常倩云,杨正大,郑成航,方梦祥,高 翔,骆仲泱,岑可法 (浙江大学能源清洁利用国家重点实验室,浙江 杭州 310027)

高湿烟气中超低浓度细颗粒物测试方法研究

常倩云,杨正大,郑成航,方梦祥,高 翔*,骆仲泱,岑可法 (浙江大学能源清洁利用国家重点实验室,浙江 杭州 310027)

总结和比较了国内外常用的颗粒物采样测试系统及方法,从颗粒物测量原理、采样方法的结构和特点、适用范围、误差来源等角度分析了采样系统的特点及准确性,并结合我国燃煤电厂脱硫塔、湿式静电除尘器出口等位置实际排放情况,提出适用于低浓度、高湿度条件下的超低浓度颗粒物的可靠测试方法.为燃煤电厂颗粒物排放浓度的准确测量和环保设备对颗粒物控制效果的运行和评估提供保证.

超低排放；颗粒物测试；PM2.5；采样系统；燃煤电厂

随着工业的发展,人类排放到大气中的污染物日益增多.粒径2.5µm以下的细颗粒物可长时间在大气中停留,吸附各种有毒的有机物和重金属元素[1],并随风迁移和扩散,扩大污染范围,且如果被吸入,可进入人体肺泡中甚至血液循环对机体健康造成持久性损伤[2].世界卫生组织于 2013年10月首次指认大气污染“对人类致癌”,并视其为普遍和主要环境致癌物.

2013年我国能源消费总量达37.5亿t标准煤,能源消费结构以煤炭为主(66%),占全球煤炭消费的 50.3%[3].燃煤发电是我国大气污染物的主要排放源之一,2013年环境统计年报显示,我国电力、热力生产和供应业的烟尘排放量约占全国总烟尘排放量的21.15%,是我国PM2.5的主要来源之一[4],实现燃煤电厂烟气中颗粒物的高效控制是解决我国大气污染问题的关键.为此,我国制定了更为严格的《火电厂大气污染物排放标准》(GB 13223-2011)[5],重点地区烟尘排放限值为 20mg/m3.近年来,燃煤电厂大气污染物“超低排放”成为热点话题,即燃煤机组达到燃气轮机组标准限值,其中烟尘的排放限值为 5mg/m3.这对我国颗粒物测试技术带来巨大挑战.

我国标准《固定污染源排气中颗粒物测定与气态污染物采样方法》(GB/T 16157-1996)[6]为过滤称重法,采用皮托管平行采样法按颗粒物等速采样原理抽取一定量的含尘气体,根据滤筒上所捕集到的颗粒物量和同时抽取的气体体积,计算出排气中颗粒物浓度.该方法是我国的标准方法,适用于工况比较稳定的污染源采样,广泛应用于测试工作中.然而该方法中使用的滤筒自重较大,在低于 50mg/m3的颗粒物的采样和分析中误差较大,影响低颗粒物采样准确度.

与我国标准类似的采样方法有美国环保署EPA 、国际标准化组织 ISO、美国南海岸空气管理局 SCAQMD 等组织发布的一系列固定源颗粒物浓度测试方法,其特点与适用范围如表 1所示.针对50mg/m3以下的低浓度颗粒物采样,目前国际上有 ISO12141-2002、ANSI/ASTM D 6331-98、US EPA method 5I、BS EN 13284-1: 2002等方法,采用大流量采样,使用丙酮等溶剂回收并称量滤筒上游采样部件内壁堆积的颗粒物计入总颗粒物增重,从而保证测量的准确性.

本文在总结国内外常用的颗粒物测试系统及方法的基础上,分析不同采样装置的颗粒物测量原理、适用条件及测量误差来源,为固定源颗粒物准确测量提供建议,并结合我国燃煤电厂脱硫塔、湿式静电除尘器出口等位置实际情况,提出适用于高湿低温烟气条件下低浓度颗粒物的可靠测试方法.

