王晓玲，郑晓通，李松敏，张福超

（1.天津大学 水利工程仿真与安全国家重点实验室，天津 300350；2.天津大学 环境科学与工程学院，天津 300350）

1 研究背景

近年来，农业氮磷面源污染问题逐年加剧，农田排水沟渠作为农田氮磷流失的主要途径，通过农田排水沟渠拦截氮磷成为治理农业氮磷面源污染的关键［1-3］，如张树楠等［4-5］通过在农田排水沟渠中种植优选植物，改善底泥吸附属性，极大提高了农田排水沟渠对氮磷的拦截效应；王晓玲等［6-7］采用生态技术改造原有农田排水沟渠，极大削减了降雨径流过程中农田氮磷的流失。

在农田排水沟渠内，由于底泥、上覆水和间隙水氮磷的浓度差、底泥吸附属性以及微生物的作用等影响下［8］，氮磷在底泥、间隙水（底泥和上覆水体之间的交换介质）、上覆水三者之间不断迁移转化，因此，掌握氮磷在三者之间的迁移转化规律，对控制农业面源污染具有重要科学意义［4］。现有的氮磷在底泥-间隙水-上覆水之间的迁移转化规律的研究中，多以湖泊、海湾作为研究对象，如张亚等［9］以天津市于桥水库为例，分析了降雨水文过程与营养盐负荷之间的关系，确定了点源和面源污染对水库富营养化的影响及水库的污染源类型；黄廷林等［10］对西安市汤峪水库表层沉积物中总磷及各形态磷的含量分布特征进行了研究，结果表明结合态的磷释放到了间隙水和上覆水中，其是水库富营养化的潜在威胁；Bai等［11］指出在湖泊水库中，沉积物中的磷在整个水域中占据了很大的比例，特别是浅水湖泊，其可构成整个湖泊磷负荷的60%～80% ；Kopacek等［12］对欧洲及北美洲43个湖库沉积物中磷形态构成进行了研究，并分析了沉积物中铝、铁氢氧化物对磷释放的影响。农田排水沟渠具有河流和湿地的特征，在生态学和物理学上具有与线性湿地相似的功能［13-14］，但是由于农田排水沟渠水深相比于河流湖泊较浅、水量较少，氮磷迁移转化有别于河流湿地，因此有必要进一步明确氮磷在农田排水沟渠的底泥-间隙水-上覆水之间的迁移转化规律。

本文以天津市津南区小站镇农田排水沟渠为研究对象，通过野外跟踪监测，对降雨和无降雨情况下，水稻生长期内该区域的典型自然农田排水沟渠中不同形态氮磷在底泥、间隙水和上覆水之间的转化进行对比分析，探索氮磷在沟渠底泥、间隙水和上覆水体间的储存形态、迁移方式、转化方式等规律；通过扫描电子显微镜对底泥微观形貌进行观测，从沟渠底泥微观结构上进一步解释底泥吸附氮磷的机理，以期为农田排水沟渠最大化拦截去除氮磷提供理论依据，为农业面源污染控制提供技术支撑。

2 材料和方法

2.1 研究区域概况试验地点位于天津市津南区拐子沟村马厂减河东侧天津市名洋湖都市庄园内（38°54.5′N，117°26.9′E），见图1。该地区地处华北平原北部，位于海河流域下游，其是东亚季风盛行的地区，属于暖温带半湿润季风性气候；四季分明，春季多风干旱少雨，夏季炎热雨水集中，秋季气爽冷暖适中，冬季寒冷干燥少雪。该地的年平均气温约为14℃，7月最热，月平均温度28℃；年平均降水量在360～970 mm之间，1949—2010年的平均值是600 mm上下。在季节分配上，夏季降水量最多，约占全年降水量的75%以上。该地区耕种类型以小站稻为主，5月份进行插秧耕种，10月份收割，稻田灌水来自毗邻的马厂减河。试验农田排水沟渠（见图2）选自典型稻田种植区具有代表性的排水沟渠群，植物生长较少，沟长251 m，宽2 m，沟渠底部低于农田。无降雨条件下农田水通过侧渗的方式进入排水沟渠，在降雨情况下农田通过侧渗结合溢流的方式进行排水，沟渠排水汇集后直接排入马厂减河。

