陈跃良，赵红君，卞贵学，张勇

海军航空工程学院青岛校区，青岛 266041

电偶效应对与30CrMnSiA钢耦合的7B04铝合金当量折算系数的影响

陈跃良*，赵红君，卞贵学，张勇

海军航空工程学院青岛校区，青岛 266041

借助动电位极化技术分别测得不同浓度NaCl溶液和水介质中7B04铝合金和30CrMnSiA钢的极化曲线。采用数值模拟与电化学实验相结合的方法，计算得到不同阴阳极面积比下、不同浓度NaCl溶液中7B04铝合金和30CrMnSiA钢的电偶电流。借助扫描电镜观察耦合前后7B04铝合金和30CrMnSiA钢试样腐蚀后的微观形貌。基于当量折算法的原理，以极化曲线作为边界条件建立数学模型，折算出多种阴阳极面积比下与30CrMnSiA钢耦合后的7B04铝合金在不同浓度NaCl溶液与水介质中的当量折算系数。结果表明，Cl-浓度和阴极面积的增加均会加剧电偶腐蚀，相较而言，阴阳极面积比的影响更为强烈。与30CrMnSiA钢耦合后，7B04铝合金加速腐蚀，在不同浓度NaCl溶液与水介质中的当量折算系数均出现不同程度的减小。

7B04铝合金；30CrMnSiA钢；电偶腐蚀；电化学性能；数值模拟；当量折算系数

目前，由于飞机腐蚀问题造成的损失尤为突出[1]，为了在短时间内获得飞机的腐蚀情况，需建立飞机服役时间和实验室加速时间之间的关系，以当量折算系数为基础编制的加速实验环境谱现已得到广泛应用[2-3]。北京航空工程技术研究中心[4]按照所选加速实验环境谱成功对飞机横梁关键部位进行了不同时限的预腐蚀实验。段成美等[5]在文献中给出铝合金和钢分别在不同浓度NaCl溶液与水介质中的当量折算系数，由于实验条件有限，计算过程中仅考虑了单种金属发生的自腐蚀，但实际飞机结构通常为异种金属配合使用，由于不同金属之间自腐蚀电位不同，难免发生电偶腐蚀[6]。因而，以单一金属作为研究对象得到的数据不够精确。再者，即使同一类合金的不同牌号组分也有所差异，电化学反应也会随之不同，需要具体分析不同组分合金的当量折算系数。

为此，陈跃良等[7]对2A12铝合金和TA15钛合金耦合后的当量折算系数进行研究，发现两者耦合后会加速铝合金腐蚀并给出合理的模型用来计算不同面积比下的电偶电流。在该体系中钛合金本身相对稳定，很难发生腐蚀。但飞机结构中含有大量钢结构作为承力结构，钢活性很高，极易腐蚀，与铝合金搭接后，两者当量折算系数均会发生改变。本文选用飞机上常用的7B04铝合金和30CrMnSiA高强钢[8-11]，通过电化学实验、周期浸润实验、数值模拟等方法对耦合前后的当量关系折算系数进行研究，修正与30CrMnSiA钢耦合的7B04铝合金在不同浓度NaCl溶液与水介质中的折算系数。通过相关的修正为进一步的实验室加速腐蚀实验奠定基础。

1 实 验

1.1 实验材料

实验中用到的7B04铝合金板材由东北轻合金有限责任公司生产，30CrMnSiA钢板材由上海瑞恒金属制品有限公司生产，两者的主要成分如表1所示。

表1 主要原材料成分Table 1 Elements of main material %

1.2 实验件制备

将实验材料线切割加工成尺寸为10 mm×10 mm×3 mm，连接铜导线形成电导通，除预留一个10 mm×10 mm的工作面积外，其余表面用环氧树脂进行固封。用水磨砂纸将工作面逐级打磨至2000#，经金刚石抛光膏抛光后依次用丙酮和无水乙醇超声除油、除水，冷风吹干后置于干燥皿中备用，用于电化学实验。取部分实验件均分成A、B两组，A组中铝合金试件与钢试件两两耦合，B组所有试件相互独立，用于周期浸润实验。

1.3 电化学实验

图1 三电极体系电化学测量装置设计
Fig.1 Design of electrochemical measurement device for three-electrode system