表1 国内外常用固定源颗粒物采样测试标准Table 1 Common particle measurement methods of stationary sources

续表1

1 常见燃煤烟气颗粒物测试系统

颗粒物测试系统主要可分为采样管路、颗粒收集装置、烟气冷却干燥装置、流量控制装置以及流速测量装置、加热装置等配件.常见测试系统如图 1所示.含尘烟气从烟道内的采样嘴经过采样管路进入采样系统,被颗粒收集装置(如滤膜)捕集,在一定时间后测量颗粒收集装置增重量,颗粒收集装置后连接干燥器吸收烟气中的水分,采用转子流量计或体积流量计测量采样流量,并通过测点的压力、温度、含氧量等参数折算标况干基条件下的采样体积,颗粒物收集装置得到的颗粒质量与采样体积的比值即为该采样点烟气颗粒物浓度.

以转子流量计为例,当流量计前装有干燥器时,采样体积计算方法为:

式中:Vnd为标准工况下干基采样体积,L;为采样流量,L/min;Ba为大气压力,Pa;Pr为转子流量计前气体压力,Pa;Mad为干排气气体分子量,kg/ kmol;tr为转子流量计前气体温度,℃;t为采样时间,min.

在测试过程中,采样系统的各部分参数均会影响颗粒物测量的准确性,其中关键因素的研究现状归纳如下.

图1 典型颗粒物浓度测试系统Fig.1 Typical particle measurement system in stationary sources

1.1 采样管路

采样管路是烟道中采样截面至颗粒收集装置之间的采样结构.采样管路的吸入效率和传输效率是影响颗粒物采样准确性的关键因素.为保证颗粒物的吸入效率,采样点的选择需具有代表性,即流场、颗粒浓度分布较均匀,并多点采样取平均值.烟道中的采样嘴应正对气流方向,并选择合适的采样嘴直径和采样流量,使进入采样嘴的气流速度与采样点流速相等,从而减少因颗粒物惯性而产生的采样误差[7-8].为了保证较高的传输效率,需注意采样管路的弯头、材质、烟气湿度等参数引起的惯性力、静电力、热泳力等对颗粒物传输的准确性造成影响.

1.2 颗粒物收集装置

1.2.1 过滤式采样器 过滤称重法是收集烟气中颗粒物最常见方法.通过将烟气中的颗粒物从气相中收集到滤膜上并进行重量分析、化学分析、颗粒物显微分析、形态分析等,可以得到烟气中颗粒物的总浓度以及其化学成分[9].为保证过滤收集的准确性,采样器的结构设计和滤膜的选择是关键因素.

用来固定滤膜的采样器应保证将滤膜与周围环境隔离,其流场应尽量流畅,使采样气体以一致的速度通过滤膜,从而保证滤膜免受局部冲击造成颗粒物损失[10].另外采样器也可能会产生管壁静电沉积和扩散沉积,在选择合适采样器的同时,可使用密闭温控装置使采样器内温度梯度减小至最低.此外,可使用丙酮等有机溶剂清洗采样器内部并烘干称重,将增重部分加入采样颗粒物重量中以减小误差.

滤膜的颗粒物收集效率、气流通过滤膜时产生的压降、滤膜表面发生化学反应产生的误差、滤膜吸湿及静电作用对气溶胶重量分析的干扰以及滤膜本身材质与采样器的适用性都是选择滤膜的关键因素[11].目前常用的滤膜及其特性如表2所示,通常滤膜选择时需满足0.3µm以上颗粒物过滤效率大于99.95%,同时保证一定的重量稳定性和后续化学成分分析需求[12].玻璃纤维膜、石英纤维膜以及聚四氟乙烯膜都是常用滤膜.然而选择时需注意:玻璃纤维滤膜可与 SO2等酸性化合物发生反应,导致滤膜质量增加;聚四氟乙烯滤膜耐受温度较低,在使用时不得超过规定的温度;若滤膜中含有机粘结剂,应注意防止有机粘结剂受热蒸发造成滤膜质量的损失.此外,滤膜产生的压降是影响颗粒物采样系统配件选择和稳定运行的重要因素,应根据采样系统管路阻力和真空泵参数选择.

