李 慎，郭 颖，宫云舒，张 菁，石建军

(东华大学 理学院，上海201620)

常压辉光放电(APGD)是一种热力学非平衡放电，由于其可以在常压下实现辉光放电，在工业应用中具有广阔的前景[1-3]。 与其他常压等离子体放电相比，常压射频等离子体放电以其较低的击穿和维持电压、较高的等离子体密度[4]，一直是高效、稳定等离子体源的研究热点之一[5]。 但其功耗和温度较高，限制了常压射频等离子体在温敏材料领域的应用。近年来许多研究小组对脉冲调制射频辉光等离子体放电进行了试验研究[6-7]。当调制脉冲频率达到数百千赫兹时，常压射频辉光放电的功耗较低且其放电稳定性得到了改善，放电特性随着调制脉冲频率的改变而不同。 文献[8-9]通过数值模拟对常压辉光放电的放电特性及活性粒子演化特性[10]进行了相关的研究，但脉冲调制常压射频辉光放电的物理机制还有待进一步探索。本文通过建立常压氦气脉冲调制射频辉光放电的一维自洽流体数值模型，研究调制脉中占空比对射频放电段特性的影响，对常压脉冲调制射频辉光放电起辉过程，以及其电子密度、电场强度分布和鞘层的演化形成过程进行了研究。研究结果可为常压脉冲调制射频辉光放电的稳定性控制提供理论基础。

1 数值模型

(1)

(2)

式中：下标i、j分别表示为第i、j种粒子; 下标e、mt、neut分别表示为电子、动量、中性氦原子;n和N分别为粒子和氦原子的密度;E和ε分别为电场强度和平均电子能量;m和T分别为粒子的质量和温度;qe和k分别为电子电量和玻尔兹曼常量;Ki，j为粒子i和粒子之间的反应系数;KL，j为电子和粒子j之间的电子能量损失反应系数;Kmt为电子和氦原子反应中的动量转移系数，其反应方程和反应系数参见文献[11];t和x分别为时间和位置变量;Γ、Γε和Γe分别为粒子、平均电子能量和电子的通量。

(3)

(4)

(5)

(6)

式中：μ和D为漂移和扩散系数，其输运系数参见文献[11]; 下标+和*分别表示为正离子和激发态粒子。电场强度通过泊松方程求得：

(7)

式中：ε0和qe分别为真空介电系数和电子电量; 下标e和p分别表示为电子和正离子。数值模型中气体压强和温度分别维持在1.01×105Pa和300 K。数值模拟过程中直至相邻调制脉冲的模拟结果相差1%以下时认为数值模拟结果达到稳定。

2 结果与分析

在不同调制脉冲占空比条件下的电压和电流密度波形如图1所示，其中，射频频率为13.56 MHz，调制脉冲频率为100 kHz(图中只截取每个脉冲周期的前3 μs)，射频电压幅值均为680 V。在图1(a)中，每个射频放电段中存在10个射频周期，相应的射频放电段时间为0.7 μs，在调制脉冲关闭之前，电流密度的幅值随着时间逐渐增加到1 041 A/m2。在图1(b)中，每个射频放电段中存在20个射频周期，相应的射频放电段时间为1.5 μs，电流密度随着放电的进行持续增长到1 726 A/m2。由此说明，在调制脉冲占空比为7.37%和14.70%条件下，射频放电段均工作在放电起辉阶段。在图1(c)中，调制脉冲的占空比为22.10%，对应射频放电段时间为2.2 μs，射频周期数为30，在调制脉冲关闭之前，随着射频电压的增长，电流密度逐渐增加，在1.9 μs时电流密度达到2 020 A/m2并随时间维持强度，这说明射频放电段从起辉阶段过渡到稳定放电状态，射频放电段的起辉时间也与试验结果一致[12]。

(a) 占空比为7.37%

(b) 占空比为14.70%

(c) 占空比为22.10%图1 不同调制脉冲占空比条件下的电压和电流密度波形Fig.1 Waveform of voltage and current density under different duty cycle

当调制脉冲频率为100 kHz，在调制脉冲占空比分别为7.37%、14.70%和22.1%条件下射频放电段的电压-电流密度特性曲线如图2所示。

图2 不同调制脉冲占空比条件下射频辉光放电段的电流 电压特性曲线Fig.2 Current density-voltage curve of radio frequency discharge under different duty cycle

由图2可知，当射频电压较低时，电压随电流密度的增加而快速增加，这是由于放电空间没产生放电，两平行板电极表现为电容特性。对应于调制脉冲占空比为7.37%、14.70%和22.10%，射频电压分别达到680、650和600 V时，3条曲线的斜率发生了明显的变化，说明放电被激发，因此，该射频电压可以认为是射频放电段的起辉电压，其随着占空比增加而下降。这是由于射频放电段中的电流密度随着占空比增加而增大(如图1所示)，所以随着占空比增加，射频放电段的起辉电压会降低。这也解释了在相同的射频电压下，电流密度也随着占空比增加而增大(如图2所示)。另一方面，当调制脉冲占空比比较低，射频放电段工作在起辉阶段时，有助于在更高的射频电压下获得稳定放电。

