尹文红,王卫国,方晓英,秦聪祥

(1.上海大学材料研究所,上海 200072;2.山东理工大学机械工程学院,山东淄博 255049; 3.福建工程学院材料科学与工程学院,福州 350118)

轧制变形量对高纯铝三叉晶界、晶界形变及退火行为的影响

尹文红1,2,王卫国2,3,方晓英2,秦聪祥2

(1.上海大学材料研究所,上海 200072;2.山东理工大学机械工程学院,山东淄博 255049; 3.福建工程学院材料科学与工程学院,福州 350118)

采用电子背散射衍射(electron backscattered diffraction,EBSD)技术研究了不同变形量高纯铝试样的变形行为和退火后三叉晶界及晶界的迁移行为.研究结果表明,冷轧变形后三叉晶界附近的点对原点的取向差与泰勒因子及施密特因子有很好的一致性.具有较大施密特因子或者较小泰勒因子的晶粒的取向差较大,并且随着变形量的增大取向差的最大值也增大.Kernel平均取向差(Kernel average misorientation,KAM)图表明塑性变形时,三叉晶界和晶界处应变集中.对于冷轧变形量为17%的三叉晶界,施密特因子最大的晶粒内部滑移带终止于晶内,主要原因是相邻晶粒变形时为了相互协调,晶界附近的晶粒间发生了较大偏转,出现了晶界影响区外;对于变形量为35%的三叉晶界,除了出现晶界影响区外,在施密特因子最大的晶粒内三叉结附近出现了折痕.随后试样经过第一次400◦C退火15 min,三叉晶界及其相关晶界发生了迁移,并且晶界在原来的位置留下了鬼线.晶界都是由施密特因子较小的晶粒向施密特因子较大的晶粒迁移,也就是由硬取向的晶粒向软取向的晶粒迁移,并且迁移后晶界变得更弯曲,晶界的迁移距离比三叉结的大,说明在此温度下退火后,三叉结对晶界的迁移有拖曳作用.三叉晶界及其晶界的迁移量随着变形量的增大而增大,这是因为变形量大、储能高,给三叉晶界及晶界提供的驱动力也大.最后试样经过第二次400◦C退火17 min,为了降低第一次退火后残留的应变能,晶界又进一步迁移.

金属材料;三叉晶界;电子背散射衍射;晶界;鬼线

三叉晶界和晶界是多晶材料的主要组成结构单元,三叉晶界是三条晶界的交汇处.在金属材料中,塑性变形后,晶粒与其周围晶粒的相互制约以及三叉晶界及晶界的影响使得变形不均匀,三叉晶界及晶界处容易应变集中[1].三叉晶界和晶界在变形时与晶粒内部的变形机制也不相同[2],并且塑性变形时在晶界附近有晶界影响区域(grain boundary affect zone)[3].在中小变形后的退火过程中,晶界和三叉晶界的迁移以及由此导致的晶界之间的合并或分解对晶界特征分布有重要影响,是调控材料微观组织结构、实现传统材料高性能化的重要方面.到目前为止,有关晶界迁移行为方面的研究已有不少报道[4-7],但有关三叉晶界的结构和迁移行为方面的研究很少,三叉晶界对晶界迁移行为影响方面的研究则少之又少.三叉晶界是三条晶界相交于一线的特定结构,晶界的迁移必然与三叉晶界的迁移相关联,因此有必要研究不同轧制变形量对三叉晶界的中小变形行为及其在退火过程中的迁移行为的影响,以及三叉晶界与晶界迁移之间的相关性,以期为合理调控金属材料的显微组织结构及晶界特征分布以显著改善材料与晶界相关的使用性能提供实验依据.

塑性变形应变的程度可以利用衍射模式质量(如图像品质)[8]的改变或者Kernel平均取向差(Kernel average misorientation,KAM)[9]的改变来定量估算.在退火过程中,晶界的迁移总是伴随着三叉晶界的迁移,晶界迁移是再结晶和晶粒粗化过程中最基本的现象.杂质对晶界迁移有一定影响[10-12],为了避免杂质对实验结果产生干扰,本工作选用纯度为99.99%的区域熔炼铝,采用电子背散射衍射(electron backscattered diffraction,EBSD)技术进行不同轧制量的变形行为和退火时三叉晶界及其晶界迁移的研究.同时,为了给实际应用材料的组织控制提供理论基础,本工作将原始晶粒尺寸控制在30µm左右.

