大气压空气介质阻挡放电的数值模拟

2018-08-21陈紫蒙马天鹏钟方川

东华大学学报（自然科学版） 2018年3期

陈紫蒙，马天鹏，赵琼，钟方川

(东华大学理学院，上海 201620)

介质阻挡放电(DBD)是一种典型的常压低温等离子体产生方式[1]。由于可以在近室温的条件下产生大量的活性粒子，不需要昂贵并且操作缓慢的抽真空设备。近年来，介质阻挡放电在表面处理[2-4]、材料蚀刻[5]、臭氧生成[6]、水和废气处理[7-10]等领域得到了广泛的应用。其中当放电气体为空气时，DBD在处理低浓度大气污染物的应用上表现出比传统方法更好的能源效率与处理效果。DBD通常有正弦电压驱动和脉冲电压驱动两种驱动方式，其中正弦DBD由于电源经济易维护，在应用中更具吸引力。尽管目前已有很多学者对空气放电进行了数值模拟研究，但这些研究大部分针对脉冲DBD，与脉冲DBD较短的外加电压时间确定的电流峰时间点相比，正弦DBD外加电压时间长并且电流峰出现的时间点不确定，模拟所需要的计算时间更长并且需要实时监控电流，因此对正弦DBD的模拟较少，同时这些研究大多数采用化学反应动力学模型，并没有对产生活性粒子的重要反应过程进行自洽的模拟。为了使人们对正弦空气DBD放电过程有一个深入全面的了解，以增加对空气等离子体放电降解污染气体的理解，本文采用自洽一维流体模型对空气正弦DBD放电全过程进行模拟，给出了空气DBD放电的基本特性，以及等离子体中的电场、电子密度与电子温度的时空过程，并分析了放电过程中主要中性粒子和正负离子的产生机理。

1 模型简介

本文研究的DBD放电装置是常用的同轴圆柱DBD放电腔。其中：内电极接电源高压端，称为接电极，电极半径为4 mm；外电极接电源的接地端，成为接地极，半径为10 mm；2个电极表面均覆盖一层厚度为1 mm的石英玻璃作为阻挡介质，相对介电常数为3.7；放电间隙的厚度为4 mm，轴向的长度为1 mm，其中轴向长度1 mm是为了方便计算放电过程中的电流与介质上所积累的电荷。根据试验所用的的DBD圆柱放电腔，构建了一个径向一维的计算模型。同轴放电腔与模型示意图如图1所示。从内向外模型中的主要节点为4、 5、 9和10 mm，对应着内电极、两处介质与放电区域的交点、接地极，并分别称为点1、 2、 3和4。

图1 同轴放电腔示意图Fig.1 Schematic diagram of coaxial discharge chamber

本文采用一维径向的流体力学模型，电子、离子、中性粒子满足连续性方程：

(1)

式中：ni为电子、离子、中性粒子的粒子数密度；Si为电子、离子、中性粒子由于等离子体中的反应而产生的源项；Ji为电子、离子、中性粒子的粒子流密度，通过漂移扩散近似计算[11-12]，如式(2)所示。

(2)

(3)

式中：kB为玻尔兹曼常数；Tg为背景气体温度，Tg=300 K;e为电子电量。

电子的能量方程[18]为

(4)

式中：nε为电子的能量密度;Jε为电子能量密度通量;Rj与εj分别为电子碰撞反应的反应速率与反应能量损失。

(5)

(6)

式中：Dε与με分别为电子能量密度的扩散系数与迁移系数，通过文献[13]中的求解器计算得到。

电势满足泊松方程：

(7)

式中：n+、n-、ne分别代表正离子、负离子、电子。

其中电场强度为电势的梯度，接电极的电势为10 kHz的正弦电压。

(8)

V接电极=V0sin(2πft)
V接地极=0

(9)

式中：V0=20 kV，f=10 kHz。

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模型中包含的反应有75种，反应主要分为电子与分子离子的反应(表1)、离子与分子之间的反应(表2)、分子之间的反应(表3)、潘宁电离反应(表4)，这些反应对应式(1)右边各个物质的源项。

表1 电子与分子、离子间的反应

R1～R7与R12～R17的反应速率常数是通过文献[20]的玻尔兹曼方程求解器求得的，反应速率常数与平均电子能量的关系如图2所示。求解器中设置的氮气摩尔分数为0.8，氧气的摩尔分数为0.2。其中，电子与氧气的碰撞截面来自文献[22]，电子与氮气的碰撞截面来自文献[23]，电子使氮气分子离解的碰撞截面来自文献[24]。

(a) R1～R7

(b) R12～R17

Fig.2TherelationshipbetweenthereactionrateconstantsandtheaverageelectronenergiesforR1-R7andR12-R17

离子与分子间的反应主要包括离子间的电荷转移、负离子的脱电子反应等。

表2 离子与分子间的反应

分子之间的反应式与反应速率常数都来自于文献[14]，其中反应速率常数Ri是通过阿伦尼乌斯公式计算而得，如式(10)所示。

(10)