图1 实验研究区域位置

2.2 试验设计实验稻田区域在水稻插秧（5月30日）之前施肥（5月28日），一次性施足基肥，施加氮肥130 kg（N）·hm-2、磷肥90 kg（P）·hm-2，后期根据苗情小面积补施，不再统一施肥。农田施肥过后，化肥中的氮磷溶解在农田灌水中，在普通无降雨情况下，由于农田通过侧渗到毗邻的农田排水沟渠的方式进行排水，因此氮磷伴随着农田侧渗水逐渐向排水沟渠迁移；当降雨发生时，由于农田通过侧渗结合溢流的方式进行排水，因此氮磷随之迁移进入农田排水沟渠；氮磷进入农田排水沟渠后，在底泥、间隙水和上覆水之间不断进行迁移转化。本文采取野外跟踪监测的方法，对水稻生长期内农田排水沟渠内的底泥、间隙水和上覆水进行跟踪监测。由于在无降雨情况下，侧渗水中颗粒态氮磷含量极低，因此本文采用TN、TP作为氮磷浓度总量；在降雨情况下大量农田排水直接溢流汇入农田排水沟渠，加之雨水的扰动作用，沟渠上覆水中包含有颗粒态和溶解态的氮磷，本文分别采用TN、TP、DTN、DTP作为总氮、总磷和溶解态氮磷浓度总量。通过对水稻生长期内降雨和无降雨情况下农田排水沟渠内底泥全氮全磷、间隙水和上覆水的TN、TP浓度随时间的对应变化关系以及间隙水和上覆水中-N之间的转化关系的分析，最终得出氮磷在底泥、间隙水和上覆水之间的迁移转化规律。利用Nnosem430扫描电子显微镜对农田排水沟渠底泥颗粒样品进行微观形貌观测，从微观层面上对沟渠底泥吸附氮磷的机理做进一步研究。

图2 实验沟渠现场

2.3 样品采集本文取样起始于水稻生长初期，截止于水稻生长末期的稻田烤田期，取样条件分为有降雨和无降雨两种情况。无降雨条件下，在水稻田施肥插秧后，当农田侧渗排水出水均匀、稻田沟渠排水系统排水运行稳定后进行第一次取样。第一次取样时间为2016年6月18日，最后一次取样为2016年9月24日，期间每15 d取样一次，取样时间统一为上午9点到10点，取样点依沟渠均匀分布，（见图2（b）），各采样点同时取上覆水250 mL、沟渠底泥500 g，以及进行现场溶解氧含量的测定。上覆水取自未经扰动沟渠水面下10 cm处，取上覆水250 mL，随之将其转移到预先清洗过的 250 mL聚乙烯瓶中， 并滴加两滴氯仿抑制微生物活动。将采集的沟渠底泥放入聚乙烯袋带回实验室测量分析；溶解氧含量采用Oxi3310手持式溶解氧仪量测；在降雨情况下，每隔1 h取样一次，取样时间为整个降雨过程，水样、底泥以及溶解氧取样及监测方法和无降雨情况下相同。

2.4 数据分析将野外取样得到的上覆水和底泥带回实验室进行室内氮磷含量的检测。底泥样品烘干后磨碎，全氮采用凯氏法测定，全磷采用酸溶法测定；将沉积物样品加入聚乙烯离心管中以3 000 r/min的速度离心20 min， 上清液经0.45 μm的滤膜过滤得到间隙水水样；在无降雨条件下水样监测指标为在降雨条件下监测指标为分析方法采用《水和废水监测分析方法》第四版国际方法［15］，TN、DTN采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法测定；采用纳氏试剂分光光度法测定含量；采用紫外分光光度法测定；TP、DTP采用钼蓝比色法测定。实验数据录入通过软件Excel2013进行、数据相关性分析通过软件SPSS20.0进行，绘图使用软件origin 9.1进行。