1 实验方法

实验所用原材料是经区域熔炼纯度为质量百分比是99.99%的高纯铝.用线切割方法从原料上切取合适尺寸的试样,该试样经厚度压下量为90%的交叉冷轧后切割成多个3 mm× 4 mm×12 mm的小样品,在箱式炉中进行285◦C/5 min的退火,保证样品完成再结晶,得到平均晶粒尺寸为30µm的试样.选取3个再结晶退火后的样品进行机械磨光和电解抛光,为了便于原位观察,样品电解抛光后用显微硬度仪在待测面打上压痕作为记号,测试面为轧向(rolling direction,RD)×法向(normal direction,ND)(见图1(a)).采用配有HKL-EBSD系统的FEI-200型热场发射扫描电子显微镜(field emission scanning electron microscope,FESEM)对经电解抛光的试样表面以压痕为中心的区域进行步长为1µm的逐点扫描,收集由背散射电子Kikuchi衍射花样得到的晶体取向信息,重构区域比较大的取向成像显微(orientation imaging microscopy,OIM)图(见图1(b)).为了观察三叉晶界附近变形和退火后的变化,在放大倍数为2 000倍的条件下于扫测压痕附近选取某个三叉结为中心的区域.为了获得高质量的EBSD菊池花样,逐点扫描的步长为0.1µm.对样品分别进行10%,17%和35%的冷轧变形,再用EBSD方法标定压痕区域.将冷轧变形的样品在真空下进行400◦C/15 min退火处理,再进行EBSD标定.为了进一步研究三叉晶界的退火行为,对样品进行第二次退火,在400◦C/ 17 min退火处理后进行EBSD标定.为了更好地了解三叉晶界及其晶界的变形和退火过程的变化,对三叉晶界附近区域进行EBSD离线原位测试分析.

图1 样品的几何示意图以及试样A的取向成像图Fig.1 Geometry of the sample and OIM of initial specimen

2 实验结果与讨论

从试样A,B和C中各选取一个由大角度晶界组成的三叉晶界作为研究对象,其初始组织如图2所示,三叉晶界标记为TJ1,TJ2,TJ3,晶粒定义为G1,G2,G3,晶界定义为GB1,GB2, GB3,其中TJ1是图1(b)中白色圆圈所标示的位置.表1和2给出了三叉晶界相关晶粒的欧拉角、轧制态的施密特因子和泰勒因子及取向差,3个三叉结相关联的晶界比较平直且为大角度晶界,此类晶界在退火的过程中容易迁移,并且两两夹角约为120◦,说明它们的晶界能近似相等,所以认为3个三叉晶界具有相似的迁移行为[13].施密特因子较大或者泰勒因子较小表示晶粒较软,反之较硬.冷轧下的施密特因子是沿轧向(RD)上的拉伸和轧面法向(ND)的压缩之和[14],即是滑移面法线方向与样品的轧向或法向之间的夹角,λ(RD,ND)是滑移方向与样品的轧向或法向之间的夹角.对面心立方结构的铝来说,滑移系为{111}<110>.泰勒因子是用软件OIM Analysis计算得到的.

图2 三叉晶界的初始组织取向成像图Fig.2 OIMs of the three TJs

表1 TJ1,TJ2,TJ3相关的晶粒的欧拉角、施密特因子及泰勒因子Fig.1 Euler angles,Schmid factors and Taylor factors of the original microstructure TJ1, TJ2,TJ3

表2 TJ1,TJ2,TJ3相关的晶界的取向差Table 2 Grain boundary misorientation of the original microstructure of TJ1,TJ2,TJ3