借助PARSTAT 4000电化学工作站，开展材料的腐蚀电化学性能研究。其中，自腐蚀电位、极化曲线测量采用经典的三电极体系(见图1)：参比电极(Reference Electrode，RE)为饱和甘汞电极，辅助电极(Counter Electrode，CE)为铂片电极，工作电极(Working Electrode，WE)为待测试样。室温下，在质量分数依次为0.35%、0.5%、3.5%、7%的NaCl溶液以及去离子水中，将工作电极静置至自腐蚀电位稳定后，分别测量7B04铝合金和30CrMnSiA钢的极化曲线，扫描区间为自腐蚀电位±350 mV，扫描速率为0.1667 mV/s。电偶电位、电偶电流测量时，将铝合金试样接入工作电极，钢试样接入地线，采集时间为7 000 s。

1.4 周期浸润实验

图2 腐蚀坑测量示意图
Fig.2 Diagram of corrosion pit measurement

将A、B两组试件按照GB/T 19746—2005《金属和合金的腐蚀 盐溶液周浸试验》要求，在ZQFS-1600型干湿周浸试验箱中进行周浸实验。实验介质为5%(质量分数)NaCl溶液，由于箱体工作室和溶液温度应该高于(25±2)℃，故而此处设定试验箱工作温度为(40±2)℃。实验以60 min为一个周期：10 min浸渍和50 min干燥，干燥时用远红外线灯照射烘干试验件，调节远红外线的功率使试验件在临近浸入溶液时恰好被烘干，总实验时间为720 h。根据GB/T 16545—2015《金属和合金的腐蚀 腐蚀试样上腐蚀产物的清除》方法，去除铝合金和钢试验件表面的腐蚀产物，采用KH-7700型科视达体式显微镜观测试样表面腐蚀坑深度，随机取均布在表面上的5个点测量，腐蚀坑测量示意图如图2所示。将数据列于表中，并计算其平均值。利用日立S3400型扫描电镜观测微观腐蚀形貌，工作电压20.0 kV。

2 实验结果与讨论

2.1 电化学性能分析

2.1.1 极化曲线

在不同浓度NaCl溶液以及水介质中，7B04铝合金的动电位极化曲线如图3所示，图中Ea为7B04铝合金的电极电位，ia为7B04铝合金的电极电流密度。在NaCl溶液中，极化曲线的阳极区均存在一段电流密度急剧增大区，无理想的Tafel区。因此，采用对阴极进行拟合的方法得到自腐蚀电流密度[12]，将各电化学参数列于表2中，表中Ias为7B04铝合金的自腐蚀电流密度，Eas为7B04铝合金的自腐蚀电位。可见，随着NaCl浓度的升高，Cl-含量增加，对7B04铝合金表面钝化膜的破坏作用增强，电极表面的有效反应面积增大[13-15]，自腐蚀电位明显负移，自腐蚀电流密度变大。然而，钝化膜可吸附Cl-的含量是一定的，使得自腐蚀电流密度和自腐蚀电位趋于稳定。而水介质中的铝合金试样阳极反应没有明显的点蚀区，自腐蚀电位较高，接近-400 mV。

图3 不同浓度NaCl溶液中7B04铝合金的极化曲线
Fig.3 Polarization curves of 7B04 aluminium alloy in NaCl solution with different concentrations

Table2Electrochemicalparametersof7B04aluminiumalloyinNaClsolutionwithdifferentconcentrations

SolutionconcentrationIas/(10-6A·cm-2)Eas/VWater0．3824-0．41450．35%0．8243-0．67110．50%0．9941-0．67943．50%1．5577-0．72517%1．6692-0．7469

在不同浓度NaCl溶液中，30CrMnSiA钢的动电位极化曲线如图4所示，图中Eb为30CrMnSiA钢的电极电位，ib为30CrMnSiA钢的电极电流密度。利用Tafel直线外推法得到相关的各电化学参数列于表3中，表中Ibs为30CrMnSiA钢的自腐蚀电流密度，Ebs为30CrMnSiA钢的自腐蚀电位。在实验过程中可以发现，30CrMnSiA钢是活性很高的金属，在电解质溶液中极易发生腐蚀，2 min左右就会产生肉眼可见的明显锈斑。另外，随着Cl-浓度升高，30CrMnSiA钢的自腐蚀电流密度变大，自腐蚀电位负移，腐蚀速率增大。通过对比表2和表3可以发现，30CrMnSiA钢的自腐蚀电位明显比7B04铝合金的自腐蚀电位高，因此，当二者接触时易发生电偶腐蚀，以低电位的铝合金为阳极，其表面主要发生Al的氧化反应；以电位较高的钢作为阴极，其表面主要发生O2的还原反应，电化学反应式[16-17]为

Al-3e-→Al3+

(1)

O2+2H2O+4e-→4OH-(aq)

(2)