3 结果

3.1 水稻生长期底泥-间隙水-上覆水中氮磷浓度变化特征通过分析监测数据得出，各采样点底泥、间隙水及上覆水体中氮磷浓度及变化趋势较为接近，这是由于在实验稻田区域，施肥耕作均采用统一标准进行，稻田水中氮磷浓度较为接近。因此，侧渗水中氮磷浓度亦较为均匀，且侧渗水进入排水沟渠后水力停留时间较长，故采用6个采样点的均值作为沟渠各监测指标的实际数值，来进行氮磷迁移转化规律的研究。在整个水稻生长期内，农田排水沟渠底泥、间隙水和上覆水氮磷含量监测结果如表1所示。从表1可见，农田排水沟渠底泥全氮、全磷平均含量分别为0.97、0.880 mg/kg；间隙水和上覆水TN浓度平均值分别为7.09、2.26 mg/L，在间隙水和上覆水中浓度约占TN浓度的88%和86%，远高于的浓度，这是由于该地区的农田排水沟渠在水稻整个生长期内长期处于淹水的状态，并且植物生长量较少，从而造成沟渠溶解氧含量较低并且复氧困难，而较低浓度的氧含量会抑制硝化反应的进行，即限制向的转化，因此，在间隙水和上覆水中NO3--N浓度较低，氮主要以NH4+-N形式存在；在间隙水和上覆水中TP浓度分别为0.813、0.124 mg/L；由此可推知间隙水作为底泥吸附和释放氮磷的重要介质，间隙水中氮磷浓度远高于上覆水中氮磷浓度，约为上覆水的3.1和6.5倍。

表1 水稻生长期沟渠底泥间隙水和上覆水氮磷浓度 （单位：mg/L、mg/kg）

3.2 无降雨情况下底泥-间隙水-上覆水中氮磷浓度变化规律实验沟渠底泥、间隙水和上覆水中氮磷浓度在水稻生长期内随时间的变化结果如图3所示。

从图3（a）（b）可以看见，在水稻生长过程中农田排水沟渠底泥中氮磷含量呈现先增加后减小又逐渐稳定的趋势，间隙水中氮磷浓度在水稻生长期呈现前期低中后期较高的趋势，上覆水中氮磷浓度呈现略微减小的趋势。这主要是由于高浓度氮磷伴随农田排水侧渗进入沟渠后首先进入底泥间隙水中，随后氮磷从间隙水向底泥和上覆水迁移；因此，底泥和上覆水中氮磷浓度前期高、间隙水中氮磷浓度前期低。在水稻生长中期，研究区域降雨量增加，这增大了氮磷的淋洗损失，从而造成大量氮磷通过侧渗进入沟渠间隙水中，而此时，底泥中氮磷含量亦逐渐达到吸附饱和，底泥中氮磷逐渐释放出来，并通过间隙水进入上覆水，因此，间隙水中氮磷浓度呈现出突然增大的趋势，底泥中氮磷含量出现减小的趋势。上覆水中氮磷浓度由于受间隙水中氮磷释放的影响本应呈现出增大的趋势，但由于受水稻生长中期大量雨水稀释的影响，因此呈现出略微减小的趋势；在水稻生长后期，由于受到农田施肥时间较长、降雨减少的影响，故底泥、间隙水和上覆水中氮磷浓度均呈现出略微减少的稳定变化趋势。

图3 无降雨情况下底泥、间隙水和上覆水氮磷浓度的变化

由图3（c）（d）可以看到，间隙水中NH4+-N、NO3--N浓度在水稻生长中期伴随TN出现增大趋势，且NH4+-N浓度大于NO3--N浓度，可见间隙水中氮的赋存形式以NH4+-N为主；这可能与农田排水沟渠长期处于缺氧的状态，故抑制了硝化反应的强度，大量氮被沟渠底部厌氧微生物以NH4+-N形式贮存下来有关［16-17］。上覆水中NH4+-N、NO3--N浓度波动较小，这主要是由于上覆水体中氮磷浓度受到高氮磷含量的底泥和间隙水的调控，因此可以保持较为稳定的状态。上覆水中NH4+-N浓度亦远高于NO3--N浓度，可见上覆水中氮的赋存形式仍以NH4+-N为主。

