于帅帅， 刘敦禹, 陈 军

(上海理工大学 能源与动力工程学院，上海市动力工程多相流动与传热重点实验室，上海 200093)

降低CO2排放是当前能源与环境领域主要关心的问题[1]，富氧燃烧捕集封存技术是一种直接减少煤燃烧排放CO2的重要手段[2]。但是，利用物理压缩捕集CO2又大大增加了富氧燃烧技术的成本，以往研究表明，资源化回收燃烧产物是减少富氧燃烧技术成本的重要途径。阎维平等[3]提出富氧燃烧锅炉尾气在高压捕集CO2时资源化回收稀硝酸(HNO3)。NO在高压、低温、氧气充足的条件下容易被氧化为NO2，有水存在时，生成的NO2会转化成HNO3，回收HNO3可以降低电厂发电成本。以往实验研究尚未注意到实验反应的气液质量守恒问题。Ting等[4]在研究NO、O2和H2O构成高压反应体系的反应机制和气液质量平衡时发现，进口气相中氮元素相关成分的质量总量大于出口气相与液相相加的质量总量，认为质量不守恒的原因在于HNO3。

笔者总结了以往研究，认为加压资源回收过程中氮氧化物质量不守恒的原因可能是亚硝酸(HONO)未被准确定量。同时鉴于HONO是大气氧化性指标OH自由基的重要前体物，HONO的准确定量一直是公认难题。自1979年，Platt等[5]首次利用差分吸收光谱法[6-7]在大气中测得HONO质量浓度以来，HONO在大气化学中的重要性逐渐被熟知[8]。笔者通过模拟富氧燃烧压缩捕集CO2过程，采用差分吸收光谱法测量实验中产生的HONO和NO2气相产物质量浓度，采用分光光度法[9-10]测量亚硝酸根NO2-和硝酸根NO3-等液相产物浓度，以获得含氮物质的气液质量守恒规律。……