图4 不同浓度NaCl溶液中30CrMnSiA钢的极化曲线
Fig.4 Polarization curves of 30CrMnSiA steel in NaCl solution with different concentrations

Table3Electrochemicalparametersof30CrMnSiAsteelinNaClsolutionwithdifferentconcentrations

2.1.2 电偶电流及电位

不同浓度NaCl溶液中7B04铝合金和30CrMnSiA钢接触后的电偶电流以及电偶电位随时间的变化如图5和表4所示，两电极的面积比为1∶1，图中Eg为电偶电位，Ig为电偶电流。可以发现，电流经过初期迅速下降后基本保持稳定，在浓度低于3.5%时，电偶电流随NaCl浓度的升高而增大，这个阶段活性阴离子Cl-具有较强的反应能力，铝合金在电偶电池中处于较高的活化状态，其电偶电流也较大。在低浓度区间电偶电流变化不大，几乎处于平台区[18]。当浓度大于3.5%时，Al3+进入溶液的速度减慢，抑制了铝合金的阳极极化；O2的溶解度降低，阴极反应受到抑制，导致电偶电流减小。此外，随着NaCl浓度的升高，电偶电位不断负移，但始终位于30CrMnSiA钢和7B04铝合金的自腐蚀电位之间，且更靠近铝合金的参数。

图5 不同浓度NaCl溶液中电偶电流和电偶电位随时间的变化(阴阳极面积比为1∶1)
Fig.5 Variation of galvanic current and potential with time in NaCl solution with different concentrations (area ratio of cathode to anode is 1∶1)

()

Table4Experimentalresultsofcoupledpotentialandgalvaniccurrent(arearatioofcathodetoanodeis1∶1)

Solutionconcentration/%Eg/mVIg/μA0．35-665．219．260．5-673．322．1093．5-720．6623．1857-742．6817．872

2.2 微观腐蚀形貌及腐蚀坑测量

在周浸实验后，已去除腐蚀产物的7B04铝合金和30CrMnSiA钢的微观腐蚀形貌如图6所示。腐蚀坑深度见表5。可见，图6(a)中的铝合金试样表面发生了明显的点蚀，蚀孔较少且大多孤立，极少数区域有蚀孔连通，经测量，蚀孔的平均深度约为13 μm；而图6(b)中的铝合金表面蚀孔增多，密度变大，有明显的大面积蚀坑，蚀孔的平均深度增大到约为18 μm。通过对比图6(c)和图6(d)可以发现，30CrMnSiA钢表面粗糙不平，大型凹槽腐蚀坑较多，蚀孔深度约为25 μm；与铝合金耦合后，钢表现为腐蚀作用减缓，腐蚀后的表面圆包状或点状腐蚀坑较多，蚀坑较浅，平均深度约为19 μm。故而，从微观形貌及腐蚀坑的测量可得，电偶腐蚀对铝合金和钢均会产生一定程度的影响，作为阳极的7B04铝合金腐蚀加重，这是因为两者耦合后会在电极表面产生稳定的电偶电流，这与电化学实验结果一致，故而推测耦合后的当量折算系数相较单一铝合金的应有所减小。

图6 7B04铝合金和30CrMnSiA钢的微观腐蚀形貌
Fig.6 Micromorphology of 7B04 aluminium alloy and 30CrMnSiA steel after corrosion

Table5Depthofcorrosionpitsonsurfaceofspecimensafteralternateimmersiontestμm

3 数值模拟分析

3.1 数学模型

铝合金和钢耦合后，电位差导致介质中腐蚀电场的形成，于是就有带电粒子i在电场作用下发生定向的电迁移运动。已知溶液中粒子的总传输通量Ni满足Nernst-Planck方程：

(3)

式中：Di为扩散系数；zi为电荷数；F为法拉第常数；ui为迁移率；ci为离子浓度；φ为电势；U为溶液流动速度。

式(3)可整理为

(4)

式(4)描述了实验中试验件周围电场的电势分布规律。利用Comsol软件通过有限元法对其进行求解，求解域为试验件所处溶液，以两种实验材料的极化曲线作为边界条件即可获得电位与电流密度的关系。

3.2 模型的计算

基于稳态腐蚀场，以实验测得7B04铝合金极化曲线的阳极区和30CrMnSiA钢的阴极区作为边界条件，与电偶腐蚀原理相结合，建立7B04铝合金与30CrMnSiA钢的电偶腐蚀模型，计算得到两种金属耦合后电极表面电位分布和电偶电流值，此处限于篇幅，仅以NaCl浓度为3.5%时的电位分布为例， 如图7及表6所示。对比可得，计算结果与实验数据较为接近，为保证模型可靠准确，需进行进一步验证。