3.3 降雨情况下底泥-间隙水-上覆水中氮磷浓度变化规律由于实验区域属于暖温带半湿润季风性气候，故降雨多以短时间强降雨为主，野外监测实验期间共产生6月28日、7月12日、7月19日、7月25日、8月18日5场降雨，其中6月28日和7月12日降雨历时约0.5 h；7月25日和8月18日降雨历时约1 h；由于降雨历时较短，导致取样次数较少，7月19日降雨属特大暴雨，降雨历时较长，取样次数较多，故本文以7月19日降雨为例进行重点分析。

图4 降雨情况下颗粒态TN、TP与TN、TP浓度的变化

3.3.1 降雨情况下上覆水中颗粒态TN、TP与TN、TP浓度变化分析 在降雨情况下颗粒态TN、TP与TN、TP的浓度变化结果如图4所示。由图4可知，TN浓度约为颗粒态TN浓度的3.45倍，TP浓度约为颗粒态TP浓度的1.70倍。由相关性分析可知，颗粒态TN与TN相关性大小为r=0.911，P=0.031，颗粒态TP与TP相关性大小为r=0.994，P=0.001，可见在降雨过程中，农田排水沟渠中颗粒态TN、TP与TN、TP具有较强的正相关性，均呈现出先增大后减小的趋势，并且颗粒态磷在TP中的占比高于颗粒态氮在TN中的占比。

3.3.2 降雨情况下底泥-间隙水-上覆水中氮磷迁移分析 图5为降雨情况下底泥、上覆水和间隙水氮磷浓度变化。

由图5（a）（b）可见，在整个降雨过程中，沟渠底泥全氮全磷含量都呈现出逐渐减小的趋势，表明在降雨情况下，沟渠底泥成为氮磷释放的源，底泥氮磷通过间隙水逐渐向上覆水迁移。同时，沟渠间隙水TN、TP浓度呈现出先减小后增大的趋势。这主要是由于在降雨前期，受雨水淋洗作用的影响，农田侧渗水中氮磷浓度增大，故而间隙水中氮磷浓度较无降雨情况下略微增加，随着淋洗作用的逐渐减弱，并且大量低氮磷浓度雨水的混入使上覆水中溶解态氮磷浓度减小，促进了间隙水中的氮磷向上覆水的迁移，导致间隙水中的氮含量逐渐降低；在降雨后期，由于底泥中储存的氮磷不断地释放，间隙水中氮磷含量逐渐恢复至正常水平。相比于无降雨情况下，上覆水中的TN浓度在降雨中后期略微增加、TP浓度在降雨过程中明显呈现先增大后减小的趋势；在降雨前期，由于农田水溢流具有迟滞性，故降雨直接稀释了沟渠上覆水的溶解态TN、TP浓度，但是由于雨水的扰动作用，使得颗粒态氮磷增加，故上覆水TN、TP浓度基本维持不变；在降雨中期，由于农田水逐渐溢流进入农田排水沟渠，而溢流水中包含大量颗粒态和溶解态的氮磷，其对农田排水沟渠的上覆水的TN、TP进行补充，这与此前王晓玲等［18］的研究降雨初期径流以颗粒态氮为主的结论相一致；在降雨后期，随着降雨强度的减弱，上覆水中颗粒态氮磷部分随排水流失、部分沉降为沟渠底泥，并且雨水的稀释作用逐渐明显，此时TN、TP浓度逐渐减小。

3.3.3 降雨情况下间隙水-上覆水中不同形态氮的转化分析 在降雨过程中溶解氧含量变化如图6所示。由图6可知，沟渠上覆水中溶解氧含量呈现出前期快速增加、后期逐渐趋于稳定的趋势；在降雨初期沟渠上覆水中溶解氧含量迅速增加，这主要是由于雨水携带有大量空气中的氧进入农田排水沟渠的缘故；在降雨后期上覆水中溶解氧含量受温度、硝化反应等限制逐渐趋于稳定。