当调制脉冲频率为100 kHz，射频电压为680 V 时，调制脉冲占空比分别为7.37%、14.70%和22.10%时，电子密度时空演化如图3所示。

(a) 占空比为7.37%

(b) 占空比为14.70%

(c) 占空比为22.10%图3 不同调制脉冲占空比条件下的电子密度时空演化Fig.3 Spatiotemporal evolution of electron density at different duty cycle

由图3(a)可知，由于射频交变电场的限制作用，电子密度在每个时刻都均匀分布在放电空间中央区域，随着放电时间的增加，电子密度逐步增强，在射频电压关闭前的最后一个射频周期的电子密度达到最大值4.71×1017个/m3，在调制脉冲关闭之后，由于电子向电极两边扩散和复合，电子密度迅速减小，而且保持在放电空间中央区域的分布。在图3(b)中电子密度的空间分布相对较均匀，但在电极两侧的电子密度表现出增强的趋势，在射频电压关闭前电子密度最大值达到7.87×1017个/m3。由图3(c)可知，当占空比增加到为22.10%时，电子密度随时间进一步增强，并在射频电压关闭前达到1.02118个/m3，而且电子密度最大值不再位于放电空间的中央区域，而是在靠近电极表面的鞘层区域，在此时刻放电空间分布表现为两侧高于中间的双峰分布，这与常压连续射频辉光放电的试验和理论模拟结果一致[7，12]，这也是由于射频辉光放电段从起辉阶段进入稳定放电状态导致的。电子密度的双峰结构空间分布也可以从在调制脉冲关闭之后的时空分布如图3(c)所示，看出，电子密度随时间增加而降低，但其空间分布还是保持双峰结构，靠近电极两侧的峰值位置随时间增加而向放电空间中央偏移，这是由于电子在放电空间扩散引起的。

图3给出了射频放电段随调制脉冲占空比增加而从射频起辉阶段演变到稳定状态的情况，为了进一步表征射频放电段起辉阶段随占空比的变化情况，时间平均的电子密度、电子平均能量和电场强度的空间分布如图4所示。由图4(a)可以看出，当脉冲调制频率不变时，随着占空比的增加，电子密度最大值表现为从放电空间向电极两侧偏移。当占空比≤18.40%时，电子密度均匀分布在两极板间的放电中间区域；当占空比>18.40%时，在两极板附近区域电子密度高于放电空间中间区域，说明射频放电段中靠近两侧极板的鞘层得到加强。这与常压连续射频辉光放电中的情况类似，说明射频放电段开始进入稳定放电状态。调制脉冲占空比为18.40%对应的射频放电段时间为1.84 μs，这也与图1中给出的射频辉光放电段的起辉时间(1.9 μs)一致。根据常压射频辉光放电中主等离子体与鞘层的边界位于电子密度从放电空间中央开始下降的位置。图4(a)中的实线给出了鞘层厚度随占空比的变化，其从占空比为3.69%时的1.26 mm减小到占空比为22.10%时的0.58 mm，说明射频放电段中的鞘层区域随着占空比的增加而收缩。

(a) 电子密度

(b) 电子平均能量

(c) 电场强度图4 不同调制脉冲占空比的电子密度、电子平均能量和电场强度的空间分布Fig.4 Spatial profile of electron density，electron mean energy and electric field with different duty cycle

由图4(b)可以看出，随着调制脉冲占空比的增加，放电空间中间区域的电子平均能量维持在3.45 eV，并逐渐向两侧靠近电极的鞘层区域增加，其最大值也从占空比为3.69%时的6.85 eV增加到占空比为22.10%时的8.76 eV。电子主要在鞘层区域被电场加速，虽然随着占空比增加，鞘层厚度减小，但是电场强度会增加，其随占空比变化的空间分布如图4(c)所示。电场强度在放电中间区域基本为零，射频电压主要加在鞘层上，这是由于放电中间区域电子密度较高(如图4(a)所示)电场强度在鞘层区域线性增长，在两侧电极表面达到最大值，从占空比为3.69%时的0.8×108V/m增加到占空比为22.10%时的1.76×108V/m。虽然鞘层厚度随占空比增加而减小，然而电子在鞘层区域中获得更高的能量，这些被鞘层中增强电场加速的电子有助于增强电离过程，产生更多的电子，因此，在主等离子体和鞘层边界区域的电子密度会高于放电空间区域，形成双峰结构的空间分布。

3 结 语

本文通过建立脉冲调制常压射频辉光放电一维自洽流体数值模型，在射频参数不变的情况下，研究了调制脉冲占空比对射频辉光放电段的影响。当射频频率和调制频率分别为13.56 MHz和100 kHZ、射频电压为680 V时，在占空比低于18.40%时，射频放电段工作在起辉阶段，电子密度在放电空间均匀分布; 当占空比高于18.40%时，射频放电段进入稳定放电状态，在两极板附近的鞘层区域内电场强度、电子平均能量及电子密度都会增强，电子密度在放电空间形成双峰结构分布，对应于射频放电段的起辉时间为1.9 μs。