图7 电极表面电位分布
Fig.7 Electrode surface potential distribution

()

Table6CalculationresultsofgalvaniccurrentinNaClsolutionwithdifferentconcentrations(arearatioofcathodetoanodeis1∶1)

Solutionconcentration/%0．350．53．57Galvaniccurrent/μA18．52021．58822．33317．923

3.3 模型验证

在实际情况中，飞机上耦接的铝合金和钢的面积比有很多可能，为了深入验证上述模型的准确性，在阴阳极面积比为2∶1和5∶1条件下，测量电偶腐蚀的相关数据(见图8和图9)，将相应阴阳极面积比下电偶电流和电位的计算结果列于表7中，并对实测结果与计算结果进行对比，表中c为NaCl溶液的质量分数。可以发现， 当阴极面

图8 不同浓度NaCl溶液中电偶电流的实验结果
Fig.8 Experimental results of variation of galvanic current with time in NaCl solution with different concentrations

图9 不同浓度NaCl溶液中电偶电位的实验结果
Fig.9 Experimental results of variation of galvanic potential with time in NaCl solution with different concentrations

()

ArearatioofcathodetoanodeEg/mVIg/μAc=0．35%c=0．5%c=3．5%c=7%c=0．35%c=0．5%c=3．5%c=7%2∶1-661．11-672．45-720．05-740．7435．99842．30245．11135．9845∶1-632．17-642．94-711．25-736．9790．463102．850111．55089．330

积增大时，电偶电位稍有升高，但是，电偶电流明显增大。这是由于增大阴阳极比例，使得7B04铝合金阳极极化值升高，更接近其点蚀电位，较小的电位变化就会引起电流密度的剧变。

采用折线图的形式对比实测数据和计算数据(见图10)，通过观察可发现，利用模型计算得到的数据与实验测得的情况基本一致。这说明溶液中建立的电偶腐蚀模型具有很高的精度，为腐蚀预测提供了一定的根据。在此基础上，利用模型计算得到了多种阴阳极面积比条件下的电偶电流，如表8所示。可见， 同一种阴阳极面积比下，

图10 实验结果与计算结果的对比
Fig.10Experimental results compared with calculation results

Table8Calculationresultsofgalvaniccurrentwithdifferentarearatiosofcathodetoanodeinsolution

ArearatioofcathodetoanodeGalvaniccurrent/μAc=0．35%c=0．5%c=3．5%c=7%0．5∶118．53821．73622．23118．2521∶118．52021．58822．33317．9232∶136．96642．51144．73936．8613∶154．84062．93866．57353．4985∶190．463102．850111．55089．33010∶1176．620194．880223．790180．250

随着浓度升高，电偶电流先逐步增大，到达一定区间后电偶电流反而减小；同一浓度下，随着阴极面积的增大，电偶电流随之增大。考虑到将理论模型与实验数据相结合取得了较好的效果，因此在计算多种面积比的当量折算系数时继续沿用这一方法。

4 当量折算系数

结合法拉弗定律关于在电化学过程中，电荷的转移和反应物质的变化量之间的等量关系[20]，得到当量折算法的基本原理[21]。在文献[7]的基础上，可得到与钢耦合后铝合金的当量折算系数为

(5)

式中：Is为自腐蚀电流；Ig为试验测量得到的电偶腐蚀电流；Iw为试样在水介质中的自腐蚀电流。

基于在电化学实验中试样的工作面积为1 cm2，所以自腐蚀电流在数值上与所测得的自腐蚀电流密度相等。将未耦合的7B04铝合金和30CrMnSiA钢在不同浓度NaCl溶液与水介质中的折算系数列于表9中。

通过对比表9和文献[22]中的数据可以看出，同类合金不同牌号的折算系数并不是完全相同的。由于钢处于欠保护状态，腐蚀程度有所减轻，但仍然发生一定程度的自腐蚀，所以不能直接通过自腐蚀电流和电偶电流来量化钢表面的腐蚀电流。故而，在7B04铝合金和30CrMnSiA钢的组合结构中选取耦合后作为阳极的7B04铝合金的当量折算系数作为衡量标准。根据数值模拟数据得到多种阴阳极面积比的情况下7B04铝合金在不同浓度NaCl溶液与水介质中的当量折算系数，结果见表10中。考虑了电偶腐蚀之后，当量折算系数明显减小，铝合金加速腐蚀，这与微观腐蚀形貌的变化保持一致。