表2 常用滤膜特性[13]Table 2 Common filter properties

1.2.2 惯性冲击器 惯性冲击器利用不同直径颗粒物的惯性不同,将颗粒物分级成若干的粒径段进行测量,可以得到颗粒物的分级重量分布,国际标准ISO 23210:2009采用冲击器来测定固定污染源烟气中低浓度的PM2.5和PM10的标准方法.其基本原理如图 2所示,当含尘气体通过每一级上的微孔时气流在喷孔处加速,受收集板的影响发生转向,其中粒径较小的颗粒物随气流运动进入下一级,较大颗粒物因惯性作用被收集板上的膜收集.喷孔与收集板的距离S与每一级喷孔直径W的比值S/W决定收集板上收集到的颗粒粒径[14],典型不同粒径颗粒物收集效率曲线如图3所示,其中50%收集效率所对应的颗粒粒径为该级冲击器切割粒径[15].为了阻止膜上收集的颗粒在采样和称重过程中被气流携带和损失,使用四氯化碳等有机溶剂溶解粘性油脂覆于收集膜表面,所使用的涂层材料需要具有质量稳定性,保证在采样前后和样品烘干过程中重量不变.在不使用旋风除尘器的情况下,冲击式撞击器各级滤膜重量差之和为采样得到的烟气中颗粒物总重量,可与过滤式采样器采样前后重量差相比较.而在 PM2.5浓度测量时,切割粒径在2.5µm及以下的各级冲击式采样膜重量差之和即为采样得到的烟气中PM2.5重量,可与使用PM2.5切割器后过滤式采样器采样前后重量差相比较.

图2 冲击式采样器收尘原理Fig.2 Schematic diagram of impactors

图3 典型冲击器颗粒物收集曲线Fig.3 Typical cut point of impactors

冲击器主要存在的问题是颗粒物弹跳、过量沉积和级间损失.当用冲击器系统采集高数量浓度气溶胶时,冲击器中气溶胶冲击可能导致粒径测量的偏移,Biswas[16]计算得到冲击器内不同喷孔直径、颗粒物直径所适用的数量浓度上限,为冲击器的设计及采样时间提供指导.Chen[17]通过数值模拟的方法计算并实验验证了冲击器内的颗粒物损失.而 Ji[18]等针对冲击器喷孔堵塞的问题进行了研究和计算,得到了喷孔颗粒物沉积对切割粒径的影响规律.Liu[19]等设计的微孔冲击器改进了喷孔结构,明显提高了冲击器对颗粒物的收集效果和长时间采样的稳定性,并通过调整小粒径段S/W值,提高了纳米级颗粒切割粒径的准确性,且与商用仪器比前六级颗粒物损失低至1.6%～1.8%.在粒径测量的过程中,水蒸汽和其他物质的凝结作用可能导致测量的失真[20],因此在高湿度烟气采样过程中,增设加热装置使进入采样器的烟气液滴完全蒸发能有助于保证测量结果的准确性.然而需注意的是,加热装置使烟气在冲击器内膨胀,导致烟气流速增加,切割粒径减小,需要调整流量保证切割粒径的准确性.在手动冲击式采样器的基础上,冲击式低压撞击器 ELPI的开发实现了6nm～10µm共14级颗粒物的在线浓度测量[21],并广泛用于烟气颗粒物浓度测试[22-24].

1.2.3 虚拟冲击器 在惯性冲击器的基础上,虚拟冲击器也得到了广泛的研究和应用,虚拟冲击器的基本原理(图4)与传统的惯性分级采样相似,利用不同粒径颗粒物的惯性不同实现颗粒的分级采样.虚拟冲击器没有收尘板,由两个同轴喷嘴构成,气流进入加速喷嘴后被加速一分为二,主流发生 90°变向进入下一级,次流直接进入收尘喷嘴.由于粒径小的颗粒物惯性小,大部分随主流进入下一级,粒径大的颗粒物脱离变向气流,随次流进入收尘喷嘴,并被引入收集滤膜或滤筒[25-26],减少了冲击器存在的颗粒物弹跳和承载量低的问题,适合宽浓度范围的长时间烟尘采样, ISO13271:2012测试方法将虚拟冲击器用于较高浓度颗粒物采样.

