张国华　解伟誉　刘芳　陈春天

摘要：富氮高能量密度化合物在实验室中能否被合成很大程度上依赖于其动力学稳定性.采用密度泛函方法（DFT-B3LYP/6-311+G（3df，2p）），利用Oc（F）cl的等电子体系HNc（F）cl为反应物，与叠氮化钠NaN₃合成多元高能量密度化合物HNC（N₃）₂设计合成路径，分别对合成的中间产物HNC（F）N₃以及最终产物HNC（N₃）₂各异构体的几何结构与动力学稳定性进行理论研究.结果显示，HNC（F）N₃的最低分解为34.3 kcal·mol^-1，HNC（N₃）₂的最低分解为31.7 kcal·mol^-1，与已经在实验中合成出来的OC（N₃）₂，（33.9 kcal·mol^-1）相当，说明通过该渠道合成该化合物是可行的，并且在完全分解之后释放125 kcal·mol^-1的热量，使其具有作为高能量密度化合物的应用价值。

关键词：高能量密度；势能曲面；动力学稳定性；分解通道

DoI：10.15938/j.jhust.2016.06.021

中图分类号：0561.1

文献标志码：A

文章编号：1007-2683（2016）06-0111-06

0.引言

纯的氮单质或富含氮原子的化合物所具有的高能量密度性质在近几十年来一直都是化学家以及能源学家研究的热点，这一系列化合物或团簇的主要关注点是其具有大量的氮一氮单键和双键，在变成三键的过程中会分解出氮气，并伴随着大量能量的释放，这种物质称为高能量密度物质（HEDM）。HEDM在能源储存和军事高爆等军事以及民用领域都有极其重要的应用，并且因其产物是氮气而具有环保的优势.在该领域人们做了大量的富含氮原子HEDM的理论研究工作，研究的重点包括纯的多氮分子以及叠氮基化合物。

高能量密度化合物的研究面临两个十分严峻的挑战.首先是要在理论上计算出候选物要同时具有高能量……