽对该区域存在影响但不大；而延安地区中部的中—低热点区的过渡区以及洛川县的生态环境虽属低度安全级别，该区人口较为密集，且地下石油储量丰富，石油开采范围较广，相关部门应加强对该区域生态环境的监测，特别是要控制土壤重金属污染程度。由此确定出陕北应对土壤重金属污染的优先保护区域为延安地区中部的中—低热点区的过渡区及洛川县。

由表5可知，能源开采区内的土地生态安全综合指数与重金属污染综合潜在风险高度吻合，即土地生态安全指数高，则重金属潜在风险低，土地生态安全指数低，则重金属潜在风险高。其中，煤炭典型开采 I区、石油典型开采区和天然气典型开采区及各自缓冲区的土地生态安全指数均小于0.3，属于临界安全等级，重金属综合潜在风险均大于0.4，风险等级介于生态危害较强与极强之间，表明这些区域的生态环境安全问题已经比较严重，应注意通过植树造林、加强废水废气等工业污染治理方法等改善生态环境；只有煤炭典型开采Ⅱ区及其缓冲区的土地生态安全指数属于中度安全级别同时重金属污染综合潜在风险等级是中等级别，满足划为生态热点保护区的条件，因此，可将煤炭典型开采Ⅱ区及其缓冲区划定为应对土壤重金属污染的优先保护区。然而，优先保护区内的土壤重金属综合潜在风险指数为0.319和0.391，已接近生态危害较强等级，因此，也应做好对煤矿区及相关企业的监督与检查工作，加大环保措施力度，加强生态环境的保护和修复，使该区的生态环境保持可持续性。

4 结论与讨论

4.1 结论

在对陕北20年间生态安全和土壤重金属污染平均状态进行分析的基础上，通过宏观与微观层面的结合，划定了生态热点保护区，并提出了应对土壤重金属污染的优先保护区。主要研究结论有：

（1）20年间，陕北土地生态系统整体处于临界安全状态，其中西北部安全等级最低，南部等级最高，而能源开采区中只有煤炭典型开采Ⅱ区处于中度安全级别，其余各能源区均处于临界安全状态。

（2）20年间，陕北地区土壤重金属存在明显聚集现象，污染较为严重，且Cd、Zn、Pb的空间异质性较大。

（3）陕北各种重金属生态风险在空间上均表现出由南向北、由东南向西北逐渐增加的趋势。陕北土壤重金属受能源开采影响明显，3类能源开采对土壤重金属影响的程度表现为天然气>煤炭>石油。

（4）陕北生态热点区中的高热区主要分布在黄陵县、黄龙县中南部和富县西北部；中热区主要分布在延安市南部、甘泉县中部、宜川县南部；而低热区主要分布在陕北南部的洛川县、北部的吴旗—志丹—安塞—子长一带和延安—延长—宜川区域。

（5）陕北应对土壤重金属污染的优先保护区域为延安地区中部的中—低热点区的过渡区及洛川县。对于能源开采区而言，煤炭开采Ⅱ区及其 10 km缓冲区也可划定为应对重金属污染的优先保护区，但该保护区内的土壤重金属综合潜在风险指数已接近生态危害较强等级，因此，也应适当加强生态环境的保护和修复，使该区的生态环境保持可持续性。

4.2 讨论

与以往单一区域或单一类型能源区内单纯的土壤重金属风险评价研究相比，本研究将宏观的土地生态安全与微观的土壤重金属综合潜在风险评价相结合，探测了陕北生态热点区，并结合实际生态环境状况，划定了应对土壤重金属污染的优先保护区。该方法为生态环境优先保护区范围的确定提供了一种新的思考模式，同时为相关部门生态修复和生态环境管理与保护提供了理论依据。

不足之处在于，应用ANUSPLN空间插值法进行土壤重金属数据插值处理的过程中，虽然考虑了地形坡度的影响，但盛行风、交通线、水流方向等因素也对土壤重金属的迁移扩散有一定影响，因缺乏相关数据故未将其考虑在内；另外，由于野外实测采集数据量较少，能反映一定的规律，但在研究精度上尚有欠缺，有待进一步提高。在今后的研究中将进一步加大相关数据的搜集及野外数据的采集，增加第一手实测数据量，以实现对矿区小尺度范围内的生态安全及土壤重金属污染评价进行更加细致的动态实证分析。