图5 降雨情况下底泥、上覆水和间隙水氮磷浓度的变化

图6 降雨过程中上覆水体溶解氧含量的变化

如图5（c）（d）所示，在降雨前期上覆水NH4+-N、NO3--N浓度较低，这主要是由于大量雨水的混入对沟渠上覆水中溶解态氮磷的稀释作用较为明显，并且间隙水中的NH4+-N、NO3--N向上覆水的迁移较为缓慢；在降雨中期上覆水NH4+-N浓度逐渐恢复，这主要是由于底泥通过间隙水进行氮释放的缘故；由于沟渠上覆水中氧含量长期较低，因此上覆水中NO3--N浓度长期处于较低水平，在降雨中后期上覆水中NO3--N浓度明显上升这主要是由于雨水携带大量氧气进入沟渠上覆水，硝化作用明显增强的原因［16-17，19］，但是由于上覆水中NH4+-N浓度远大于NO3--N浓度，因此上覆水中NH4+-N浓度仍然较高，NO3--N浓度较低。间隙水中NH4+-N浓度受稀释作用在降雨中期出现了短暂减少，在降雨过程中间隙水中NO3--N浓度较稳定，这可能是由于农田排水沟渠长期处于氧含量较低的状态，硝化反应受到抑制，而上覆水中的氧含量短时间增加并未对间隙水的硝化反应产生较大影响。在降雨过程中间隙水和上覆水中NH4+-N浓度远大于NO3--N浓度，可见在降雨过程中，农田排水沟渠底泥中的氮通过间隙水以NH4+-N的主要迁移形态逐渐迁移进入上覆水体。

3.4 农田排水沟渠底泥微观形貌观测特征利用Nanosem430扫描电子显微镜对烘干磨碎后的沟渠底泥样品进行微观形貌观测，SEM结果图像如图7所示，图7（a）为显微镜放大2 000倍下底泥颗粒SEM图像，图7（b）为显微镜放大5 000倍下的底泥颗粒SEM图像，图7（c）为显微镜放大20 000倍下底泥颗粒SEM图像。从图7可以看出：（1）底泥颗粒粒径差别较大，大量粒径较小的颗粒粘附在大粒径颗粒表面（图7（a））；（2）沟渠底泥颗粒表面较为粗糙，存在大量絮状物，为微生物依存提供了便利（图7（b））；（3）底泥颗粒存在一定量的微孔结构，有利于底泥吸附农田流失的氮磷（图7（c））。从图7的沟渠底泥微观形貌观测结果可知，沟渠底泥颗粒之间的相互吸附、颗粒表面较粗糙以及其具有微孔结构等特质为沟渠底泥吸附大量氮磷提供了条件，这同图3（a）（b）中沟渠底泥的在水稻生长前期氮磷含量较高的现象相吻合。

图7 底泥颗粒SEM图

4 讨论

4.1 无降雨情况下氮磷迁移转化规律分析由图3可知，在整个水稻生长期，水稻生长前期底泥中氮磷含量较高，而间隙水中氮磷浓度较低；水稻生长中后期，底泥中氮磷含量降低，间隙水中氮磷浓度增大；在整个水稻生长期内，间隙水和上覆水中NH4+-N浓度远高于NO3--N浓度。已有研究表明［20］，在氧含量较低的含有不同赋存形态氮的底泥沉积物中，NH4+-N含量远高于NO3--N含量，因此，氮在底泥和间隙水中不断地相互迁移转化，在底泥吸附氮的过程中，NH4+-N是底泥和间隙水中氮的主要迁移形态；氮在底泥中释放过程中，底泥中的氮穿过间隙水进入上覆水中，且仍以NH4+-N作为主要的迁移形态，因此，在农田排水沟渠中NH4+-N的拦截去除成为防止氮流失的关键。

由图3（a）（b）的沟渠底泥中氮磷含量在水稻整个生长过程中呈现先增大后减小然后逐渐稳定的趋势可知，沟渠底泥作为氮磷的储存区域，其氮磷含量变化较大。当上覆水中氮磷含量急剧减小，如降雨时大量低氮磷浓度的雨水混入时，此时底泥中氮磷有释放进入上覆水体的风险；而氮磷在底泥-间隙水-上覆水中的迁移转化，受到降雨、施肥等外部因素以及沟渠中微生物的硝化反硝化等内部因素共同的影响，因此，农田排水沟渠底泥和间隙水都未对上覆水中氮磷的浓度起到绝对的控制作用［21］。

