铜基催化剂的制备方法对催化氧化二甲氧基甲烷合成碳酸二甲酯的影响
2017-08-07周成英赵春香王宜东丁永杰
周成英,赵春香,王宜东,朱 雪,丁永杰
(周口师范学院化学化工学院,河南周口466000)
铜基催化剂的制备方法对催化氧化二甲氧基甲烷合成碳酸二甲酯的影响
周成英,赵春香*,王宜东,朱 雪,丁永杰
(周口师范学院化学化工学院,河南周口466000)
分别采用掺杂法和浸渍法制备了掺杂型催化剂Cu-MCM-41、Cu-MCM-48和负载型催化剂CuO/MCM-41、CuO/MCM-48,通过XRD、SEM、TEM等对合成的催化剂进行表征,并在选择性催化氧化二甲氧基甲烷(DMM)合成碳酸二甲酯(DMC)的反应中评价其催化性能.结果表明:选用掺杂法制备的铜基催化剂,因介孔分子筛中含有较丰富的Si-OH,有利于其与Cu物种之间产生较强的相互作用,抑制铜物种的聚集,并在催化氧化DMM合成DMC的反应中催化性能优于浸渍法制备的负载型催化剂.
铜基催化剂;碳酸二甲酯;二甲氧基甲烷
碳酸二甲酯(Dimethyl Carbonate,DMC)作为一种新兴的环境友好的有机合成“新基块”[1],可代替剧毒的光气(COCl2)、氯甲酸酯、硫酸二甲酯等进行羰基化、甲基化等反应[2-4];由于其很高的含氧量(53.3%)和辛烷值,可以代替甲基叔丁醚(MTBE)作汽油添加剂,以减少环境污染[5].此外,DMC还可作为一种绿色有机溶剂,用于涂料和医药等领域[6-7].因此DMC的研究受到社会的广泛关注.目前工业合成DMC的主要方法有甲醇光气法、酯交换法、甲醇氧化羰基化法和二甲氧基甲烷(DMM)氧化法等[8-12].其中DMM氧化法是生产DMC的绿色新工艺,反应方程如下:

该反应所用原料DMM毒性极低,副产物为水,该过程具有工艺简单,环境友好,经济效益高等优点,是非常有吸引力的合成……