图4 虚拟冲击器收尘原理Fig.4 Schematic diagram of virtual impactors

与冲击式采样器类似,虚拟冲击器的颗粒收集效率曲线也是尖锐明显的,小于切割粒径颗粒的收集主要来源于次流的携带作用,通过优化加速喷嘴和收尘喷嘴的形状、角度、位置等参数[25,27-29],可以有效提高切割粒径的准确性,使之与理论分析符合性较好[30].虚拟冲击器的关键问题是加速喷嘴背面和收尘喷嘴边缘的颗粒损失,这主要取决于收尘喷嘴直径与加速喷嘴的直径D1/D0[31]、收尘喷嘴的形状[32-34]、雷诺数[35]、次流所占总气流比例[36]以及安装准确度等[37]. Haglund等[38]通过数值模拟优化虚拟冲击器内部结构,将 2.2µm 级切割粒径颗粒损失降低至3%.Lee等[39]在加速喷嘴前增加节流孔板将虚拟冲击器内斯托克斯数从0.77降低至0.68,颗粒损失从30%～40%降低至5%以下.蒋靖坤等[40]开发了固定源 PM10/PM2.5双级虚拟撞击采样器,与国际其他产品相比采样器直径更小,满足我国固定源采样口尺寸要求.

2 颗粒物测试误差来源及分析

颗粒物测试过程中的主要误差来源及影响因素如图 5所示.受烟气中颗粒物惯性、布朗运动、热泳力、静电力、粘附力等作用的影响,颗粒物采样、传输、颗粒物收集、样品处理及分析等一系列过程都会产生一定的误差,直接影响了颗粒物测试的准确性.目前国内外学者针对各个环节都有一定的研究,旨在分析颗粒物在采样过程中的迁移规律,得到更加准确的颗粒物测试系统和方法.

图5 颗粒物测试过程中的主要误差来源Fig.5 Mean particle losses during particle measurement in stationary sources

2.1 颗粒采样损失

颗粒物随烟气进入采样嘴时的采样损失是产生测试误差分析的第一步,已有研究针对旋风分离器[41]、石棉过滤器[42]、总尘测量装置[43]、吸入式采样器[44-45]等的颗粒采样入口效率进行研究.研究表明采样效率与颗粒空气动力学直径、采样管入口流速、入口形状和尺寸、所连接采样装置尺寸等因素有关.在颗粒物采样过程中,由于大颗粒的惯性较大,较易受采样管附近气流的影响而产生采样误差.当采样流速大于烟气在烟道中的流速时,更多大颗粒会被吸入采样管,导致所测得颗粒物浓度产生正偏差,反之会产生负偏差,因此采样流速必须保证与采样点烟气流速相等(相对误差应在 10%之内).维持颗粒物等速采样的方法有预测流速法、皮托管平行测速采样法、动压平衡型采样管法和静压平衡型采样管法等四种(其中后三种可实现实时等速采样).在测定烟气流速时,我国标准 GB/T 16157-1996[6]规定使用皮托管在各个测点测得动压、静压以及温度等参数,按照相关计算公式计算出排气流速,并重复测量求得平均流速后,选择合适的采样嘴尺寸并控制采样流量从而保证等速采样.

在采样管与烟气交界面以及烟道内放置的颗粒收集装置附近会产生气流减速,导致上游大颗粒的沉积.开发或选择采样系统时,建议针对其对流场的影响进行评估,根据我国标准及EPA或ISO标准设计相应的采样嘴材质,开口直径和与中轴线夹角等参数.此外,存在液滴及湿度较大的烟气中采样时,液滴在采样管口的沉积和凝聚会导致颗粒物的吸附,烟道中的采样管也需要加热防止水汽的影响,必要时在采样嘴干湿交界面附近采用较高加热温度从而促进水分蒸发.

2.2 颗粒传输损失

颗粒从烟道进入采样器前经过的管路会由于重力沉降、扩散沉积、惯性沉降以及温度梯度和静电作用造成损失,其中颗粒物的传输损失可以分为重力沉降和扩散作用的共同影响[13].在一项包括几百个现场测试的研究中,颗粒物的壁面损失变化很大(2%～100%)[46].而另一些研究发现仅22%的颗粒被补集在滤膜上,而65%的颗粒在滤膜上游部件中[47-48].

2.2.1 沉降损失 颗粒的沉降主要来源于传输过程中的重力沉降以及弯管的惯性沉积作用. Fuchs[49]、Lin[50]、Yamano[51]研究得到并改进了管道中颗粒物重力沉降的传输效率公式,研究表明,在层流和湍流两种模式下,减少输送长度、增加气流量、减小管道倾角等措施可以减小重力沉降损失.Cheng[52]、Pui[53]、Sun[54]等研究并建立了适应不同雷诺数和弯管弧度数的传输效率公式,可得到不同雷诺数下的斯托克斯数范围(如0.05以下),从而保证弯管惯性沉积引起的颗粒损失最小,为设计采样管路和估计转运效率提供参考.研究表明,通过改进采样管路结构,可将颗粒沉降损失从25%～30%降低至5%[55].