试样A,B和C分别经过10%,17%和35%冷轧后的三叉晶界的菊池带衬度(band contrast)图和KAM(kernel average misorientation)图如图3所示,图中带箭头直线1～6表示点对原点的取向差起始点及其位置.从衬度图中可以看出,在晶粒内部分布着滑移带,说明晶粒内部是以滑移的方式发生塑性变形的.当变形量为17%和35%时,晶粒内部的滑移带在晶粒内部中止,没有到达晶界处(见图3(b)和(c)),晶粒G3垂直于晶界的白色箭头所示处,此区域称为晶界影响区域.晶界影响区域就是变形时为了和相邻晶粒保持相互协调而多滑移系开动的区域[15].当变形量为35%时,晶界GB2内部TJ3附近出现了晶粒沿着轧制方向的亚晶界,这种现象是轧制时晶粒内在三叉晶界附近出现了折痕(fold),如图3(c)中白色箭头所示.为了说明塑性变形时的不均匀性,用KAM图来说明变形状态(见图3(d),(e),(f)).KAM图中的不同颜色代表应变集中的不同程度,反映了晶粒内部、三叉晶界和晶界处塑性变形的能力.根据实验值得到了KAM值最大为2.5的颜色代码图(color-coded mapping).从KAM图中可以看出,在三叉晶界和晶界处颜色比较亮,说明此处应变大,其他区域应变小.结合图2可以看出,泰勒因子最小或者施密特因子最大的晶粒内部的KAM值变化比较大,并且随着变形量的增加,三叉晶界和晶界附近的KAM值更集中更大.另外,晶界影响区域内KAM值变化比较大,特别是影响区域和滑移带交接处,KAM值更大.变形量为35%(TJ3)的三叉晶界处的KAM值比较大,这是由于相邻的晶粒变形时为了相互协调和制约,在三叉晶界附近晶粒的一部分晶体相对另一部分晶体发生了很大的转动或者扭动,产生折痕(fold),从而在晶界区域容易形成局部应力集中.从图3(b)和(c)中还可以看出,当变形量比较大时,施密特因子最大或泰勒因子最小的晶粒在晶界附近都有影响区域.图3(b)中G2内滑移线终止在晶粒内部,没有到达GB3,图3(c)中G3在晶界GB2和GB3附近出现了一条黑色的线条,这是晶粒在变形时,由于变形量比较大(35%),晶粒G3和G2的施密特因子分别为0.44和0.43,泰勒因子分别为2.72和2.86,这两个晶粒均为软取向晶粒,所以相对相邻晶粒G1来说,更容易发生变形.然而由于晶界的影响,晶界附近的区域和晶粒内部变形不均匀,所以出现了晶界附近的取向差比较大的黑色线条.

图3 冷轧变形后TJ1,TJ2,TJ3的菊池带衬度图和KAM图Fig.3 Band contrast maps and KAM maps for TJ1,TJ2,TJ3 triple junetions after cold rolling process

为了更好地说明变形时晶界附近取向差的变化,在轧制变形的取向图上,距离迁移晶界约2µm处画一条平行于晶界的线,得到点对原点的取向差(见图4).从图中可以看出,点对原点的取向差随着距离的增加而增大,并且施密特因子较大的取向差较大,说明沿着晶界方向三叉结点处应变集中,软取向的晶粒在塑性变形时应变较大.取向差的测定距离是10µm.结合图3(d),(e),(f)也可以看出,三叉晶界在软取向的晶粒内部三叉结和晶界附近KAM值变化比较大,这是因为软取向的晶粒更容易变形,在三叉晶界和晶界附近的应变比硬取向的大.通过比较TJ1,TJ2和TJ3的取向差可以看出,随着变形量的增加,取向差的最大值也增大,从TJ1的大约3◦增大到TJ3的6◦,这是因为变形量越大,应变越大.对于TJ2和TJ3中的晶粒G3,有一段距离的取向差基本没有变化并且处于低谷,这主要是因为晶粒的一部分相对另一部分发生了偏转,这一部分晶粒内部取向差变化不大.

图4 三叉晶界TJ1,TJ2,TJ3轧制变形后点对原点的取向差(图中数字1～6对应于图3中的带箭头的直线1～6)Fig.4 Misorientation of point to original point of TJ1,TJ2,TJ3 after cold rolling process (number 1—6 correspond to the lines with arrowhead of 1—6 in Fig.3)

对不同变形量的样品进行EBSD标定后再在真空状态下进行400◦C/15 min退火,退火后三叉晶界及晶界发生了迁移.如图5所示,其中(d),(h),(l)中虚线为晶界的原始位置,点画线为一次退火后的位置,实线为二次退火后的位置.从图中可以看出,晶界都是由施密特因子较小或泰勒因子较大的晶粒向施密特因子较大或泰勒因子较小的晶粒迁移.结合图3的KAM图可以看出,施密特因子较大或泰勒因子较小的晶粒在晶界附近的KAM值变化比较大,施密特因子较小或泰勒因子较大的KAM值变化比较小.图4也说明晶界两侧的取向差不同,即晶界两侧的存储能差异引起的压力差给晶界提供了一个压力,在退火过程中,此压力为晶界发生迁移提供了驱动力,因此晶界从变形存储能较低的晶粒向存储能较高的晶粒迁移,即向形变能比较大的晶粒迁移,从而使晶界迁移降低塑性变形产生的应变能.随着变形量的增加,三叉晶界及晶界发生的迁移量也越大,这是因为变形量越大,晶界两侧的应变差越大,为晶界提供的驱动力越大,从而在退火的过程中,三叉晶界及晶界迁移距离更大.第一次退火后三叉晶界的迁移量比晶界小,说明在迁移的过程中,三叉晶界对晶界的迁移有拖曳作用,这与文献[4]中的结果相符合.为了进一步研究三叉晶界和晶界的退火行为,对样品进行400◦C/17 min的二次退火,由于一次退火后应变能没有完全消耗掉,二次退火后为了进一步降低应变能,晶界发生更大迁移.结合图5(d),(h),(l)还可以看出,二次退火后,变形量为10%的晶界有最大迁移,这与变形较小没有受到晶界影响区域的影响有关;变形量为17%的晶界迁移到了晶内滑移带终止处及晶界影响区域的边界处,并且还在中部形成了与滑移带相交为小角度晶界的亚晶粒;变形量为35%的晶界也有了更大的迁移,迁移到了晶界影响区域的边界处.这种现象说明晶界影响区域对晶界的迁移有一定影响.