式中：Ki、ηi与θi是计算反应速率常数时的系数，如表3所示。

表3 分子之间的化学反应

最后还有潘宁电离反应，王艳辉等[25]研究认为潘宁电离是生成放电所需的种子电子的重要原因。潘宁电离反应如表4所示。

表4 潘宁电离反应

2 结果与讨论

利用多物理场模拟软件Comsol等离子体模块对上节的过程方程进行了自洽的数值模拟，对10 kHz的正弦电压驱动的同轴介质阻挡放电腔，在压强为1.01×105Pa条件下空气放电过程进行了模拟分析，得到了电子以及各个物质密度等物理量随时间演化的数值结果。

2.1 放电过程的基本特征

图3 一个周期内的电流和电压图像Fig.3 The current-voltage image during one cycle

一个电压周期内的电压和电流图像如图3所示。从图3可以看出，一个电压周期内发生了两次放电，本文分别称这两次放电为正电流峰与负电流峰。其中气体上的压降为点2与点3间的电势差，下面简称为压降。由图3可以看出：在放电开始时压降由0逐渐增加到击穿电势差，发生正电流峰放电；在正电流峰期间，由于放电电流传导的电荷积累到介质板上形成反向电场，使得压降迅速降为0，放电截止，这一过程体现了介质层的阻挡作用；在17～35 μs期间压降保持在较低的值，在35～62 μs期间压降的绝对值开始逐渐增大，之后压降增强到击穿电势差，发生负电流放电。造成这些现象的原因是，在17～35 μs期间正电流峰产生的带电粒子保证了放电区域的导电性，使得放电区域具有导体的等电位性质，在35～62 μs期间随着正负电荷的复合，放电区域导电性下降，压降的绝对值开始增大。发生负电流峰时压降的绝对值比正电流峰时小。这是因为负电流峰初期还保留着一部分正电流峰时期产生的带电粒子，更高的初始带电粒子密度降低了击穿所需要的电势差。

正负电流峰期间的电流和电压图像如图4所示。其中，正电流峰的峰值为0.78 A，负电流峰的峰值为0.087 A，其宽度都为几十纳秒。正负电流峰峰值电流之间的差异，一方面是因为负电流峰时气体压降的绝对值更小，使得负电流峰期间电子密度与电场强度比正电流峰期间小，由于传导电流更多的是依靠电子的迁移，因此负电流峰期间的电流密度更小；另一方面，由于正负电流峰期间电子密度以及电场强度峰值出现的位置不同，正电流峰处于r=9 mm处，负电流峰处于r=5 mm处，对电流密度进行积分的截面积大小与r成正比，不同的r将导致正负电流峰的不对称。同时还可以发现，在负电流峰过程中，气体上的压降绝对值降为0用时更长。这是因为负电流峰的电流更小，输运能够熄灭放电的界面电荷所需要的时间更长。

(a) 正电流峰

(b) 负电流峰

电流峰期间电子密度、约化电场强度与电子温度的时空分布见图5。其中，约化电场强度是电场强(E)度与背景分子浓度(N)的比值。在正负电流峰期间，电子密度最大值分别为3.89×1019与1.08×1019/m3，电场强度的最大值分别为902和-713 Td，1 Td=1×10-21V·m2,电子温度的最大值分别为9.19和7.89 eV。

电流峰是典型的流注放电过程[26]，在这一过程中，电子密度、约化电场强度、电子温度峰值的位置从阳极向阴极移动，如图5所示。在流注传播过程中，由于电离反应剧烈以及电子迅速的迁移，被留下的正离子或者称为流注头部产生强的畸变电场，强电场处电离反应剧烈，生成的电子会迅速向阳极迁移，而新产生的正离子就被留下来作为新的流注头部不断地向阴极发展。电流峰期间电子密度和空间静电荷密度峰值所在的位置变化如图6所示。在这一过程中电场强度、电子密度与电子温度也逐渐的增大。最后流注头部抵达阴极介质层，电流达到峰值，放电产生的电荷附着到介质层上形成反向电场，随着气体间压降降低，放电逐渐熄灭，电子密度、电场强度与电子温度逐渐下降。

(a) 正电流峰期间电子密度时空分布

(b) 负电流峰期间电子密度时空分布

(d) 负电流峰期间约化电场强度时空分布

(e) 正电流峰期间电子温度分布

(f) 负电流峰期间电子温度分布

图5电子密度、约化电场强度、电子温度在放电电流峰期间的时空分布

Fig.5Thespatial-temporalevolutionofelectrondensity，reducedelectricfieldandelectrontemperatureduringdischargecurrentpeak

(a) 正电流峰期间

(b) 负电流峰期间

Fig.6Thepositionofthemaximalvalueofelectrondensityandspacechargedensityasfunctionoftimeduringdischargecurrentpeak

电流峰期间空间静电荷与介质表面积累电荷随时间的变化如图7所示。

(a) 正电流峰期间

(b) 负电流峰期间

Fig.7Thechangeofchargedistributionasfunctionoftimeduringdischargecurrentpeak

由图7可以看出，在电流峰期间，负电荷先附着到阳极介质板上，这时空间静电荷为等量的正电荷，在负电荷几乎全部附着完成之后，正电荷才附着到阴极介质板上，并且正电荷附着过程的耗时与负电荷相差不大。负电荷先附着是由于电子的迁移率比离子的大两个量级，耗时相差不大则是由于正电荷附着发生在离阴极很近且场强很大的位置，如图6与图5(c)和5(d)所示，更小的迁移距离与更强的电场使得正负电荷附着过程的耗时相差很小。