2.2.2 扩散损失 由于布朗运动,小颗粒会从高浓度区域向低浓度区域扩散,最终停留在采样管壁处,这一扩散现象受采样管内的温度梯度,颗粒浓度,烟气湿度等条件影响.气流中存在温度梯度时,受热泳力影响,颗粒由于受较热一侧气体分子的撞击更加剧烈而被从热源中推出,因而相对较冷的表面更容易沉积颗粒[56],Friedlander[57]和Talbot[58]等提出了温度梯度中颗粒物迁移速度的公式.通过加热采样管壁等措施降低管道内气流的温度梯度,可有效减少由于热迁移作用产生的颗粒物沉积.

烟气湿度很大时,采样系统中的水等蒸气组分会向管壁方向冷凝,气体从蒸发表面向冷凝表面迁移,产生Stefan流,并对颗粒产生作用力使其向冷凝面运动和沉积[49,59],且液滴吸附在粒子表面,并充满作用点及其附近的毛细空间.液体层的表面张力增大了两个表面间的吸附力.使颗粒更易粘附在采样管壁内.Whitmore等[60]的研究表明,颗粒的输送效率与发生冷凝烟气的量成反比.通过对采样系统加热或稀释可避免采样系统中发生冷凝,可减少液滴对颗粒迁移沉积的影响.还应在采样管路中过滤装置前增设扩散干燥器,气流从干燥器内管通过时烟气中的水分通过内外管之间的微孔扩散至外管并被硅胶吸收,扩散干燥器内的硅胶应及时更换保证烟气被充分干燥.然而,保温温度并非越高越好,颗粒物采集所用滤膜均有一定的温度限制,如特氟龙滤膜承受温度为180℃以下,温度过高还会导致过滤装置金属部件膨胀变形,会影响颗粒捕集效果.

2.2.3 静电损失 大多数烟气中的颗粒物所带的电荷都高于大气中颗粒电荷的平衡量,尤其是静电除尘器后等测点的烟气中的颗粒物,这些带电的颗粒物在采样和传输过程中容易因静电作用而沉积产生测量误差.当颗粒带电量或所处区域电场强度为零时,不会有电场力影响颗粒运动,而当采样系统和颗粒均带电时,电场力造成的影响会远远高于重力、惯性、扩散及其他因素.当采样器与大地绝缘并被通过制造、搬运、摩擦等过程携带一定的电荷,尤其是在低湿度条件下(＜20% RH)[48].塑料、聚碳酸酯、聚四氟乙烯、PVC和聚苯乙烯都是能保持高荷电水平的材料,含有这些材料的采样装置导致颗粒物由于静电吸附产生壁面损失,对颗粒测试结果造成负偏差[61-62],使用金属等可导电材料的采样系统可有效避免静电沉积的产生.

除了采样系统之外,滤膜材料的选择也影响着颗粒物的收集效果.如聚碳酸酯、聚四氟乙烯、PVC以及低湿度条件(＜10% RH)下的纤维素等滤膜都保持着很高的带电水平,导致颗粒在滤膜上附着不均匀,甚至从滤膜上反弹.这些滤膜甚至在称量过程中也由于静电作用而更难称准.有研究证明可以在不明显改变滤膜重量稳定性和吸湿性的同时使它们能够导电[9],使颗粒物采样损失从14%降低至2%[55].

2.3 颗粒重量分析损失

低浓度颗粒物测试过程中,由于颗粒物浓度低、滤膜增重少,需增大采样体积,在常规采样速率下延长采样时间,在常规采样时间内提高采样速率,从而保证测量的准确性.此外,测定低浓度颗粒物时,可使用丙酮、去离子水等溶剂回收、称重滤筒上游采样设备上堆积的颗粒物,滤筒增加的质量与从采样设备上收集的堆积颗粒物质量之和作为烟气样品中所含颗粒物质量.同时,使用高稳定性、高精度的电子天平,也是保证滤膜增重准确称量的关键.目前低浓度颗粒物测试条件下,使用精度为0.1mg甚至0.01mg的电子天平十分必要.