图5 菊池衬度图和三叉晶界及晶界迁移示意图Fig.5 Band contrast maps and schematic illustrations of the migration of GBs and TJs after annealing

3 结束语

用EBSD离线原位测定了初始晶粒尺寸约为30µm的三叉晶界附近的初始、轧制和退火组织.结果表明,变形量对轧制态和退火态有显著影响.晶粒内部是以滑移方式塑性变形的,但是随着轧制量的增大,晶界会对其附近区域的塑性变形方式产生影响,使滑移带终止在晶内,在晶界附近产生晶界影响区域.随着变形量的增大,晶粒内平行于晶界的点对原点的取向差最大值增大.对样品进行400◦C退火15 min后,三叉晶界及其晶界发生了迁移,并且晶界在原来的位置留下了鬼线.晶界都是由施密特因子较小或泰勒因子较大的晶粒向施密特因子较大或泰勒因子较小的晶粒迁移,也就是由硬取向的晶粒向软取向的晶粒迁移,并且迁移后晶界变得更弯曲,晶界的迁移距离比三叉晶界的大,说明在此温度下退火,三叉晶界对晶界的迁移有拖曳作用.三叉晶界及其晶界的迁移量随着变形量的增加而增大,这是因为塑性变形产生的畸变能给三叉晶界及其晶界提供更大的驱动力.第二次400◦C退火17 min,晶界又进一步迁移,这是因为第一次退火后还残留部分应变能.变形量为10%的晶界有最大迁移量,这与变形较小没有受到晶界影响区域的影响有关;变形量为17%和35%的晶界迁移到了晶内滑移带终止处及晶界影响区域的边界处,这说明晶界影响区域对晶界的迁移有一定影响.

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Effect of cold rolling reduction on deformation and annealing behavior of triple junctions and grain boundaries in high-purity aluminum

YIN Wenhong1,2,WANG Weiguo2,3,FANG Xiaoying2,QIN Congxiang2
(1.Institute of Materials Science,Shanghai University,Shanghai 200072,China; 2.School of Mechanical Engineering,Shandong University of Technology,Zibo 255049,Shandong,China; 3.School of Materials Science and Engineering,Fujian University of Technology,Fuzhou 350118,China)

Grain orientations and grain boundary migrations near triple junctions in a high purity aluminum were analyzed by electron backscattered diffraction(EBSD).The results indicate that good correlations exist between the Schmid factors and Taylor factorsand misorientation values of the point in grains near triple junctions in deformed samples to the original point.Grains with higher Schmid factors or lower Taylor factors typically correspond to higher misorientation values near the triple junctions.The largest misorientation increases with the increasing degree of deformation.In subsequent annealing at 400◦C for 15 min,both grain boundaries and triple junctions migrate,and the former leaves ghost lines.During such migration,in general,a grain boundary grows from the grain with a lower Schmid factor into that with a higher Schmid factor,that is,a hard crystal grows into an adjacent soft crystal.Usually,the amount of migration of a grain boundary is considerably greater than that of a triple junction in light deformation,and the grain boundary becomes more curved after migration.The grain boundary migrates further during the second annealing at 400◦C for 17 min to reduce the residual strain energy.

metal material;triple junction;electron backscattered diffraction(EBSD); grain boundary;ghost line

TG146.2+1

A

1007-2861(2017)03-0414-08

10.12066/j.issn.1007-2861.1845

2016-08-31

国家自然科学基金资助项目(51171095,51471100)

王卫国(1965—),男,教授,研究方向为金属材料晶界结构优化.E-mail：wang_weiguo@vip.163.com