4.2 降雨情况下氮磷迁移转化规律分析由图4可知，在降雨情况下，农田水的溢流、降雨干扰造成的底泥上浮使上覆水中颗粒态氮磷浓度增加；雨水稀释作用造成上覆水溶解态氮磷浓度减少；底泥释放溶解态氮磷使上覆水溶解态氮磷浓度增加。由图5（a）可知，在降雨过程中，沟渠上覆水中TN浓度较为稳定，这可能是由于颗粒态氮浓度的增加幅度同溶解态氮浓度的降低幅度接近的缘故，即农田溢流和雨水扰动所带来的颗粒态氮增加补充了雨水稀释带来的溶解态氮浓度的降低；由图5（b）可知，在降雨过程中，TP浓度先增大后减小，这可能是由于前期颗粒态磷的增加幅度高于溶解态磷的增加幅度、后期颗粒态磷增加幅度低于溶解态磷减小的幅度的缘故。由图4可知，颗粒态氮磷在TN、TP中占比较高、颗粒态氮磷与TN、TP具有较强的相关性，并且颗粒态磷在TP中的占比高于颗粒态氮在TN中的占比得出，颗粒态氮磷浓度在农田排水中分别占总氮、总磷浓度的29%、58%，并且颗粒态磷是磷在降雨过程中流失的主要形态，因此，在降雨过程中对颗粒态氮磷的拦截对控制降雨过程中氮磷流失具有重要意义，尤其以颗粒态磷更加明显［22］。

由图5（c）（d）可知，在降雨过程中，受上覆水中溶解态氮浓度降低的影响，在浓度差的作用下，底泥释放的氮磷穿过间隙水进入上覆水中；底泥中的氮进入上覆水后，受到上覆水中溶解氧含量增加的影响，经硝化反应，NH4+-N逐渐向NO3--N转化，因此，上覆水中NO3--N浓度增加；而间隙水中的氮主要来自于底泥的释放，受溶解氧含量变化影响较小，因此，间隙水中的氮仍以NH4+-N为主，NO3--N浓度变化较小；故在降雨过程中NH4+-N向NO3--N的转化，主要发生在上覆水中，这与此前王一茹等［23］有关于间隙水与上覆水氮磷时空变化特征的研究相一致。

5 结论

掌握不同形态的氮磷在底泥-间隙水-上覆水中的迁移转化机理对农田流失氮磷的拦截具有重要科学意义。本文探讨了水稻生长期内农田排水沟渠底泥、间隙水和上覆水氮磷在降雨和无降雨情况下的相互迁移转化规律，并通过扫描电子显微镜对底泥微观结构进行了形貌观测。本文得出以下主要结论：（1）在水稻整个生长期内，沟渠底泥在水稻生长前期吸附贮存氮磷，在水稻生长中后期通过间隙水再次释放出来；在整个水稻生长期内间隙水的氮磷含量明显高于上覆水的氮磷含量，间隙水的氮磷浓度约为上覆水的3.1和6.5倍；氮主要以NH4+-N形式存在，间隙水和上覆水中NH4+-N含量约占TN含量的88%和86%。（2）在降雨过程中，TN浓度约为颗粒态TN浓度的3.45倍，TP浓度约为颗粒态TP浓度的1.70倍，上覆水中氮磷流失以颗粒态氮磷流失为主，并且颗粒态磷在TP中的占比高于颗粒态氮在TN中的占比；在降雨过程中，沟渠底泥成为氮磷释放的源，底泥氮磷通过间隙水逐渐向上覆水迁移，NH4+-N是氮的主要迁移形态；随着溶解氧含量的增加硝化反应强度增强，此时上覆水中NH4+-N逐渐转化为NO3--N，但是由于上覆水中NH4+-N浓度远大于NO3--N浓度，因此上覆水中NH4+-N浓度仍然较高，NO3--N浓度较低。（3）沟渠底泥颗粒SEM图显示底泥颗粒粒径差别较大、颗粒表面较为粗糙，且具有一定量的微孔结构，底泥颗粒的特性为沟渠底泥吸附大量氮磷提供了条件，这同在水稻生长前期沟渠底泥中氮磷含量较高的现象相吻合。

需要指出的是本文侧重研究农田排水沟渠在底泥-间隙水-上覆水协同作用下氮磷迁移转化规律以及沟渠底泥颗粒的微观形貌，而采用生态保护措施对农田进行流失氮磷的拦截去除机理的研究将是下一步研究的重点。

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