3 高湿烟气中超低浓度颗粒物测试系统的选择

通过分析和比选现有颗粒物测试方法,并结合当前颗粒物测试研究成果和关键误差来源分析,为实现高湿烟气中低浓度颗粒物的准确测量,我们选择了一系列关键装置和参数(如图6所示),具体内容如下:

图6 高湿环境下低浓度颗粒物测试系统设计Fig.6 Desigh of ultra-low concentration particle measurement system in high humidity flue gas

针对目前我国多使用湿法脱硫和湿式静电除尘设备,脱硫塔后及湿式静电除尘器后烟气中含液滴的采样情况,使用采样设备全程加热过滤的采样方式,从采样枪到烟道外采样器均加设保温装置,温度设定为 120℃,保证烟气逐步加热至颗粒收集装置时水分已被完全蒸发,减少采样管内产生冷凝水及热泳力作用下颗粒物在管壁的沉积.在高湿度条件下使用扩散干燥器,不影响颗粒物总量的前提下吸收烟气中的水分,进一步提高精度.

针对低浓度颗粒物采样采用了大流量采样装置,相应使用增大的47mm的滤膜,通过保证规范、有效称量,在常规采样流量下延长采样时间(通常 30min以上),在常规采样时间内提高采样速率,从而保证测量的准确性.

测定低浓度颗粒物时,为减小静电误差,采样管路系统均为不锈钢材质,使用丙酮等溶剂回收上游采样设备上堆积的颗粒物,保证测量准确.

在需要得到测量PM2.5浓度的情况时采用冲击式称重方法,同时应注意加热温度、采样流量对冲击式采样器切割粒径的影响.保证测试结果及粒径分布结果的准确性.

规范测试中的操作流程,减少人为因素引起的测试不准确.并选用高精度天平、高稳定性配件,保证滤膜重量称量、采样流量测量、烟气参数测量的准确性.

基于手动采样系统的烟气采样、收集原理及关键参数,考虑优化颗粒物在线监测设备的准确性,如β射线法不受液滴和颗粒粒径、颜色等性质影响, 克服传统在线监测设备易受液滴干扰的缺点,测量结果可与经典的称重法等效,在高湿低浓度条件下提供更准确的在线监测结果.

4 结语

总结了国内外常用的颗粒物测试系统及方法,并从颗粒物测量原理、适用范围、误差来源等角度分析了采样系统的特点及准确性,结合我国燃煤电厂脱硫塔、湿式静电除尘器出口等位置实际排放情况,提出适用于高湿低温烟气条件下低浓度颗粒物的可靠测试方法.以期为我国燃煤烟气低浓度颗粒测试工作的展开以及制定燃煤电厂低浓度烟尘及PM2.5标准测试方法的建立提供建议和帮助.

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Research on ultra-low concentration particle measurement in high humidity flue gas.

CHANG Qian-yun, YANG Zheng-da, ZHENG Cheng-hang, FANG Meng-xiang, GAO Xiang*, LUO Zhong-yang, CEN Ke-fa (State Key Laboratory of Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China). China Environmental Science, 2017,37(7)：2450～2459

Particle sampling and measurement methods and systems in China and abroad were concluded and compared, the measurement principles, configurations and characteristics of sampling systems, applicable scopes, particle transition and loss were analysed. A reliable ultra-low concentration particle measurement solution was achieved to meet the situation at the testing spots after flue gas desulfurization systems (FGDs) and wet electrostatic precipitators (WESPs) where the flue gas is in high humidity, which guarantees accuracy and reliability of particle emission concentration analysis and flue gas purification equipment operation assessment.

ultra-low emission；particle measurement；PM2.5；sampling system；coal-fired power plant

X513,X831

A

1000-6923(2017)07-2450-10

常倩云(1990-),女,陕西西安人,博士研究生,主要从事燃煤烟气颗粒物脱除增效及测量技术研究.

2016-12-09

“973项目”(2013CB228504);国家科技支撑计划(2015BAA05B02);中央高校基本科研业务费专项资金项目(2016FZA4009)

* 责任作者, 教授, xgao1@zju.edu.cn