表9未耦合的7B04铝合金和30CrMnSiA钢在不同浓度NaCl溶液与水介质中的折算系数

Table9Conversioncoefficientof7B04aluminiumalloyand30CrMnSiAsteelinNaClsolutionwithdifferentconcentrationsandwaterwithoutgalvaniccorrosion

Solutionconcentration/%Conversioncoefficient7B04aluminiumalloy 30CrMnSiAsteel0．350．4639090．2466310．50．384670．2297753．50．245490．18988970．2290920．135167

表10 修正后的7B04铝合金当量折算系数

需要注意的是，基于电化学腐蚀规律的当量折算法只适用于金属基体[22]，通过分析可知，修正后的当量折算理论主要用于异种金属搭接件中作为阳极金属的当量折算系数的计算。由于不同牌号铝合金第二相组分差异较大，腐蚀反应随之不同[23]，加之与不同金属相耦合，因而，当量折算系数需具体分析。

5 结 论

1) 通过电化学实验可得，随着NaCl浓度升高，7B04铝合金的自腐蚀电流增大，腐蚀加重，相同浓度下7B04铝合金的自腐蚀电位比30CrMnSiA钢更负，两者接触易发生电偶腐蚀。

2) 经验证得到合理的数学模型计算出不同阴阳极面积比下7B04铝合金与30CrMnSiA钢接触的电偶电流。结合实验和数值模拟可知，Cl-浓度和阴极面积的增加均会加剧电偶腐蚀，相较而言，阴阳极面积比的影响更为强烈。故而工业生产中应竭力避免“大阴极、小阳极”的情况。

3) 基于当量折算系数法的原理，根据数值模拟得到的数据计算出不同阴阳极面积比的情况下与30CrMnSiA钢耦合后7B04铝合金在不同浓度NaCl溶液与水介质中的当量折算系数，相较于单一金属的当量折算系数明显减小，为7B04铝合金/30CrMnSiA钢搭接件实验室加速实验的进行提供依据。

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Influenceofgalvanicactiononequivalentconversioncoefficientof7B04aluminumalloycoupledwith30CrMnSiAsteel

CHENYueliang*,ZHAOHongjun,BIANGuixue,ZHANGYong

QingdaoExtension,NavalAeronauticalEngineeringInstitute,Qingdao266041,China

Thepotentiodynamicpolarizationtechniquewasusedtomeasurethepolarizationcurvesof7B04aluminumalloyand30CrMnSiAsteelindifferentconcentrationofNaClsolutionandaqueousmedia.Thegalvaniccurrentof7B04aluminumalloycontactedwith30CrMnSiAsteelinNaClsolutionwithdifferentconcentrationsanddifferentarearatioswerecalculatedbynumericalsimulationandelectrochemicalexperiment.Micromorphologyof7B04aluminumalloycoupledwith30CrMnSiAsteelornotaftercorrosionwasobservedbyScanningElectronMicroscopy(SEM).Basedontheequivalentconversioncoefficientmethod,whilethemathematicalmodelwasestablishedbyusingthepolarizationcurveastheboundarycondition,theequivalentconversioncoefficientof7B04aluminumalloycoupledwith30CrMnSiAsteelinNaClsolutionwithdifferentconcentrations,aqueousmedia,anddifferentarearatiosofcathodetoanodewereinvestigated.ResultsshowthattheincreaseofCl-concentrationandcathodeareacanaggravategalvaniccorrosion,andtheratioofanodetocathodeareawasmoreintensecomparatively.Furthermore,the7B04aluminumalloyafterbeingcoupledwith30CrMnSiAsteelacceleratedcorrosion,andtheequivalentconversioncoefficientof7B04aluminumalloyinNaClsolutionwithdifferentconcentrationsandaqueousmediatendedtodecreasetodifferentdegrees.

7B04aluminumalloy;30CrMnSiAsteel;galvanicaction;electrochemicalproperties;numericalsimulation;equivalentconversioncoefficient

2017-04-25；

2017-05-08；

2017-07-17；Publishedonline2017-09-011039

URL：http://hkxb.buaa.edu.cn/CN/html/20171230.html

NationalNaturalScienceFoundationofChina(51377503)

.E-mailcyl0532@sina.com

http://hkxb.buaa.edu.cnhkxb@buaa.edu.cn

10.7527/S1000-6893.2017.421358

2017-04-25；退修日期2017-05-08；录用日期2017-07-17；网络出版时间2017-09-011039

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国家自然科学基金(51377503)

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TG172.2；V252

A

1000-6893(2017)12-421358-10

李世秋)